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复合金属氧化物催化剂上的二甲醚催化燃烧研究

作　者: 汤吉
导　师: 方奕文
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: 二甲醚 催化燃烧 复合金属氧化物 介孔/γ-Al2O3 催化剂
分类号: TQ223.24
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


我国是一个富煤、缺油的国家,随着经济的发展,环境污染问题也日益突出。因此,寻找低污染的替代能源成为当务之急。随着二甲醚生产技术的成熟,产量的大幅提升,二甲醚凭借低污染,以及良好的燃烧性能,成为替代能源的良好选择,必将在民用燃料和车用燃料领域得到广泛的应用。本文选用二甲醚和空气为原料气,考察了二甲醚在Cu-Ce/γ-Al2O3、3%Cu-Ce-La/γ-Al2O3、3% Zr1-xCuxO2-x/γ-Al2O3、Zr1-xCuxO2催化剂以及以介孔γ-Al2O3为载体的5%Cu-Ce/γ-Al2O3催化剂上的催化燃烧活性。结果如下:1. Cu-Ce/γ-Al2O3催化剂在二甲醚催化燃烧反应中起主要作用的是Ce和Cu固溶体,固溶体的形成提高了催化剂的催化性能。在该催化剂上二甲醚的氧化产物中没有一氧化碳,氧化完全。2.不同负载量的Ce0.1Cu0.9O1.1/γ-Al2O3催化剂上二甲醚催化燃烧结果表明:负载量小于6%时,活性组分和固溶体能很好的分散在载体γ-Al2O3上,催化效果较好。当负载量过大时,影响了活性组分在载体γ-Al2O3上的分散,使得催化性能不再变化,甚至降低。在该类催化剂上,二甲醚氧化产物中都没有一氧化碳。3.适量的La掺杂可以提高Ce0.1Cu0.9O1.1/γ-Al2O3催化剂的二甲醚催化燃烧活性。在La0.4-Ce0.1Cu0.9O1.1 /γ-Al2O3催化剂催上,二甲醚催化燃烧化性能最好,其起燃温度(即二甲醚转化率达到10%的温度,记作T10)为235℃,完全转化温度(即二甲醚转化率达到90%的温度,记作T90)为244.8℃。但当温度达到起燃温度后,有一氧化碳生成,二甲醚催化氧化不完全。4.以有机小分子为模板剂,硝酸铝为铝源制备的γ-Al2O3为介孔材料。其中以葡萄糖为模板剂制备的γ-Al2O3比表面积和孔体积较大,孔径分布和晶体形态较好。以其作为载体制备的γ-Al2O3-glu催化剂在二甲醚的催化燃烧反应中展现出较好的性能。5. 5% La0.4-Ce0.1Cu0.9O1.1/γ-Al2O3-glu催化剂上,二甲醚催化燃烧性能要好于其它催化剂,其起燃温度为220℃,完全转化温度为224℃,产物中有少量一氧化碳生成。经过100h寿命实验,催化剂上DME的转化率未见降低,催化剂稳定性良好。6.共沉淀法制备的Zr1-xCuxO2催化剂上,二甲醚催化燃烧起燃温度最低的是Zr0.4Cu0.6O2催化剂,其T10=261.5℃,完全转化温度最低的是Zr0.1Cu0.9O2和Zr0.2Cu0.8O2催化剂上,其T90=279℃。溶胶-凝胶法制备的Zr1-xCuxO2催化剂上,二甲醚的催化燃烧性能最好的是Zr0.3Cu0.7O2催化剂,其起燃温度为255℃,完全转化温度为259.7℃。等体积浸渍法制备的3%Zr1-xCuxO2-x /γ-Al2O3(x=0~0.9)催化剂上,3%Zr0.1Cu0.9O1.1 /γ-Al2O3催化剂上二甲醚的催化燃烧活性最好,其起燃温度为217.8℃,完全转化温度为244.7℃。Zr掺杂使得二甲醚催化燃烧不完全,有较多副产物,尤其一氧化碳生成量较高。7.钙钛矿型LaMnO3、CaMnO3和BaMnO3催化剂上二甲醚催化燃烧都较好,其中性能最好的是LaMnO3催化剂,其起燃温度为215.3℃,完全转化温度为219.9℃,但催化剂稳定性较差。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-12
第一章 绪论  12-22
  1.1 二甲醚的生产现状  12-13
  1.2 二甲醚的性质以及应用现状  13-14
    1.2.1 二甲醚的物理化学性质  13
    1.2.2 二甲醚的应用现状  13-14
    1.2.3 二甲醚的应用前景  14
  1.3 催化燃烧催化剂的种类及选择  14-16
    1.3.1 贵金属类催化剂  14-15
    1.3.2 六铝酸盐类催化剂  15
    1.3.3 复合金属氧化物类催化剂  15-16
  1.4 金属氧化物催化剂的研究进展  16
  1.5 催化剂的制备方法  16-17
  1.6 二甲醚催化燃烧的研究  17-18
    1.6.1 二甲醚催化燃烧机理研究  17-18
    1.6.2 二甲醚催化燃烧研究进展  18
  1.7 论文选题背景  18-19
  1.8 论文研究目标和研究内容  19-20
    1.8.1 论文研究目标  19-20
    1.8.2 论文研究内容  20
  1.9 课题来源  20-22
第二章 实验部分  22-26
  2.1 化学试剂及实验仪器  22-23
  2.2 催化剂的活性评价  23-24
    2.2.1 催化剂活性评价流程图  23-24
    2.2.2 催化剂活性评价方法  24
  2.3 数据处理方法  24-25
  2.4 催化剂的表征  25-26
