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中国青年人群血清中PCBs残留特征及规律研究

作 者: 李文龙
导 师: 齐虹
学 校: 哈尔滨工业大学
专 业: 微生物学
关键词: 多氯联苯 血清 人体负担 来源解析
分类号: R446.11
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要


多氯联苯(PCBs)是一类非常典型的POPs(Persistent Organic Pollutants),广泛生产使用于20世纪40-60年代,因其具有持久性,长距离迁移能力,生物富集能力和生物毒性而于70年代各国停止逐渐使用,在停止使用近40年后的今天,全世界范围内各介质环境和生物体内仍能普遍检测到的PCBs残留。PCBs可通过呼吸、饮食、饮水、皮肤接触等途径逐渐进入人体中,能够在人体脂肪中富集并残留在血液中,具有致癌致畸,损坏肝肾功能危害人体健康。人体血清中多氯联苯的含量是衡量人体中PCBs暴露水平的一个重要指标,本研究以中国青年人群为目标,探讨全国不同地域人体血清中典型PCBs的残留特征和规律,为人体PCBs暴露水平和控制策略研究提供基础数据。样品采集来自全国各地青年人群的血液样品。本研究以134个17-20岁的青年人群为基础,开全国范围大尺度范围人体血清中PCBs的研究。优化了高效的血清样品固相萃取净化方法,建立84种PCBs的气相色谱质谱(GC-MS)仪器分析方法,方法回收率,空白实验数据满足严格的质量控制与质量保证标准。研究全国大尺度地域范围内青年人群血清中的PCBs残留特征,总84种PCBs的平均浓度值为234.8ng/g lw(lipid weight即脂重,下同)。总84种PCBs没有性别的差异,而城市样品总84种PCBs的浓度显著高于农村样品。血清中主要的同系物还是以低氯代多氯联苯为主,高氯代多氯联苯含量及检出率都较低。血清中总DL-PCBs(类二噁英多氯联苯)的平均浓度值为14.83ng/g lw。男性样品与女性样品总DL-PCBs差异不显著,而城市样品总DL-PCBs显著高于农村样品。所有样品的总TEQ(毒性当量)值的平均值为37.45pg TEQ/g lw。总7种指示性PCBs平均浓度值为39.14ng/g lw。男性和女性样品的总指示性PCBs浓度水平不存在显著的差异;城市样品显著高于农村样品。各个同系物以及总7种指示性PCBs与总84种PCBs总浓度之间呈极显著的相关性。研究PCBs在人体血清与大气土壤的分布规律,对血清中的PCBs与中国PCBs的使用、大气和土壤中PCBs的残留情况进行分析,发现血清中的同族体组成特征与中国PCBs产品较为相似,因此血清中的PCBs可能的主要来源是中国的PCBs产品。血液中的PCBs浓度与全国使用清单进行对比,发现东部地区与中部地区等地的PCBs浓度明显高于西部地区,这说明人体中的PCBs受其使用情况影响较大,体现使用量和残留量密切的相关。血清总PCBs与大气和土壤进行对比,发现无论血清还是大气和土壤中,总PCBs的浓度规律为城市样品显著高于农村的样品。对比了国内外人体血液中的PCBs研究结果,表明人体血液中含量较高的地区为受PCBs污染的地区的人群,其体内的PCBs含量显著高于其他人群,甚至高达2个数量级。成年人体内的水平比儿童体内含量高,这表明了PCBs在人体中不易排出,随着年龄的增长PCBs在体内的含量逐渐增加。本研究所得血清中的PCBs总浓度普遍低于欧洲、北美、日本等发达国家的数据。研究了影响血清PCBs含量及组成多种影响因素,对血清中的多氯联苯与经纬度、人口密度、性别等进行相关性分析,发现多氯联苯的组成与分布规律与经度、人口密度、城市农村具有显著相关性,与纬度、性别的没有显著相关性。偏相关性分析表明控制变量对相关性的影响较大的为经度、城市农村和人口密度,而性别和纬度对相关性几乎没有影响。血清中的多氯联苯的同系物组成与中国多氯联苯同系物组成、中国大气中PCBs同系物组成之间具有显著的相关性。分析了血清中PCBs的不同同系物的浓缩情况,发现氯原子取代数目越多,其生物富集能力越强,同时血清同族体含量与大气、国产产品含量的比例也越高。说明人体对不同同系物的生物富集能力不同,而氯原子取代数目越多,其生物富集能力越强。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-8
目录  8-11
