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长江口及其邻近海域氮稳定同位素特征研究

作　者: 于海燕
导　师: 俞志明
学　校: 中国科学院研究生院（海洋研究所）
专　业: 环境科学
关键词: 稳定氮同位素溶解态硝酸盐悬浮颗粒物生物地球化学过程长江口海域
分类号: X145
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

本论文以稳定氮同位素(δ¹⁵N)技术为基础，对长江口海域氮的同位素特征及其环境意义进行了研究。以前人建立的一套完整的水体中氮的稳定同位素分析预处理方法为基础，通过一系列物理、化学改性处理制备选取了更适于水中溶解态硝酸盐δ¹⁵N预处理的国产沸石。运用该方法对2009年和2010年长江口海域表层和断面水体中的溶解态硝酸盐和悬浮颗粒物的δ¹⁵N特征进行分析，根据不同季节、不同区域内δ¹⁵N的特征研究水体中氮的迁移、转化等生物地球化学过程，揭示其环境行为，从而对该海域的氮循环机制进行探索。主要结果如下：为选取更适于水中溶解态硝酸盐δ¹⁵N预处理的沸石，通过多种改性方法（重力筛选、钠改性、酸改性、微波改性和超声波改性等）对几种天然沸石进行改性处理，提高其酸性条件下对低浓度铵氮吸附率。改性处理后，几种沸石在酸性条件下对低浓度铵氮吸附率达90%以上，氮同位素分馏系数为-0.8‰^-0.4‰，制备出符合海水硝酸盐氮同位素预处理的沸石材料。将选取好的沸石应用于本实验室前期确立了的水体氮的稳定同位素分析预处理方法，对2009年和2010年2、5、8、11月份长江口海域表层溶解态硝酸盐δ¹⁵N值(δ¹⁵NO₃)以及2010年2、5、8、11月份长江口海域断面水体15NO₃进行分析。研究发现，长江口海域表层和断面水体中15NO₃组成具有明显的时空分布特点，反映了不同区域受不同的物理、生物地球化学作用影响。口门内，15NO₃值的变化与浓度相一致，且离散程度较小，说明长江径流输入在该区域影响明显；通过河道δ¹⁵NO₃值的变化可反映出排污口的排污影响。最大浑浊带，表层水域和底部水域各季节所受到影响作用复杂，5月份表层水体主要受同化吸收作用影响，外海区下层水体受固氮作用影响；8月份底部水体主要受硝化作用影响，表层在上升流作用下，受硝化作用和同化吸收的影响；11月份底层水体主要受硝化作用影响，表层受同化吸收和反硝化作用影响。外海区，底部水体主要受硝化作用影响，表层除受硝化作用影响外，还受同化吸收作用及反硝化作用的影响。同时，本文对长江口海域硝化反应的主要影响因子（温度、盐度、DO、可利用营养盐、硝化细菌等）进行探讨，并对硝化反应的同位素分馏效应进行了评估，利用瑞利公式计算得出长江口海域11月份水体中硝化作用的分馏系数为-8‰。发现低氧水体中由矿化作用和硝化作用再生而来的氮是长江口海域水体富营养化的一个重要来源。此外，本文对2009年和2010年2、5、8、11月份长江口海域表层悬浮颗粒物的δ¹⁵N(δ¹⁵Np以及2010年2、5、8、11月份长江口海域断面水体δ¹⁵Np进行研究。发现长江口海域2009年和2010年表层和断面水体中δ¹⁵Np组成具有明显的时空分布特点，说明长江口海域不同区域受不同的物理、生物地球化学作用影响。口门内，δ¹⁵Np值的变化受长江径流输入影响明显，通过δ¹⁵Np值特征反映出长江径流输入的氮2月份和5月份主要来源于农业化肥和大气沉降，8月份和11月份主要来源于工业与生活污水。同时，不同河道排污口附近的δ¹⁵Np值不同，说明土地的利用方式可通过δ¹⁵Np特征反映出来。口门外海域，不同深度水体发生的生物地球化学过程不同。一般来说，底部水体δ¹⁵Np较高，发生了含氮有机物的矿化分解作用；2010年11月底部水体较低的δ¹⁵Np是由生物的矿化分解作用和硝化作用、同化吸收作用共同造成的。除2月份外，各季节表层海水均发生了生物的同化吸收作用。2月份长江口海域δ¹⁵Np分布受陆源海源物理混合和矿化作用共同影响。长江口海域水体中溶解态硝酸盐和悬浮颗粒有机氮之间存在相互转化，二者之间δ¹⁵N的变化及其相互关系反映了一定的生物地球化学变化和环境信息。总体而言，长江口海域表层15NO₃的分布水平较δ¹⁵Np略低，二者之间的分馏总体平均值偏正向。其中，15NO₃与δ¹⁵Np的最低值均出现在2月份，该季节水体中溶解态硝酸盐和悬浮颗粒有机氮主要受长江径流的外源输入影响，同时还受同化吸收作用和矿化作用的影响；5月份水体中氮的生物地球化学作用程度明显升高，δ¹⁵Np与15NO₃之间呈现明显的线性负相关，二者之间的分馏偏负，表明微藻的同化吸收作用在该季节作用明显，同时，外海区东部海域发生了颗粒物的矿化分解反应和硝化反应；8月份，δ¹⁵NO₃与δ¹⁵Np之间分馏为正，且底层水体比表层更大，说明8月份长江口海域中表层与底部水体生物地球化学过程不同，表层主要受生物的同化吸收和硝化作用影响，底部水体受颗粒物的矿化分解和硝化作用影响；11月份，除外海区表层有几个负值外，其余海区均为正值，且呈现出自表层向底层递增的趋势，表层主要受生物的同化吸收和硝化作用影响，底部水体受颗粒物的矿化分解和硝化作用影响。

