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脉冲激光催化降解亚甲基蓝和2,4,5-三氯苯酚的实验研究

作 者: 宗燕平
导 师: 刘宪华;张秋丰
学 校: 天津大学
专 业: 环境工程
关键词: 脉冲激光 纳米金 催化降解 亚甲基蓝 2,4,5-三氯苯酚
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
下 载: 3次
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内容摘要


光催化法在污染废水处理中具有高效、无二次污染、反应易控制等优点。但光催化法中使用的普通光源具有光能量利用率低、能量损耗大等缺点。新型光源纳秒脉冲激光的低散射性和单色性特点可以减少光向四周的散射作用,而且无发热效应,减少了光能损耗,提高了光子利用率。此外,高强度脉冲激光为污染物降解创造了一个有利的微环境,并提高光降解速率。为此,本论文利用近年来在污染物处理中少见报道的新型光源—纳秒脉冲激光来提高光能利用率,以纳米金作催化剂,以工业废水中两种常见的典型有机污染物亚甲基蓝(MB)和2,4,5-三氯苯酚(2,4,5-TCP)作为降解对象,进行实验研究,以期为工业有机污染废水的快速应急处理提供一种新的高效处理方法。本论文使用透射电镜对自制纳米金进行了表征,同时研究了纳米金的吸附和催化性能。通过对污染物底物浓度、催化剂浓度和脉冲激光强度等影响因素进行优化,并使用初步优化条件进行脉冲激光催化降解MB和2,4,5-TCP实验,用紫外可见光分光光度法、液相色谱法以及气相色谱法对反应底物MB和2,4,5-TCP进行检测,最后对两者的光催化降解过程进行降解动力学拟合;同时,在本实验中的初步优化条件下,与紫外光降解MB和2,4,5-TCP进行了比较,包括光催化反应启动时间、光催化反应条件、平均反应速率和单位能量降解率等方面。结果表明,纳米金形态主要呈球状,粒径主要分布在15nm到20nm之间,吸附符合朗格缪尔动力学,有良好催化活性。纳秒脉冲激光催化降解MB和2,4,5-TCP的初步优化条件分别为:(1)脉冲激光波长为532nm,脉冲能量为135mJ,脉冲频率为10Hz,MB和纳米金的质量浓度分别为4mg/L和11.6mg/L;(2)脉冲激光波长为266nm,脉冲能量为19.4mJ,脉冲频率为10Hz,2,4,5-TCP和纳米金的质量浓度分别为50mg/L和11.6mg/L。在初步优化条件下,MB的最高降解率和脱色率分别约为91%和94%;2,4,5-TCP的最高降解率约为85%。纳秒脉冲激光催化降解MB和2,4,5-TCP的过程都符合准一级反应动力学。在纳秒脉冲激光条件下,MB和2,4,5-TCP的单位能量降解率分别是紫外光条件下的约25.7倍和34.6倍,同时2,4,5-TCP的反应速率是其约1.5倍。此外,它无明显反应启动时间,催化条件简单。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-6
目录  6-9
第一章 绪论  9-18
  1.1 工业废水中有机污染物降解的研究背景  9-11
    1.1.1 工业废水中有机污染物的种类和来源  9-10
    1.1.2 工业废水中有机污染物的性质和危害  10-11
  1.2 工业废水中有机污染物的传统处理方法  11-13
    1.2.1 生物法  11-12
    1.2.2 物理法  12
    1.2.3 化学法  12-13
  1.3 高级氧化法  13-14
  1.4 工业废水中有机污染物的脉冲激光催化降解  14-17
    1.4.1 脉冲激光和纳米金颗粒的特点  14-15
    1.4.2 脉冲激光催化降解有机污染物的基本原理  15-16
    1.4.3 脉冲激光催化降解有机污染物的基本现状  16-17
  1.5 本论文的主要研究目的和内容  17-18
第二章 实验器材和方法  18-33
  2.1 实验器材  18-20
    2.1.1 实验试剂和材料  18
    2.1.2 实验仪器  18-19
    2.1.3 MB 和 2,4,5-TCP 的理化性质  19-20
  2.2 实验装置  20-22
    2.2.1 UV 催化降解 MB 和 2,4,5-TCP 的实验装置  20-21
    2.2.2 脉冲激光催化降解 MB 和 2,4,5-TCP 的实验装置  21-22
  2.3 检测方法  22-26
    2.3.1 紫外可见光分光光度法  22-24
    2.3.2 液相色谱法  24-25
    2.3.3 气相色谱法  25-26
  2.4 纳米金的制备和表征  26-28
    2.4.1 纳米金的制备方法  26-27
    2.4.2 纳米金的透射电镜实验  27
    2.4.3 纳米金的吸附性能实验  27
    2.4.4 纳米金的光催化性能实验  27-28
  2.5 UV 催化降解 MB 和 2,4,5-TCP 实验  28-30
    2.5.1 MB 的 UV 催化降解实验  28-29
    2.5.2 2,4,5-TCP 的 UV 催化降解实验  29-30
  2.6 纳秒脉冲激光催化降解 MB 实验  30-31
    2.6.1 MB 质量浓度对自身降解的影响研究  30
    2.6.2 纳米金质量浓度对 MB 降解的影响研究  30-31
    2.6.3 纳秒脉冲激光强度对 MB 降解的影响研究  31
    2.6.4 MB 的准一级动力学降解研究  31
  2.7 纳秒脉冲激光催化降解 2,4,5-TCP 实验  31-32
    2.7.1 纳秒脉冲激光照射时间对 2,4,5-TCP 降解的影响研究  31-32
    2.7.2 2,4,5-TCP 的准一级动力学降解研究  32
  2.8 纳秒脉冲激光和 UV 在催化反应中的比较研究  32-33
第三章 实验结果与讨论  33-51
  3.1 纳米金颗粒的表征结果与讨论  33-35
    3.1.1 纳米金的透射电镜实验结果与讨论  33-34
    3.1.2 纳米金的吸附性能实验结果与讨论  34-35
    3.1.3 纳米金的催化性能实验结果与讨论  35
  3.2 UV 催化降解 MB 和 2,4,5-TCP 的结果与讨论  35-41
    3.2.1 MB 的 UV 催化降解结果与讨论  35-38
    3.2.2 2,4,5-TCP 的 UV 催化降解结果与讨论  38-41
  3.3 纳秒脉冲激光催化降解 MB 的结果与讨论  41-47
    3.3.1 MB 质量浓度对自身降解的影响结果与讨论  41-42
    3.3.2 纳米金质量浓度对 MB 降解的影响结果与讨论  42
    3.3.3 纳秒脉冲激光强度对 MB 降解的影响结果与讨论  42-44
    3.3.4 MB 的准一级动力学降解结果与讨论  44-47
  3.4 纳秒脉冲激光催化降解 2,4,5-TCP 的结果与讨论  47-49
    3.4.1 纳秒脉冲激光照射时间对 2,4,5-TCP 降解的影响结果与讨论  47-48
    3.4.2 2,4,5-TCP 的准一级动力学降解结果与讨论  48-49
  3.5 纳秒脉冲激光和 UV 在催化反应中的比较结果与讨论  49-51
第四章 全文总结  51-53
  4.1 论文结论  51-52
  4.2 主要创新点  52
  4.3 展望  52-53
参考文献  53-57
附录  57-58
致谢  58

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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