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碳纳米管负载铂金纳米颗粒的制备及其电化学性能的研究

作　者: 白彦翠
导　师: 张伟德
学　校: 华南理工大学
专　业: 物理化学
关键词: 碳纳米管 铂金纳米颗粒 纳米复合材料 燃料电池 电化学传感器
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


自从发现碳纳米管（CNTs）以来,因其优异的高比表面积、高机械强度、快速的电子传递性能和化学稳定性,在各学科研究领域得到广泛应用,是一种具有巨大潜力的催化剂载体。同时,金属纳米颗粒由于粒径小、比表面积大、表面原子数多、原子配位不饱和,使其表面形成了大量的悬挂键和不饱和键,因此具有很高的催化活性,并在各个领域成为具有巨大潜力的新兴催化剂。近年来在燃料电池和电化学传感器领域中,碳纳米管负载金属纳米颗粒的复合材料引起关注,由于两者之间存在特殊的几何效应和电子效应,在提高电化学性能方面显示出很大的优越性;而纳米颗粒的组成、大小、分散度、形貌以及结构都是影响复合材料催化活性的关键因素。基于此,本文主要对碳纳米管负载的铂金纳米颗粒的制备及其在燃料电池和电化学传感器领域中的应用进行了研究,取得了一些有价值的成果。具体的研究工作如下:1、首先采用混酸浸泡法对MWCNTs进了功能化,用乙二醇同时还原两种金属的前驱体制备了一系列Pt/Au摩尔比不同的催化剂PtAu/MWCNTs;接着通过改变沉积金属的顺序,即在MWCNTs上先沉积Au纳米粒子再沉积Pt纳米粒子,制备了Au@Pt/MWCNTs纳米复合材料（WPtAu = 20%,且Pt/Au的摩尔比均为4:1）。XRD和TEM表征证明,MWCNTs上确实成功负载上了铂金纳米颗粒,且粒子的平均粒径约为4.0 nm。甲醇的电催化氧化实验表明:不同组成的催化剂中,当Pt/Au的摩尔比为4:1时,催化剂的性能最好,说明加入适量的Au纳米粒子可以大大提高催化剂的催化能力;还发现Au@Pt（1:4）/MWCNTs的催化性能好于PtAu（4:1）/MWCNTs,催化剂的结构对其催化活性有很大的影响。2、以硼氢化钠（NaBH4）为还原剂、柠檬酸钠为稳定剂同时还原氯铂酸（H2PtCl6·6H2O）和氯金酸（HAuCl4·3H2O）,成功制备了MWCNTs负载PtAu-alloy纳米颗粒的复合材料PtAu-alloy/MWCNTs。并用TEM、XPS和XRD对其形貌和组成成分进行了表征,结果表明,MWCNTs上成功负载了铂金纳米粒子,平均粒径约为3.5 nm,分布范围较窄;且颗粒分散较好,分布均匀,无团聚现象。酸性条件下对甲酸的电催化氧化实验表明:与Pt/MWCNTs相比,PtAu-alloy/MWCNTs电催化甲酸的性能有了显著提高,甲酸电催化氧化的起始电位（-0.05 V）负移、氧化主要发生在低电势区间（-0.05 V +0.65 V）、有更高的电流密度（3.12 mA/cm2）、良好的稳定性以及较好的抗中毒能力,有望作为燃料电池的催化剂得到广泛应用。同时,关于复合材料中Au在电催化甲酸时的作用,我们采用CO溶出伏安法对其进行了初步的研究和探讨。3、采用乙二醇顺序还原法即:以乙二醇为还原剂、以柠檬酸钠为稳定剂,先后还原H2PtCl6·6H2O和HAuCl4·3H2O金属前驱物,成功制备了MWCNTs负载铂金纳米颗粒的Pt@Au/MWCNTs复合材料。用TEM和XPS分别对其形貌和组成成分进行了表征,结果表明:MWCNTs上成功负载了铂金纳米颗粒,铂金纳米颗粒的平均粒径约为4.0 nm,分布范围较窄;且颗粒分布均匀,无团聚现象。并考察了Pt@Au/MWCNTs修饰的玻碳电极对多巴胺（DA）的电催化性能,实验表明:Pt@Au/MWCNTs对DA有良好的电催化性能,灵敏度高达1.16 mA cm-2（mmol/L）-1,线性检测范围上限达120μmol/L,检测限为8.0×10-8 mol/L,且对生物体内大量存在的抗坏血酸（AA）有很好的抗干扰能力。该材料对于检测DA具有灵敏度高、线性范围宽、检测限低、稳定性好和重现性好等优点。此研究工作为检测多巴胺提供了一个简便可行的方法,因此Pt@Au/MWCNTs复合材料有望在检测生物样品中得到推广和应用。