    2.4.1 X-射线衍射分析（XRD）  25
    2.4.2 催化剂比表面积分析（BET）  25
    2.4.3 催化剂扫描电子显微镜分析（SEM）  25-26
第三章 Ce-Cu/γ-Al_2O_3催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  26-34
  3.1 引言  26
  3.2 催化剂活性评价  26-27
  3.3 Ce_(1-x)Cu_xO_(2-x)/γ-Al_2O_3催化剂活性组分确定  27-30
    3.3.1 催化剂的制备  27
    3.3.2 结果与讨论  27-30
  3.4 Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)/γ-Al_2O_3催化剂负载量对二甲醚催化燃烧的影响  30-32
    3.4.1 催化剂的制备  30
    3.4.2 结果与讨论  30-31
    3.4.3 不同负载量Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)/γ-Al_2O_3催化剂XRD分析  31-32
  3.5 小结  32-34
第四章 La掺杂对396 Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)/γ-Al_2O_3催化剂上二甲醚催化燃烧性能的影响  34-38
  4.1 引言  34
  4.2 催化剂活性评价  34
  4.3 催化剂的制备  34-35
  4.4 结果与讨论  35-37
  4.5 小结  37-38
第五章 介孔γ-Al_2O_3负载Cu-Ce催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  38-48
  5.1 引言  38
  5.2 催化剂活性评价  38-39
  5.3 催化剂的制备  39
    5.3.1 介孔γ-Al_2O_3的制备  39
    5.3.2 催化剂的制备  39
  5.4 结果与讨论  39-45
    5.4.1 催化剂的XRD分析  39-40
    5.4.2 载体γ-Al_2O_3的BET分析  40-42
    5.4.3 γ-Al_2O_3-glu催化剂的SEM分析  42-43
    5.4.4 介孔γ-Al_2O_3负载Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)和La0.4-Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)催化剂上二甲醚的催化燃  烧性能  43-44
    5.4.5 La_(0.4)-Ce_(0.1)Cu_(0.9)O_(1.1)/γ-Al_2O_3-glu催化剂稳定性实验  44-45
  5.6 小结  45-48
第六章 Zr-Cu/γ-Al_2O_3催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  48-56
  6.1 引言  48
  6.2 催化剂活性评价  48
  6.3 催化剂制备  48-49
    6.3.1 共沉淀法制备Zr_(1-x)Cu_xO_2催化剂  48-49
    6.3.2 溶胶-凝胶法制备Zr_(1-x)Cu_xO_2催化剂  49
    6.3.3 等体积法制备396 Zr_(1-x)Cu_xO_2-x /γ-Al_2O_3催化剂  49
  6.4 结果与讨论  49-53
    6.4.1 共沉淀法制备的Zr_(1-x)Cu_xO_2催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  49-50
    6.4.2 溶胶-凝胶法制备的Zr_(1-x)Cu_xO_2催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  50-51
    6.4.3 等体积法制备3%Zr_(1-x)Cu_xO_2-x /γ-Al_2O_3催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  51-53
    6.4.4 3% Zr_(1-x)Cu_xO_2-x /γ-Al_2O_3催化剂的XRD分析  53
  6.5 小结  53-56
第七章 钙钛矿型催化剂上二甲醚的催化燃烧性能  56-60
  7.1 引言  56
  7.2 催化剂活性评价  56
  7.3 催化剂的制备  56-57
  7.4 结果与讨论  57-59
    7.4.1 催化剂XRD分析  57
    7.4.2 LaMnO_3催化剂的SEM分析  57-58
    7.4.3 LaMnO_3、CaMnO_3和BaMnO_3催化剂上二甲醚的催化燃烧  58-59
  7.5 小结  59-60
结论与展望  60-62
References  62-72
攻读硕士期间发表的论文  72-74
致谢  74

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族醇（醇、羟基化合物）及其衍生物 > 醇的衍生物 > 醚
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