学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

杂多酸/分子筛的制备及催化甲烷偶联化反应

作　者: 刘大锐
导　师: 强亮生
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 无机化学
关键词: 甲烷 偶联氧化反应 固定床反应器 催化
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 34次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


甲烷是天然气的主要成分,近年来随着石油价格的越长越高和天然气价格的相对降低,使天然气有可能成为替代石油成为主要的化工原料。但是,甲烷高对称性及其高达439kJ/mol的C-H键能使它的选择活化成为催化领域最为严峻的挑战之一,因此,甲烷的高效转化还处在摸索阶段。本文以溶胶-凝胶法合成了具有微孔介孔复合型孔道结构SiO2分子筛,通过湿法浸渍制备了Mn-W/SiO2催化剂和Mn-W-Mo/SiO2催化剂,并使用固定床反应器进行甲烷偶联氧化反应,分别从反应器的床程高度、原料进料比、反应温度三方面对催化剂的催化性能进行了评价。以正硅酸乙酯为原料、正丁醇为模板剂,在酸性条件下缓慢水解,得到SiO2凝胶体,通过湿法浸渍制备了Mn-W/SiO2催化剂和Mn-W-Mo/SiO2催化剂,分别对SiO2载体、制备完成的催化剂及使用过的催化剂进行了XRD、比表面、孔径、表面形貌、ICP等分析。并且制备了硅钨酸和硅钼酸。由于固定床反应器具有:①返混小,流体同催化剂可进行有效接触,当反应伴有串联副反应时可得较高选择性;②催化剂机械损耗小;③结构简单等优点;因此根据实验需要自制了固定床反应器,并用其进行甲烷偶联氧化反应,进而优化反应条件。考查了三种条件对Mn-W/SiO2催化剂和Mn-W-Mo/SiO2催化剂催化性能的影响。结果表明,在反应温度为800℃、床程高度为1.5cm、原料进料比空气:CH4=5∶3时Mn-W-Mo/SiO2催化剂的催化性能达到目前最佳,能够使甲烷的转化率达到8.21%,在750℃以上Mn-W-Mo/SiO2催化剂的催化性能优于Mn-W/SiO2催化剂。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-7
第1章 绪论  7-20
  1.1 课题背景  7-8
  1.2 甲烷转化的途径  8-12
    1.2.1 甲烷的间接转化  9
    1.2.2 甲烷的直接转化  9-12
  1.3 甲烷制乙烯的主要方法  12-18
    1.3.1 三步法  12-13
    1.3.2 二步法  13
    1.3.3 一步法（甲烷偶联氧化）  13-16
    1.3.4 杂多酸/分子筛的研究进展  16-17
    1.3.5 实验用固定床反应器  17-18
  1.4 课题主要研究内容  18-20
第2章 实验材料与表征手段  20-23
  2.1 实验药品与仪器  20-22
    2.1.1 实验所需药品  20-21
    2.1.2 实验所需仪器及设备  21-22
  2.2 表征和测试方法  22-23
第3章 杂多酸/分子筛催化剂的制备及表征  23-46
  3.1 前言  23-24
  3.2 杂多酸/分子筛催化剂的制备  24-45
    3.2.1 微孔介孔二氧化硅分子筛的制备  24-25
    3.2.2 无定型SiO_2的孔吸附测试和分析  25-28
    3.2.3 杂多酸的制备  28-30
    3.2.4 杂多酸的热重分析  30-32
    3.2.5 杂多酸的红外光谱  32-33
    3.2.6 催化剂的制备  33-35
    3.2.7 催化剂的孔吸附测试和分析  35-37
    3.2.8 催化剂的XRD谱图分析  37-42
    3.2.9 Mn-W-Mo/SiO_2的表面形貌分析  42-44
    3.2.10 催化剂的等离子发射光谱仪(ICP)测试  44-45
  3.3 本章小结  45-46
第4章 甲烷偶联氧化反应  46-57
  4.1 前言  46-47
  4.2 自制固定床反应器简介  47-51
  4.3 固定床反应器和气相色谱的连接及调试  51-53
    4.3.1 固定床反应器的调试及气相色谱分离柱的老化  51-52
    4.3.2 标准样保留时间的确定  52-53
  4.4 甲烷偶联氧化催化反应  53
    4.4.1 实验步骤  53
  4.5 天然气偶连氧化反应的影响因素  53-56
    4.5.1 催化剂的床程高度对实验的影响  54
    4.5.2 进料比的影响  54-55
    4.5.3 反应温度的影响  55-56
  4.6 本章小结  56-57
结论  57-58
参考文献  58-64
攻读学位期间发表的学术论文  64-66
致谢  66

相似论文

  1. 钛酸盐光催化剂的制备及光催化分解水性能,O643.36
  2. 基于酚醛树脂活性炭的制备及负载TiO2吸附—光催化性能,TQ424.19
  3. 煤制液体燃料过程中可弃型催化剂的设计与实验研究,TQ529.1
  4. 羟基化锌催化臭氧化去除水中2-MIB的研究,X703
  5. 煤粉再燃反应条件对NH3非催化还原NOx过程影响的实验研究,X701
  6. 城市湖泊的甲烷排放时空变化及其与水文水质关系,X524
  7. 基于红外吸收原理的甲烷浓度检测仪,TP216
  8. 可磁分离的TiO2基光催化纳米纤维的制备研究,TB383.1
  9. Fe，V共掺杂TiO2催化剂的合成、表征及其性能研究,O614.411
  10. 闽江口互花米草湿地甲烷与二氧化碳通量研究,X502
  11. 负载铈活性炭催化臭氧化氯霉素研究,X703
  12. 静电纺丝法制备TiO2及其光催化行为的研究,O614.411
  13. 钯催化的烯烃双官能团化和吲哚三氟甲基化反应研究,O643.32
  14. 调环酸钙合成工艺研究及其类似物合成,TQ452
  15. Cu2+/Co2+催化漂白桉木浆工艺与机理研究,TS745
  16. 锰—铁催化剂低温催化氧化NO研究,X701
  17. 以海泡石为载体的催化剂选择性催化加氢肉桂醛为肉桂醇的研究,O643.32
  18. 聚苯胺—金属配合物的制备及其催化性能研究,O634
  19. 掺杂锐钛矿型二氧化钛光催化性能的第一性原理计算,O643.36
  20. 含碳水化合物衍生的一价及二价咪唑盐离子液体的合成与表征,O621.3
  21. Bi、N共掺杂TiO2的制备及性能的研究,O614.411

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
© 2012 www.xueweilunwen.com