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微波强化二氧化氯催化氧化处理苯酚废水的研究

作　者: 焦春艳
导　师: 王鹏
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 微波强化高级氧化工艺 MnO_x/ACF ClO2 苯酚 水处理
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


为解决目前水中难降解有机污染物处理中存在的技术问题,本文研究开发出一种新型物理化学水处理技术-微波强化高级氧化工艺（MAOP）。本文围绕微波强化ClO2催化氧化工艺中催化剂的研制这一技术关键,制备了MnOx/ACF催化剂,并以MnOx/ACF为催化剂,以苯酚模拟废水为处理对象,建立微波强化ClO2催化氧化处理苯酚废水工艺,并深入开展了相关应用的基础研究。本文首先研究了在微波场条件下ClO2/Mn（Ⅱ）均相体系催化氧化处理苯酚废水的工艺。实验结果表明,对于80mg/L的含酚废水,其最佳的工艺条件为:微波辐照功率50W,辐照时间5min ,催化剂Mn（Ⅱ）加入量0.097mmol/L,ClO2浓度80mg/L。在此工艺条件下,水中苯酚的去除率达90.39%。以活性炭纤维ACF为载体,以锰盐（Ⅱ）为活性组分,采用浸渍法制备了MnOx/ACF催化剂,对其在微波强化ClO2催化氧化工艺中的催化活性和稳定性进行研究。催化剂的结构分析表明,MnOx/ACF中锰以MnO、MnO2和Mn2O3等多种形式存在,其中锰的负载量约为1.13%。以自制MnOx/ACF为催化剂,ClO2为氧化剂,研究建立微波强化ClO2催化氧化工艺。对于50mL初始浓度为200mg/L的模拟苯酚废水,最佳的处理工艺条件为:微波辐照功率50W,辐照时间6min,pH值为6,ClO2投加量80mg/L,催化剂加入量3g/L。在此工艺条件下,对苯酚废水的去除率达到80.91%,TOC去除率为67.23%。本文研究了微波强化ClO2催化氧化、微波强化ClO2氧化、水浴条件下ClO2催化氧化和水浴条件下ClO2氧化四种工艺中ClO2与苯酚的反应动力学。结果表明,四种处理工艺条件下,ClO2催化氧化苯酚的反应对于苯酚反应级数为准一级反应,其动力学速率常数k分别为:0.1642、0.0756、0.0725和0.0417min-1。对比四种不同工艺中的反应速率常数可知,微波辐照与MnOx/ACF催化剂联合使用可明显提高ClO2降解有机物的反应速率。采用分子荧光光谱法,对微波强化ClO2催化氧化体系中的羟基自由基的生成规律进行了研究探讨。结果表明,当微波辐照、MnOx/ACF催化剂和ClO2联合使用时,体系中有大量的·OH自由基生成,说明微波辐照与催化剂具有协同作用,可明显提高ClO2氧化体系产生·OH自由基的能力。基于此,本文提出微波强化ClO2催化氧化处理水中有机污染物的可能机制为:废水中的有机污染物首先被吸附于催化剂表面,由于催化剂表面能够强烈地吸收微波,在微波场中生成“热点”,同时催化剂又对ClO2氧化反应具有催化作用产生羟基自由基,由于“热点”的高温作用和羟基自由基氧化反应使吸附于催化剂表面的有机污染物被迅速氧化分解。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-11
第1章 绪论  11-27
  1.1 课题的研究背景  11-13
  1.2 国内外在该方向的研究现状及分析  13-24
    1.2.1 微波加热的机理与特点  13-14
    1.2.2 微波在环境工程领域中的应用现状及分析  14-20
    1.2.3 ClO_2的基本性质及在水处理中的应用  20-24
  1.3 本课题来源及研究的主要内容  24-27
    1.3.1 课题来源  24
    1.3.2 课题研究的主要内容  24-27
第2章 实验材料与实验方法  27-35
  2.1 实验试剂与实验仪器  27-28
    2.1.1 实验试剂  27
    2.1.2 实验仪器  27-28
  2.2 实验方法  28-35
    2.2.1 ClO_2的制备方法及浓度测定  28-29
    2.2.2 MnO_x/ACF催化剂的制备方法  29-30
    2.2.3 MnO_x/ACF催化剂性能的评价方法  30-31
    2.2.4 MnO_x/ACF催化剂的表征方法  31
    2.2.5 微波强化ClO_2催化氧化工艺处理苯酚废水实验方法  31-32
    2.2.6 水样的分析方法  32-33
    2.2.7 反应动力学的研究方法  33-35
第3章 微波强化ClO_2/Mn(Ⅱ)均相催化氧化处理含酚废水  35-42
  3.1 ClO_2浓度对苯酚处理效果的影响  35-36
  3.2 催化剂Mn(Ⅱ)用量对苯酚处理效果的影响  36-37
  3.3 微波辐照功率对苯酚处理效果的影响  37-38
  3.4 pH 值对苯酚处理效果的影响  38-39
  3.5 苯酚初始浓度对苯酚处理效果的影响  39-40
  3.6 不同工艺对苯酚处理效果的对比  40-41
  3.7 本章小结  41-42
第4章 微波强化ClO_2催化氧化工艺的催化剂的制备与表征  42-58
  4.1 MnO_x/ACF催化剂的设计与制备工艺  42-45
    4.1.1 催化剂的设计  42
    4.1.2 活性组分的选择  42-43
    4.1.3 载体的选择与活化  43
    4.1.4 催化剂中间体的制备方法  43-44
    4.1.5 干燥和焙烧  44-45
    4.1.6 催化剂的表征与测试  45
  4.2 MnO_x/ACF催化剂的制备  45-54
    4.2.1 催化剂制备具体工艺过程  45-46
    4.2.2 MnO_x/ACF催化剂的制备条件优化  46-54
  4.3 MnO_x/ACF催化剂的表征  54-57
    4.3.1 热重-差热分析  54-55
    4.3.2 BET 测试结果分析  55
    4.3.3 XPS 测试结果分析  55-57
  4.4 本章小结  57-58
第5章 微波强化ClO_2催化氧化处理苯酚的研究  58-65
  5.1 ClO_2浓度对苯酚处理效果的影响  58-59
  5.2 催化剂用量对苯酚废水处理效果的影响  59-60
  5.3 微波辐照功率与辐照时间对苯酚废水处理效果的影响  60-61
  5.4 废水pH 值对苯酚处理效果的影响  61-62
  5.5 苯酚初始浓度对苯酚处理效果的影响  62
  5.6 微波能耗对苯酚废水处理效果的影响  62-63
  5.7 微波强化ClO_2 催化氧化对废水矿化度的影响  63-64
  5.8 本章小结  64-65
第6章 微波强化ClO_2 催化氧化苯酚废水反应动力学及反应机理研究  65-75
  6.1 微波强化ClO_2催化氧化苯酚废水反应动力学研究  65-68
  6.2 微波强化ClO_2催化氧化体系中羟基自由基的检测  68-71
  6.3 微波强化ClO_2催化氧化反应机理探讨  71-73
  6.4 本章小结  73-75
结论  75-77
参考文献  77-87
攻读学位期间发表的学术论文  87-89
致谢  89

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用 > 技术方法
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