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城市污水中环境激素类物质的TiO_2/AC光催化降解研究

作　者: 曹连秋
导　师: 张杰
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 环境激素 TiO2/AC 光催化城市污水水处理
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

环境激素是环境中存在的一类化学物质,它能够干扰人类和动物的内分泌系统,导致生殖、发育和行为异常,严重威胁着人类的生存和繁衍。环境激素虽然以较低的浓度存在,但其危害性是不可估量的。本文针对现在污水处理领域被广泛关注的环境激素的降解问题,选择阿特拉津等7种环境激素类物质作为研究对象,研究TiO2/AC的光催化技术对水中微量环境激素类物质的降解情况。采用溶胶凝胶法通过超声将TiO2溶胶分散在活性炭的微孔中,并将TiO2粒子通过热处理过程结合在活性炭粉末上,制备得到负载型TiO2/AC催化剂。采用XRD、FT-IR、SEM、EDX等手段对TiO2/AC催化剂表面结构、存在形态和微观结构进行表征,得出TiO2均匀的分散在活性炭微孔中,颗粒间彼此分离、不发生粘结、形状规则,粒径远小于未负载的TiO2,并且活性炭的加入抑制了TiO2晶相的转变。研究阿特拉津的初始浓度、TiO2的负载比例、催化剂的用量、活化温度、反应初始温度、pH对光催化降解性能的影响,以及催化剂的循环使用性和阿特拉津的光催化降解机理。研究表明:催化剂活化温度为500℃,TiO2的负载量为33%,催化剂的用量为15mg/L以上时,TiO2/AC催化剂对阿特拉津的降解表现出最高的催化活性,催化效率达到了90%以上,并且反应符合准一级反应动力学;阿特拉津的光催化降解效率随着初始pH的增加而降低,温度在10℃~25℃变化时对降解效果影响不大,不同初始浓度的阿特拉津光催化降解反应符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型;并且TiO2/AC催化剂具有良好的循环使用性;推测阿特拉津光催化降解的途径为阿特拉津脱氯生成羟基化产物OHA(2-羟基-4-乙胺基-6-异丙基胺基-1,3,5-三嗪),OHA继续发生脱烷基反应,生成OHDIA(2-羟基-4-胺基-6-异丙基胺基-1,3,5-三嗪)和OHDEA(2-羟基-4-乙胺基-6-胺基-1,3,5-三嗪)。研究以SPE-GC-MS为检测手段,城市污水厂进水和二级出水为实验水样,最优条件下制备的TiO2/AC为催化剂的光催化降解情况。考察了污水中常规指标的改善情况,定性分析了污水中有机微污染物的光催化降解情况,定量分析了污水中7种环境激素(邻苯二甲酸二甲酯、邻苯二甲酸二乙酯、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二辛酯、甲草胺、乙草胺、阿特拉津)的光催化降解情况。得出TiO2/AC的光催化体系对城市污水和二级出水中的含碳化合物(COD、TOC)、含氮化合物(NH4+-N、NO3--N)、总磷和Ag、Pb等金属离子都有较好的去除效果。城市污水中共检出有机微污染物115种,其中环境激素类物质37种,美国EPA优先控制污染物质11种,经过TiO2/AC光催化降解1h,分别减少到18种,11种和7种。二级出水中共检出有机微污染物64种,其中环境激素类物质29种,美国EPA优先控制污染物10种,光催化降解后,分别减少到9种,4种和4种。城市污水和二级出水中的有机微污染物总检出峰的峰面积分别减少了94.4%和70.4%,环境激素和美国EPA优先控制污染物质的总峰面积分别减少了90.3%和68.3%,效果优于污水厂传统的二级和三级处理工艺。TiO2/AC光催化体系对阿特拉津等7种环境激素物质的降解效果优于污水厂常规的二级和三级处理效果。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
第1章绪论  11-22
  1.1 环境激素类物质的研究现状  11-15
    1.1.1 环境激素问题的提出  11-12
    1.1.2 环境激素的来源与种类  12-13
    1.1.3 环境激素的作用机理  13-14
    1.1.4 环境激素对生物和人类健康的危害  14-15
  1.2 水中环境激素处理技术的研究进展  15-17
    1.2.1 生物法处理环境激素的研究  15-16
    1.2.2 物理吸附法处理环境激素的研究  16
    1.2.3 高级氧化技术处理环境激素的研究  16-17
