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CO_2催化加氢直接合成二甲醚的研究

作 者: 陈浩斌
导 师: 査飞
学 校: 西北师范大学
专 业: 工业催化
关键词: 二甲醚 CO2 催化加氢 CuO-ZnO-Al2O3/改性蒙脱土 共沉淀法 均匀凝胶法
分类号: TQ223.24
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要


CO2是主要的温室气体之一,同时也是自然界丰富的碳资源。开发和利用CO2资源是现代工业中重要的研究课题之一。其中CO2加氢一步法合成二甲醚技术是利用CO2资源的一个重要途径,利用CO2催化加氢合成二甲醚不仅能够减轻CO2对大气的污染,还能够得到重要的化工产品—二甲醚。对于副产CO2和氢气的化工厂更是具有显著的经济效应。CO2加氢合成二甲醚是一个复杂的化学过程,主要包括CO2加氢合成甲醇(MeOH)和甲醇脱水两个步骤。本论文对二氧化碳加氢合成二甲醚的热力学、动力学、反应机理及催化剂研究进展进行了综述,并在此基础上做了如下工作:用盐酸改性蒙脱土后,负载共沉淀法制得的CuO-ZnO-Al2O3催化剂,得到CuO-ZnO-Al2O3/改性蒙脱土催化剂,采用FT-IR、XRD等手段对其进行表征,并在固定床微分反应器上对其进行了活性评价,系统的考察了酸化浓度、反应气体流量配比、反应温度、压力等因素对催化剂反应性能的影响。研究结果表明,CuO-ZnO-Al2O3/改性蒙脱土催化剂的活性稳定,在3MPa、545K、氢碳比为3时,CO2的转化率达到26.5%,二甲醚的选择性和收率分别达到16.7%和4.4%,二甲醚和甲醇的总收率达到15.7%。用盐酸改性蒙脱土后,负载均匀凝胶法制得的CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3催化剂,得到CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3/改性蒙脱土催化剂,采用XRD,TG/DSC等手段对其进行表征,并在固定床微分反应器上对其进行了活性评价,测定了反应温度、反应压力等条件对二氧化碳催化加氢合成二甲醚的活性影响,结果表明CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3/改性蒙脱土催化剂在545K,3MPa下二氧化碳的转化率达到28%,二甲醚的选择性和产率分别达到21.5%和6%。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章 绪论  9-29
  1.1 二氧化碳的现状和回收利用  9-11
    1.1.1 二氧化碳的现状  9
    1.1.2 二氧化碳的回收和利用  9-11
  1.2 二甲醚的理化性质和用途  11-13
    1.2.1 二甲醚的理化性质  11-12
    1.2.2 二甲醚的用途  12-13
  1.3 二甲醚的制备  13-15
    1.3.1 甲醇脱水法制二甲醚  14
    1.3.2 合成气一步法制二甲醚  14-15
  1.4 二氧化碳加氢合成二甲醚的反应体系  15-18
    1.4.1 热力学分析  15-16
    1.4.2 动力学分析  16-17
    1.4.3 反应机理  17-18
  1.5 催化剂的研究进展  18-22
    1.5.1 C0_2加氢合成甲醇催化剂的研究  18-19
    1.5.2 甲醇脱水生成二甲醚催化剂的研究  19-20
    1.5.3 C0_2加氢合成二甲醚催化剂的研究  20-22
    1.5.4 催化剂的制备及助剂对催化剂性能的影响  22
  1.6 本课题的研究意义、目的与内容  22-24
  参考文献  24-29
第二章 共沉淀法制备CuO-ZnO-A1_20_3 /蒙脱土催化二氧化碳加氢合成二甲醚  29-40
  2.1 前言  29-30
  2.2 实验部分  30-33
    2.2.1 原料和试剂  30
    2.2.2 主要仪器和设备  30
    2.2.3 催化剂的制备  30-31
    2.2.4 催化剂的表征  31
    2.2.5 催化剂的活性评价  31-33
  2.3 结果与讨论  33-39
    2.3.1 催化剂的理化特征  33
    2.3.2 催化剂的结构表征  33-35
    2.3.3 催化剂活性评价  35-38
    2.3.4 小结  38-39
  参考文献  39-40
第三章 均匀凝胶法制备CuO-ZnO-A1_20_3-Cr_20_3/蒙脱土催化二氧化碳加氢合成二甲醚  40-48
  3.1 前言  40-41
  3.2 实验部分  41-42
    3.2.1 原料和试剂  41
    3.2.2 主要仪器和设备  41
    3.2.3 催化剂的合成  41-42
    3.2.4 催化剂的活性评价  42
  3.3 结果与讨论  42-46
    3.3.1 催化剂的表征  42-44
    3.3.2 催化剂活性评价  44-46
  3.4 小结  46-47
  参考文献  47-48
第四章 结论与展望  48-50
研究生期间发表论文  50-51
致谢  51

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物(无环化合物)的生产 > 脂肪族醇(醇、羟基化合物)及其衍生物 > 醇的衍生物 >
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