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CdS/TiO₂的制备及其光催化转化CO₂-H₂O的性能研究

作　者: 张传照
导　师: 袁坚
学　校: 上海交通大学
专　业: 动力机械及工程
关键词: 光催化二氧化碳 TiO2 CdS 钛酸纳米管甲烷
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

自工业革命以来,大气中CO₂含量随着化石燃料的消耗而迅速增加,由此导致的全球气候变暖,已被列为人类面临的最严峻的环境问题之一。近几年,二氧化碳的减排、转化、捕集和存储逐渐成为研究的热点,采用传统方法对CO₂进行转化存在反应条件苛刻,能耗过高等问题,而半导体光催化剂可利用太阳能在室温和常压下将二氧化碳和水蒸气转化为碳氢化合物,这样既消耗了CO₂,减轻了其对环境的影响,又不用考虑能耗问题,实现自然生态循环,因此光催化转化CO₂-H2O制备碳氢燃料的研究具有重要意义。TiO₂和CdS作为响应紫外光和可见光的代表性半导体光催化材料,是研究光催化反应的首选材料。本论文将响应紫外光的P25与具有可见光响应的半导体CdS复合,制备了纳米复合光催化剂CdS/P25,并进一步利用水热合成法,以P25粉体为原料制备钛酸纳米管（TiNT）,分别用化学沉淀法和离子交换法制备了CdS复合钛酸纳米管（CdS/TiNT）,采用浸渍法负载共催化剂Pt或Cu,得到Pt（Cu）-CdS/P25和Pt（Cu）-CdS/TiNT等系列催化剂;利用XRD、DRS、TEM、BET等表征方法对所制样品的物理化学性质进行表征,并在自建的连续进样式气固光催化实验平台上对上述催化剂的光催化转化CO₂-H2O的活性进行在线检测。本文考察了Pt（Cu）的负载量、CdS的复合量对P25光催化活性的影响,探索了以P25为前躯体水热法制备钛酸纳米管（TiNT）的最佳条件,研究了CdS的复合方法和Pt（Cu）的负载对CdS/TiNT光催化性能的影响,并讨论了相应的催化反应机理。研究结果表明:经过450℃处理后的P25上负载质量分数分别为0.5%、1%和2%的Pt,其中0.5%Pt-P25的活性最好,而在负载质量分数分别为0.25%、0.5%和1%的Cu后,0.5%Cu-P25的活性最好。制备的CdS/P25既拓宽了可吸收的光谱范围,又促进了光生电子和空穴的分离,有效提高了光催化的效率。CdS的质量分数为5%、10%、20%的样品中,10%CdS/P25光催化转化二氧化碳和水蒸气活性最好,其甲烷的最高产率是P25的近十倍。对10%CdS/P25分别负载质量分数为0.5%、1%、1.5%和2%的Pt后,其光催化转化CO₂-H₂O产CH₄活性显著提高,其中负载1%Pt活性最好。通过对P25在10 mol/L NaOH水溶液中的水热温度和时间进行控制,最终得出在150℃水热24h制备的钛酸纳米管（TiNT）形貌最好、成管率最高。TiNT具有一定的光催化转化CO₂-H₂O的活性,当在TiNT上复合CdS之后,其光催化活性明显提高,表明CdS与TiNT之间存在“协同效应”。同时离子交换法制备的CdS/TiNT材料体系比化学沉淀法制备的10%CdS/TiNT材料体系的光催化转化CO₂-H₂O的效果要好。将上述材料分别负载1%Pt和0.5%Cu,负载Pt后,CH₄的产率有大幅度的提升,达到0.039μmol·h-1·g-1;负载Cu后,CO和CH₄的产率均有提高,CH₄的产率有0.034μmol·h-1·g-1,比负载Pt的略低。这表明在该催化体系中Cu可作为贵金属Pt的优良替代品。论文提出,材料制备过程中的痕量碳残余对材料光催化转化CO₂-H₂O初期反应产物和产率具有重要影响,应予避免。

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