  1.3 TiO_2/AC的光催化降解研究进展  17-20
    1.3.1 TiO_2 的结构与性质  17-18
    1.3.2 TiO_2 的光催化原理  18-19
    1.3.3 TiO_2/AC光催化技术研究现状  19-20
  1.4 课题来源及主要研究内容  20-22
    1.4.1 课题来源  20-21
    1.4.2 课题研究的目的与意义  21
    1.4.3 主要研究内容  21-22
第2章实验仪器及实验方法  22-31
  2.1 实验药品和仪器  22-24
    2.1.1 实验药品  22-23
    2.1.2 实验仪器  23-24
  2.2 催化剂的表征方法  24-25
    2.2.1 X射线衍射（XRD）  24
    2.2.2 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）  24
    2.2.3 扫描电子显微镜（SEM）  24-25
    2.2.4 X光量子能谱（EDX）  25
  2.3 光催化降解实验方法  25-27
    2.3.1 光催化降解实验装置  25
    2.3.2 光催化降解实验步骤  25-26
    2.3.3 阿特拉津的分析方法  26-27
  2.4 城市污水的光催化降解实验方法  27-31
    2.4.1 样品的采集与保存  27-28
    2.4.2 固相萃取的方法与步骤  28-29
    2.4.3 气相色谱-质谱联用分析条件  29-30
    2.4.4 污水常规指标的测定方法  30-31
第3章 TiO_2/AC催化剂的制备与表征  31-39
  3.1 催化剂的制备  31-32
    3.1.1 活性炭的活化  31
    3.1.2 TiO_2 溶胶的制备  31
    3.1.3 TiO_2 的负载  31-32
  3.2 催化剂的表征  32-38
    3.2.1 X射线衍射（XRD）  32-34
    3.2.2 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）分析  34-35
    3.2.3 扫描电镜（SEM）和X光量子能谱（EDX）分析  35-38
  3.3 本章小结  38-39
第4章 TiO_2/AC光催化降解阿特拉津的研究  39-51
  4.1 催化剂制备条件对阿特拉津光催化降解的影响  39-41
    4.1.1 催化剂活化温度的影响  39-40
    4.1.2 TiO_2 负载量的影响  40-41
  4.2 实验条件对阿特拉津光催化降解的影响  41-46
    4.2.1 催化剂使用量的影响  41-42
    4.2.2 阿特拉津初始浓度的影响  42-44
    4.2.3 溶液初始pH值的影响  44-45
    4.2.4 溶液初始温度的影响  45-46
  4.3 四种不同体系的比较  46
  4.4 TiO_2/AC催化剂循环使用性研究  46-47
  4.5 阿特拉津的光催化降解机理研究  47-49
  4.6 本章小结  49-51
第5章 TiO_2/AC光催化降解污水中环境激素的研究  51-69
  5.1 实验水水源与水质  51-52
    5.1.1 实验水水源  51-52
    5.1.2 实验水水质  52
  5.2 光催化对常规污染物的去除研究  52-56
    5.2.1 含碳化合物的去除效果  52-53
    5.2.2 含氮化合物的去除效果  53-55
    5.2.3 总磷的去除效果  55
    5.2.4 金属离子的去除效果  55-56
  5.3 光催化降解水中环境激素的定性分析  56-65
    5.3.1 空白实验  56-57
    5.3.2 污水中有机微污染物的光催化降解GC-MS检测结果  57-62
    5.3.3 城市污水中环境激素的光催化降解  62-63
    5.3.4 二级出水中环境激素的光催化降解  63-65
  5.4 光催化降解水中环境激素的定量分析  65-67
    5.4.1 标准样品的GC-MS检测分析  65-66
    5.4.2 水中7 种环境激素的光催化降解研究  66-67
  5.5 本章小结  67-69
结论与建议  69-71
参考文献  71-76
攻读学位期间发表的学术论文  76-78
致谢  78

城市污水中环境激素类物质的TiO_2/AC光催化降解研究

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