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煤与生物质混燃过程中碱金属对均相汞氧化影响的热力学与动力学研究

作　者: 余婉璇
导　师: 刁永发
学　校: 东华大学
专　业: 热能工程
关键词: 汞的均相氧化碱金属热力学动力学煤与生物质混燃 CFD燃烧模拟
分类号: TK16
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

煤在燃烧过程中排放的有毒重金属汞对人类的生活环境造成严重的破坏。生物质具有资源丰富、碳循环、低污染等优点而受到广泛关注。生物质能源与煤共燃这种既可充分利用资源又可控制污染物排放的新型燃烧方式的研究具有非常重大的现实意义。本课题在燃煤烟气汞的氧化机理研究的基础上,结合生物质碱金属含量多的特性,考虑了煤与生物质混燃时碱金属对汞氧化的影响。主要以碱金属和汞在燃烧烟气中的均相动力学反应为研究重点,基于吉布斯自由能最小化原理使用化学热力学软件CEA建立了煤与生物质混然的热力学模型,研究了碱金属在燃烧过程中的迁移转化。热力学计算结果表明碱金属在燃烧烟气中主要与氯和SO：发生反应,高温下,碱金属主要以碱金属氯化物(ACI)形式存在,1100K温度以下,碱金属主要以碱金属硫酸盐(A2SO4)形式稳定存在于烟气中。随着生物质含量的增加,ACI向A2SO4转变的温度向更低温推移。同时,本文结合前人的动力学数据,提出并创建了Hg/C/H/O/N/S/CI/K/Na动力学模型。使用化学动力学软件Chemkin 4.1进行了动力学计算和敏感性分析,重点研究了碱金属在燃煤烟气中的迁移转化及其对汞氧化的影响,以及Cl：和SO：浓度对汞氧化的影响。动力学模拟计算表明碱金属对汞的氧化影响随着烟气中Cl2和SO2浓度的改变而改变。当Cl2和SO2的浓度很低时,碱金属会抑制汞的氧化；Cl2和S○2浓度较高时,碱金属反而会促进汞的影响。敏感性分析结果表明,碱金属与Cl2的反应抑制汞的氧化,与SO2的反应会促进汞的氧化。本文使用CHEMKIN 4.1进一步研究了煤与生物质混燃对汞氧化的影响。煤与生物质混燃的汞均相氧化全混反应器模型计算结果显示,生物质的添加对汞的氧化有利,生物质中高浓度的氯含量是促进汞氧化的最主要因素,碱金属K、Na的存在会进一步促进汞的氧化,这进一步验证了热力学计算结果。汞的氧化与燃料成分中碱金属、氯、硫的含量有关,适合的混燃比会对汞的氧化有利。除此之外,研究发现物质的反应活性收到温度的控制。不同温度下,汞的氧化效果有所不同,碱金属对汞的氧化影响也有所不同。选择合适的温度,碱金属对汞的氧化才能起到促进作用。在动力学模型基础上,本课题还使用计算流体力学软件FLUENT建立了物理燃烧模型,将CHEMKIN动力学机理导入FLUENT模型,模拟真实燃烧情况,进行了物理场与化学反应的结合,考虑了流动对化学反应的影响。将模型计算数据与试验数据进行比较,有良好的匹配性,验证了物理模型和动力学模型的可行性。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-9
目录  9-11
第1章绪论  11-21
  1.1 煤与生物质混燃的研究背景  11
  1.2 煤与生物质混燃污染物的排放特性  11-12
  1.3 碱金属的燃烧行为  12-13
  1.4 汞污染  13-15
  1.5 煤中汞的迁移转化及研究  15-20
  1.6 本文的研究方法和内容  20-21
第2章煤与生物质混燃碱金属对汞氧化影响的研究进展  21-32
  2.1 燃煤烟气中碱金属的存在形式和迁移  21-25
  2.2 燃煤烟气中汞的均相氧化动力学模型研究  25-28
  2.3 碱金属对汞氧化的影响研究  28-30
  2.4 本章小结  30-32
第3章燃煤烟气中均相汞氧化的化学动力学模型  32-48
  3.1 化学动力学研究方法  32-34
  3.2 建立Hg/C/H/O/N/S/Cl/K/Na动力学模型  34-39
  3.3 动力学模型验证  39-40
  3.4 均相汞氧化的动力学模拟  40-43
  3.5 敏感性分析  43-46
  3.6 本章小结  46-48
第4章煤与生物质混燃烟气中汞的氧化  48-68
  4.1 原料的元素分析与工业分析  48-49
  4.2 煤与生物质混燃热力学分析  49-59
  4.3 煤与生物质混燃的动力学模型  59-66
  4.4 本章小结  66-68
第5章均相汞氧化的化学动力学与计算流体力学耦合的数值模拟  68-80
  5.1 FLUENT软件介绍  68-69
  5.2 CFD模型的建立  69-74
  5.3 数值模拟结果分析  74-79
  5.4 本章小结  79-80
第6章结论与展望  80-83
  6.1 结论  80-81
  6.2 展望  81-83
参考文献  83-91
攻读学位期间发表论文  91-92
致谢  92

煤与生物质混燃过程中碱金属对均相汞氧化影响的热力学与动力学研究

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