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超声/臭氧对无机介孔硅吸附对氯硝基苯的再生效能研究

作　者: 关若曦
导　师: 陈忠林
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 市政工程
关键词: 超声波臭氧氧化再生无机介孔硅对氯硝基苯
分类号: TU991.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

为达到高标准出水水质要求，吸附技术常被用来处理微污染水。无机介孔硅（HMS，hexagonal mesoporous silica）作为一种新兴吸附剂，具有制作成本低、水热稳定性高、选择吸附性强等优点；但是成本高、耗时长的再生方法限制了该材料的大规模应用。因此，开发一种简便有效的原位再生方法尤为重要。超声波作为一种绿色水处理技术，已得到一定程度的开发和利用。有针对性地研究超声波再生HMS的效果和机制，可以为强化处理微污染水提供一定理论依据。同时，利用超声波与臭氧协同作用可提高水中有机微污染物的去除率，以期强化HMS的再生效果。本文采用强酸性条件合成法制备HMS，以对氯硝基苯（p-CNB，para-chloronitrobenzene）为目标污染物，研究了HMS自水中吸附p-CNB的效能及机制，分析了超声波再生HMS的效能及机制，并对超声-臭氧联用再生HMS的反应条件进行了优化。实验室制备的HMS是具有六方晶体结构的介孔材料，其颗粒大部分呈分散均匀的圆饼状，尺寸为纳米级；该吸附剂具有巨大的比表面积和双孔道特征；其在水中会水解生成大量游离羟基。吸附时间、p-CNB初始浓度、吸附剂投量、溶液温度和pH值对HMS吸附水中p-CNB的效果都有一定影响。分析认为HMS自水中吸附低浓度p-CNB的行为是发生在HMS表面的单分子层的不可逆吸附，该吸附是通过静电力、范德华力和p-CNB的疏水性共同作用完成的。超声波能够通过机械脱附、高温热解和自由基反应去除p-CNB，以净化再生HMS。一定范围内增加超声波声强，延长作用时间，升高温度和降低pH值可提高HMS的再生率。超声波作用会对HMS结构性能产生一定影响。通过扫描电镜、红外光谱和比表面积及孔隙度分析等表征手段的考察分析，发现超声波会促使HMS颗粒出现团聚融合现象；同时促使HMS的比表面积变小，孔径变大，双孔道特征消失；超声波不会破坏HMS结构中的特征基团，但会使Si-O键聚合度有所下降。声强的增大和超声作用时间的延长均会促进HMS颗粒逐渐团聚融合，过高的声强会大大降低HMS的吸附能力。因此超声波再生HMS的重复利用性不佳。单独臭氧的投加可有效降解p-CNB，但不能促进HMS的再生。超声-臭氧联用处理HMS时，采用较低的声强、较高的臭氧浓度、较短的反应时间和酸性pH即可取得良好的再生效果。实验确定了超声-臭氧再生HMS的最佳条件：声强为2.6W/cm~2，臭氧浓度为4.0mg/L，反应时间为5min且溶液pH值为4.0（温度25℃）；该条件中声强比单独超声再生HMS的最佳声强降低了3/4，时间也缩短了3/4。超声-臭氧联用再生HMS的重复利用性较好。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-7
目录  7-10
第1章绪论  10-22
  1.1 给水处理中有机污染现状  10-11
    1.1.1 饮用水中的有机污染物  10-11
    1.1.2 典型卤代硝基芳烃——对氯硝基苯  11
  1.2 吸附材料在给水处理中的应用  11-13
    1.2.1 活性炭  11-12
    1.2.2 硅基介孔材料  12-13
  1.3 超声波技术在给水处理中的应用  13-16
    1.3.1 超声波反应器  13-14
    1.3.2 超声波再生技术的应用  14
    1.3.3 超声化学作用原理  14-16
  1.4 臭氧化技术在给水处理中的应用  16-20
    1.4.1 臭氧在水中的氧化机理  16-18
    1.4.2 臭氧在水中的氧化产物  18-19
    1.4.3 臭氧氧化水中 p-CNB 的机理与产物  19-20
  1.5 超声-臭氧协同降解水中有机物  20
