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新型微污染物PPCPs自然转化研究
作 者: 张婷
导 师: 陈怀侠
学 校: 湖北大学
专 业: 分析化学
关键词: PPCPs 自然光降解 吲哚美辛 萘普生 共存物 土壤 吸附降解
分类号: X505
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
药品和个人护理用品(PPCPs)作为一类环境新型微污染物备受关注。尽管PPCPs用量巨大,但人类对其认识十分有限。目前对PPCPs的研究多集中在环境水体和土壤中的含量测定、分布调查、人工去除等研究,很少关注其自然环境转化归趋。自然光、微生物降解和土壤吸附降解是PPCPs微污染物在环境中的重要消减途径。本文以吲哚美辛、萘普生为模型化合物,系统研究实际低浓度PPCPs在自然环境中的迁移转化,研究结果有助于掌握PPCPs的自然转化归趋规律,为其环境风险评价提供理论依据。本文主要内容包括以下三部分:(1)以武汉地区春季太阳光为光源,引入固相萃取方法研究了低浓度吲哚美辛自然环境中的微生物和自然光降解。考察了吲哚美辛固相萃取条件,以及不同浓度、基质组成(Cl-、HCO3-、NO3-、Fe3+、腐植酸)及共存物(萘普生、呋喃唑酮)对吲哚美辛光降解的影响。实验结果表明,吲哚美辛在东湖水中微生物降解速率较快,而在长江水中微生物降解很微弱。1-500μg/L的吲哚美辛光降解速率常数(k)与浓度(c)成指数函数。除HC03-外,其他基质成分均促进化合物的自然光降解,其中Fe3+促进作用最强,共存类似物萘普生抑制光降解,而非类似物呋喃唑酮促进光降解。(2)考察了各类共存物对萘普生自然光降解的影响。以呋喃唑酮为紫外吸收重叠共存物考察其对萘普生自然光降解的影响。实验结果显示,呋喃唑酮明显抑制萘普生光降解,说明具有紫外吸收重叠的共存物会发生竞争光降解。此外,分别选取了具有和萘普生260nm紫外吸收重叠的双氯芬酸钠、酮洛芬、吲哚美辛、依洛沙星和紫外吸收不重叠的布洛芬、甲硝唑考察其对萘普生自然光降解的影响规律。结果表明,具有不同结构及紫外吸收特征的化合物对萘普生自然光降解的影响不同,这些共存物和萘普生之间紫外吸收的重叠程度及吸收强度决定了共存物对萘普生自然光降解的抑制作用程度,抑制作用随紫外重叠的增加而增加。这种共存物及紫外吸收特征和其对萘普生的自然光降解抑制作用关系的竞争降解规律,是萘普生自然归趋研究的重要依据。(3)选取吲哚美辛、萘普生为基础模型化合物,以三种农业土壤为介质,研究PPCPs在农业土壤中的吸附和降解规律。实验发现,所选取的模型化合物在土壤中的吸附行为都符合Freundlich方程,它们在土壤中的吸附能力大小顺序为:吲哚美辛>萘普生。土壤中有机质含量越高,吸附系数(Kf)值越大。当两种物质共存时,相互之间的竞争吸附较大。降解实验发现,两种化合物在土壤中降解遵循一级动力学模型,半衰期相差较大。两者的共存共同抑制了各自的降解。杀菌能显著降低这些化合物在土壤中的降解率,表明了土壤中微生物是这些化合物降解的主体因素。
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全文目录
摘要 5-7 Abstract 7-9 目录 9-12 第一章 绪论 12-30 1.1 引言 12 1.2 PPCPs研究进展 12-17 1.2.1 环境中PPCPs来源 12-15 1.2.1.1 PPCPs制造业 13 1.2.1.2 药物间接或直接排放 13-14 1.2.1.3 畜禽和水产养殖 14 1.2.1.4 污水处理厂 14 1.2.1.5 污泥回用及垃圾填埋 14-15 1.2.2 PPCPs环境污染现状 15 1.2.3 PPCPs生态毒性 15-16 1.2.4 PPCPs减量化技术 16-17 1.3 PPCPs自然光降解 17-20 1.3.1 PPCPs光降解研究进展 17 1.3.2 光降解反应基本原理 17-18 1.3.3 光降解反应动力学 18 1.3.4 PPCPs光解影响因素 18-20 1.3.4.1 分子吸光特性 18-19 1.3.4.2 水体环境pH值 19 1.3.4.3 水中溶解性物质 19-20 1.3.5 共存物对光降解的影响 20 1.4 PPCPs土壤吸附与降解 20-22 1.4.1 土壤中PPCPs研究现状 20-21 1.4.2 土壤中PPCPs吸附性能 21 1.4.3 土壤中PPCPs微生物降解 21-22 1.5 本论文研究的内容及意义 22-23 参考文献 23-30 第二章 吲哚美辛微生物及自然光降解研究 30-42 2.1 引言 30-31 2.2 实验部分 31-33 2.2.1 仪器与试剂 31 2.2.2 固相萃取过程及条件考察 31 2.2.3 水解实验 31-32 2.2.4 微生物降解 32 2.2.5 光照实验 32-33 2.2.6 分析检测 33 2.2.7 数据处理 33 2.3 结果讨论 33-39 2.3.1 色谱实验条件的优化及定量分析方法 34 2.3.2 水解实验及光量子产率的测定 34-35 2.3.3 微生物降解 35-36 2.3.4 初始浓度对光降解的影响 36 2.3.5 基质及水体溶解性组分对光降解的影响 36-38 2.3.6 共存物对光降解的影响 38-39 2.3.7 降解产物及生态毒性预测 39 2.4 结论 39-40 参考文献 40-42 第三章 萘普生共存物竞争光降解研究 42-51 3.1 引言 42 3.2 实验部分 42-44 3.2.1 仪器及试剂 42-43 3.2.2 水解实验 43 3.2.3 光照实验 43 3.2.4 分析检测 43 3.2.5 数据处理 43-44 3.3 结果讨论 44-49 3.3.1 色谱实验条件的优化及定量分析方法 44 3.3.2 水解实验及光量子产率的测定 44-45 3.3.3 紫外吸收重叠共存物对萘普生光降解的影响 45-47 3.3.4 紫外吸收不重叠共存物对萘普生光降解的影响 47-49 3.4 结论 49 参考文献 49-51 第四章 萘普生和吲哚美辛土壤吸附和降解研究 51-62 4.1 引言 51 4.2 实验部分 51-54 4.2.1 试剂和仪器 51-52 4.2.2 土壤样品的制备 52 4.2.3 吸附动力学实验 52-53 4.2.4 降解动力学实验 53 4.2.5 萃取和分析方法 53 4.2.5.1 萃取分离方法考察 53 4.2.5.2 HPLC分析检测 53 4.2.6 数据分析 53-54 4.3 结果与讨论 54-58 4.3.1 定量分析方法 54 4.3.2 土壤等温吸附特性 54-56 4.3.3 土壤降解性能研究 56-58 4.4 结论 58-59 参考文献 59-62 附录 62-63 致谢 63
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 一般性问题 > 环境污染防治方法与设备
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