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燃料电池质子交换膜的研究

作　者: 马宁
导　师: 蒋涛
学　校: 湖北大学
专　业: 材料加工工程
关键词: 聚偏氟乙烯聚四氟乙烯聚苯乙烯磺酸半互穿网络质子传导率
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

质子交换膜是PEMFC的核心材料,它不仅起着分隔氧化剂和还原剂的作用,而且可作为传导质子和电极活性物质的基底。其性能和价格在很大程度上决定了燃料电池的性能和成本。目前广泛使用的全氟磺酸膜如Dupont公司的Nafion膜尽管具有较好的电化学性质、机械性质以及化学和热稳定性,并表现出较好的电池性能和使用寿命,但全氟磺酸膜在应用时有两大缺陷：(1)价格昂贵；(2)高温(>80℃)时由于膜失水而导致电导率大大下降,这将使燃料电池不能在较高温度下工作。而电池若能在较高温度下工作,不仅可以大大提高电极反应速度、简化电池水管理系统,还能很大程度解决阳极催化剂抗CO中毒问题。本文针对上述全氟磺酸膜的缺点,重点研究和开发低成本、耐高温的质子交换膜,以满足燃料电池的应用要求。首先,我们选择聚偏氟乙烯(PVDF)作为基体材料,通过半互穿网络的方法制备了聚偏氟乙烯(PVDF)/聚苯乙烯磺酸(PSSA)复合膜,通过SEM、EDX、交流阻抗谱(EIS)和TG等方法表征复合膜的微观结构、电化学及尺寸稳定性和力学性质等性能与反应时间的关系。结果表明,随着反应时间的延长,PVDF/PSSA复合膜的含水率、质子传导率逐渐增大。当反应时间为8小时,含水率在常温下达到4.4%,质子传导率达到0.375S/cm,抗拉强度为32.1MPa。这表明,对于采用自由基加聚反应制备的复合膜,形成了稳固的半互穿网络(SIPN)结构,在保持一定的热稳定性能以及尺寸稳定性和力学性能的条件下,其质子传导性能明显改善。其次,以化学稳定性好、耐高温的聚四氟乙烯(PTFE)为基体,制备了聚四氟乙烯(PTFE)/聚苯乙烯磺酸(PSSA)复合膜。通过SEM、交流阻抗谱(EIS)和TG等方法表征复合膜的微结构、电化学及尺寸稳定性和力学性能等性能与交联剂(DVB)含量的关系。结果表明,当DVB含量为4%时,复合膜的质子传导率、吸水率、离子交换容量均达到最高值,当DVB继续增加时,以上性能参数均下降。复合膜的力学性能则呈上升趋势。最后,以聚四氟乙烯(PTFE)为基体,采用功能化的磺酸化聚苯乙烯(SPS)溶液在基体材料上面进行涂刷。制备了一种新型的PTFE/SPS复合质子交换膜,该复合膜克服了传统的方法对薄膜面积的限制,操作简单,产率高。质子传导率随着磺化度的增加呈现出先增加后下降的趋势,磺化时硫酸浓度为25%的复合膜质子传导率最高,达到0.046S/cm;所有复合膜的拉伸强度均高于商用Nafion117膜,这说明PTFE/SPS复合膜具有足够的机械稳定性而被用于PEMFC中。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
Chapter 1 Introduction  12-33
  1.1 Background  12-17
  1.2 Proton exchange membranes for fuel cell applications  17-21
  1.3 Interpenetrating polymer networks(IPNs)as fuel cell membranes  21-25
  1.4 Topic ideas  25-27
  Reference  27-33
Chapter 2 Proton Exchange Properties of PVDF/PSSA Composite Membranes for HighTemperature  33-47
  2.1 Preface  33-34
  2.2 Experimental section  34-37
    2.2.1 Preparation of PVDF/PSSA composite membrane  34-35
    2.2.2 SEM measurements  35
    2.2.3 Thermogravimetric analysis  35
    2.2.4 Water uptake of the SPS/PTFE composite membranes  35-36
    2.2.5 Proton conductivity measurements  36-37
    2.2.6 Other physical properties  37
  2.3 Results and Discussion  37-45
    2.3.1 Morphology of SPS/PTFE composite membranes  37-39
    2.3.2 Analysis of thermal mass loss of SPS/PTFE composite membranes  39-41
    2.3.3 The proton conductivity of SPS/PTFE composite membranes  41-43
    2.3.4 Dimensional stability and mechanical properties  43-45
  2.4 Conclusion  45
  Reference  45-47
Chapter 3 Proton Exchange Properties of PTFE/PSSA Composite Membranes for HighTemperature  47-61
  3.1 Preface  47-48
  3.2 Experimental section  48-51
    3.2.1 Preparation of PTFE/PS composite membranes  48
    3.2.2 SEM measurements  48-49
    3.2.3 Thermogravimetric analysis  49
    3.2.4 Water uptake of the PTFE/PSSA composite membranes  49
    3.2.5 Proton conductivity measurements  49-50
    3.2.6 Other physical properties  50-51
  3.3 Results and discussion  51-58
    3.3.1 Morphology  51-53
    3.3.2 Thermal stability  53-54
    3.3.3 Water uptake of the SPS/PTFE composite membranes  54-55
    3.3.4 Pronton conductivity  55-57
    3.3.5 Tensile properties of composite membranes  57-58
  3.4 Conclusion  58
  References  58-61
Chapter 4 Sulfonated polystyrene/PTFE as proton exchange membrane for PEM fuel cellapplication  61-73
  4.1 Preface  61-62
  4.2 Experimental  62-64
    4.2.1 Materials  62
    4.2.2 Preparation of SPS/PTFE composite membranes  62
    4.2.3 SEM/TG measurements  62-63
    4.2.4 Thermogravimetric analysis  63
    4.2.5 Water uptake of the PTFE/PSSA composite membranes  63
    4.2.6 Proton conductivity measurements  63-64
    4.2.7 Other physical properties  64
  4.3 Results and discussion  64-71
    4.3.1 Morphology  64-65
    4.3.2 FI-IR of PTFE/SPS composite membranes  65-66
    4.3.3 Thermal stability  66-67
    4.3.4 Water content of the SPS/PTFE composite membranes  67-68
    4.3.5 Physical properties of composite membranes  68-69
    4.3.6 Proton conductivity of the Nafion, PTFE and PTFE/SPS composite membranes  69-71
  4.4 Conclusions  71
  References  71-73
Acknowledgments  73-74
致谢  74-75
发表的文章及专利  75

燃料电池质子交换膜的研究

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