  1.6 课题研究目的及研究内容  20-22
    1.6.1 课题来源  20
    1.6.2 课题研究目的  20-21
    1.6.3 课题研究内容  21-22
第2章实验材料与方法  22-28
  2.1 实验材料  22-23
    2.1.1 实验试剂  22
    2.1.2 实验仪器  22-23
  2.2 实验方法  23-26
    2.2.1 无机介孔硅的制备  23
    2.2.2 等温吸附实验  23-24
    2.2.3 等温脱附实验  24
    2.2.4 吸附动力学实验  24
    2.2.5 HMS 吸附水中 p-CNB  24-25
    2.2.6 超声波再生 HMS  25
    2.2.7 超声-臭氧联用再生 HMS  25-26
  2.3 分析方法  26
    2.3.1 水中 p-CNB 的测定  26
    2.3.2 水中溶解性臭氧浓度的测定  26
  2.4 无机介孔硅的表征方法  26-28
    2.4.1 扫描电镜（SEM）分析  26
    2.4.2 X 射线衍射（XRD）分析  26-27
    2.4.3 傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析  27
    2.4.4 比表面积及孔隙度分析  27
    2.4.5 表面零质子电荷点的测定  27-28
第3章 HMS 吸附水中 p-CNB 的效能及机制  28-45
  3.1 引言  28
  3.2 HMS 结构及性能表征  28-34
    3.2.1 粒子表面形貌分析  28-29
    3.2.2 介孔结构及晶型分析  29-30
    3.2.3 红外吸收特征分析  30-31
    3.2.4 比表面积及孔隙度分析  31-33
    3.2.5 表面零质子电荷点的测定  33-34
  3.3 HMS 自水中吸附 p-CNB 的影响因素研究  34-38
    3.3.1 接触时间对吸附的影响  34-35
    3.3.2 HMS 投量对吸附的影响  35
    3.3.3 p-CNB 初始浓度对吸附的影响  35-36
    3.3.4 溶液初始 pH 对吸附的影响  36-37
    3.3.5 溶液温度对吸附的影响  37-38
  3.4 HMS 自水中吸附 p-CNB 的机制研究  38-43
    3.4.1 吸附等温线  38-40
    3.4.2 吸附解吸曲线  40-41
    3.4.3 吸附动力学  41-43
  3.5 本章小结  43-45
第4章超声波再生 HMS 的效能及机制  45-66
  4.1 引言  45
  4.2 超声波强化解吸 p-CNB 机制初探  45-46
  4.3 超声波再生 HMS 影响因素分析  46-64
    4.3.1 声强对 HMS 再生效果和结构性能的影响  47-52
    4.3.2 超声时间对 HMS 再生效果和结构性能的影响  52-57
    4.3.3 溶液 pH 值对 HMS 再生效果和结构性能的影响  57-63
    4.3.4 溶液温度对 HMS 再生效果的影响  63-64
  4.4 超声波再生 HMS 的重复利用性  64-65
  4.5 本章小结  65-66
第5章超声-臭氧再生 HMS 的效能  66-73
  5.1 引言  66
  5.2 臭氧再生 HMS 的效能  66-68
  5.3 超声-臭氧再生 HMS 的影响因素考察  68-71
    5.3.1 声强对 HMS 再生效果的影响  68-69
    5.3.2 臭氧浓度对 HMS 再生效果的影响  69
    5.3.3 溶液 pH 值对 HMS 再生效果的影响  69-70
    5.3.4 反应时间对 HMS 再生效果的影响  70-71
  5.4 超声-臭氧再生 HMS 的重复利用性  71-72
  5.5 本章小结  72-73
结论  73-75
参考文献  75-80
攻读硕士学位期间发表的学术论文  80-82
致谢  82

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