第1章 绪论  11-24
  1.1 课题背景  11-12
  1.2 PCBs 简介  12-15
  1.3 PCBs 的研究现状  15-22
    1.3.1 PCBs 的环境化学行为特征  15-16
    1.3.2 PCBs 对人体健康的影响  16-18
    1.3.3 世界各国人体血液中 PCBs 的研究现状  18-20
    1.3.4 中国人体血液中 PCBs 的研究现状  20-22
  1.4 课题目的意义和主要研究内容  22-24
    1.4.1 课题目的和意义  22
    1.4.2 课题主要研究内容  22-24
第2章 实验材料与方法  24-32
  2.1 实验材料  24-25
    2.1.1 试剂  24
    2.1.2 仪器及其他  24
    2.1.3 标样  24-25
  2.2 实验方法  25-32
    2.2.1 样品采集和保存  25-26
    2.2.2 样品前处理方法的优化  26-27
    2.2.3 样品预处理步骤  27-28
    2.2.4 GC/MS 分析  28-29
    2.2.5 数据分析  29
    2.2.6 QA/QC  29-32
第3章 我国人体血清中 PCBs 的残留特征研究  32-53
  3.1 引言  32
  3.2 血清中总 PCBs 浓度水平及地域分布特征研究  32-34
  3.3 血清中 PCBs 的组成特征分析  34-38
    3.3.1 同系物组成分析  34-36
    3.3.2 同族体组成特征分析  36-38
  3.4 血清中类二噁英 PCBs 的残留特征研究  38-42
    3.4.1 DL-PCBs 概述  38-39
    3.4.2 DL-PCBs 的总浓度水平及分布特征  39-40
    3.4.3 血清中 PCBs 的毒性当量分布规律  40-42
  3.5 指示性 PCBs 的残留特征研究  42-45
    3.5.1 指示性 PCBs 总浓度水平及分布特征  42-44
    3.5.2 指示性 PCBs 与总 PCBs 的相关性分析  44-45
  3.6 国内外血清中 PCBs 研究的比较  45-51
    3.6.1 血清中 PCBs 与国内其他研究的比较  45-47
    3.6.2 血清中 PCBs 与国外其他研究的比较  47-51
  3.7 本章小结  51-53
第4章 血清中 PCBs 与环境中 PCBs 的分布规律研究  53-61
  4.1 引言  53
  4.2 血清中 PCBs 与国内外商品 PCBs 组成的比较  53-55
  4.3 血清中 PCBs 与全国 PCBs 使用清单  55-57
  4.4 血清与中国大气、土壤样品中 PCBs 的比较  57-59
    4.4.1 同系物组成差异  57-58
    4.4.2 同族体组成差异  58-59
  4.5 血清中 PCBs 的主成分分析  59
  4.6 本章小结  59-61
第5章 影响血清中 PCBs 含量及组成的多因素分析  61-73
  5.1 引言  61
  5.2 多因素对血清中 PCBs 含量及组成的影响  61-67
    5.2.1 血清中 PCBs 多因素相关性分析  61-63
    5.2.2 血清 PCBs 多因素偏相关性分析  63-66
    5.2.3 “分馏效应”对血清中 PCBs 浓度的影响  66-67
  5.3 生物富集作用与血清 PCBs 组成的关系  67-71
    5.3.1 PCBs 同系物的生物富集因子  67-69
    5.3.2 生物富集与血清中 PCBs 组成的关系  69-71
  5.4 本章小结  71-73
结论  73-75
参考文献  75-83
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果  83-85
致谢  85

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中图分类: > 医药、卫生 > 临床医学 > 诊断学 > 实验室诊断 > 生物化学检验、临床检验 > 血液学检验
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