全文目录


摘要  6-8
Abstract  8-13
第一章 绪论  13-26
  1.1 碳纳米管简介  13-16
    1.1.1 碳纳米管的结构  13
    1.1.2 碳纳米管的性能  13-15
    1.1.3 碳纳米管的应用  15-16
  1.2 金属纳米粒子  16-18
    1.2.1 金属纳米粒子的性质  16
    1.2.2 金属纳米粒子的制备  16-17
    1.2.3 金属纳米粒子的应用  17-18
  1.3 MWCNTs 负载金属纳米粒子  18-24
    1.3.1 MWCNTs 负载金属纳米粒子的制备  18-19
    1.3.2 MWCNTs 负载金属纳米粒子在燃料电池中的应用  19-21
    1.3.3 MWCNTs 负载金属纳米粒子在生物传感器方面的应用  21-24
  1.4 论文设想  24-26
第二章 实验部分  26-31
  2.1 实验试剂  26-27
  2.2 实验仪器  27-28
    2.2.1 催化剂表征使用的主要仪器  27
    2.2.2 材料制备使用的主要仪器  27-28
  2.3 材料表征方法  28-29
    2.3.1 红外光谱（FTIR）分析  28
    2.3.2 X 射线衍射（XRD）分析  28
    2.3.3 X-射线光电子能谱（XPS）分析  28
    2.3.4 透射电子显微镜（TEM）分析  28-29
  2.4 电化学测试体系及方法  29-31
    2.4.1 电化学测试体系  29
    2.4.2 循环伏安法  29-30
    2.4.3 吸附溶出伏安法  30
    2.4.4 计时电流法  30-31
第三章 PtAu/MWCNTs 纳米复合材料的制备及其对甲醇的电催化氧化性能的研究  31-43
  3.1 前言  31-33
  3.2 实验部分  33-34
    3.2.1 纳米复合材料的制备  33-34
    3.2.2 工作电极的制备  34
    3.2.3 电化学性能测试  34
  3.3 结果与讨论  34-42
    3.3.1 MWCNTs 的红外测试  34-35
    3.3.2 催化剂的XRD 表征  35-36
    3.3.3 催化剂的TEM 表征  36
    3.3.4 工作电极的有效面积的测定  36-38
    3.3.5 甲醇电催化氧化性能的测试  38-41
    3.3.6 抗中毒能力的比较  41-42
  3.4 本章小结  42-43
第四章 PtAu-alloy/MWCNTs 纳米复合材料的制备及其对甲酸的电催化氧化性能的研究  43-55
  4.1 前言  43-44
  4.2 实验部分  44-45
    4.2.1 PtAu-alloy/MWCNTs 纳米复合材料的制备  44
    4.2.2 电化学测试  44-45
  4.3 结果与讨论  45-53
    4.3.1 PtAu-alloy/MWCNTs 纳米复合材料的形貌表征  45-48
    4.3.2 PtAu-alloy/MWCNTs 电极有效活化面积的测定  48
    4.3.3 PtAu-alloy/MWCNTs 电催化氧化HCOOH 的性能测试  48-52
    4.3.4 CO 的溶出伏安实验  52-53
  4.4 本章小结  53-55
第五章 Pt@ Au/MWCNTs 复合材料用于高灵敏度高选择性的多巴胺生物传感器的研究  55-70
  5.1 前言  55-56
  5.2 实验部分  56-58
    5.2.1 MWCNTs 负载铂金纳米颗粒的制备过程  56-58
  5.3 结果与讨论  58-69
    5.3.1 Pt@ Au/MWCNTs 催化剂的表征  58-60
    5.3.2 Pt@ Au/MWCNTs 电极的有效面积的测定  60-62
    5.3.3 pH 对Pt@ Au/MWCNTs 氧化DA 的影响  62-63
    5.3.4 扫描速度对DA 氧化的影响  63-64
    5.3.5 DA 的检测  64-69
  5.4 本章小结  69-70
总结  70-72
  本论文的主要工作  70-71
  本论文主要创新点和特色  71-72
参考文献  72-85
攻读硕士学位期间取得的研究成果  85-86
致谢  86

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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