全文目录

致谢  4-5
中文摘要  5-7
Abstract  7-10
目录  10-13
第1章文献综述  13-28
  1. 前言  13-14
  2. 长江口海域概况及其富营养化现状  14-17
    2.1. 长江口海域概况  14-17
  3. 海洋环境中的氮同位素研究  17-25
    3.1. 稳定氮同位素方法的基本理论  17-21
    3.2. 稳定氮同位素方法在海洋研究中的应用  21-25
  4. 氮同位素方法在长江口海域的研究现状  25-26
  5. 本文的研究目标和主要内容  26-28
    5.1. 本论文的研究目标  26
    5.2. 本论文的主要内容  26-28
第2章研究方法  28-39
  1. 采样站位  28
  2. 样品采集  28-29
  3. 样品测定  29-31
  4. 国产天然沸石的改性处理及其在海水硝酸盐氮同位素预处理中的应用  31-39
    4.1. 前言  31-32
    4.2. 方法与材料  32-33
    4.3. 结果与讨论  33-38
    4.4. 总结  38-39
第3章长江口海域溶解态硝酸盐氮稳定同位素的分布特征及其生物地球化学意义  39-66
  1. 前言  39
  2. 材料与方法  39-41
    2.1. 采样站位  39-40
    2.2. 样品采集  40
    2.3. 样品分析  40
    2.4. 保守混合分析  40-41
  3. 结果  41-49
    3.1. 各季节长江口海域δ~(15)NO_3和各环境因子的垂直分布特征  41-43
    3.2. 各季节长江口海域δ~(15)NO_3和各环境因子的水平分布特征  43-49
  4. 讨论  49-65
    4.1. 各季节长江口海域δ~(15)NO_3垂直分布特征的生物地球化学意义  49-60
    4.2. 各季节长江口海域δ~(15)NO_3水平分布特征的生物地球化学意义  60-65
  5. 小结  65-66
第4章长江口海域悬浮颗粒物稳定氮同位素的分布及其生物地球化学意义  66-79
  1. 前言  66-67
  2. 材料与方法  67
  3. 结果  67-71
    3.1. 各季节长江口海域δ~(15)Np的水平分布特征  67-69
    3.2. 各季节长江口海域δ~(15)Np的垂直分布特征  69-71
  4. 讨论  71-77
    4.1. 冬季长江口海域δ~(15)Np水平分布和垂直分布的生物地球化学意义  72-73
    4.2. 春季长江口海域δ~(15)Np水平分布和垂直分布的生物地球化学意义  73-75
    4.3. 夏季长江口海域δ~(15)Np水平分布和垂直分布的生物地球化学意义  75-76
    4.4. 秋季长江口海域δ~(15)Np水平分布和垂直分布的生物地球化学意义  76-77
  5. 小结  77-79
第5章长江口海域溶解态硝酸盐与悬浮颗粒物氮同位素特征的综合分析及其生物地球化学意义  79-131
  1. 前言  79
  2. 方法  79-82
    2.1. 长江口海域氮的输入来源分析  80
    2.2. 长江口海域氮的生物地球化学过程分析  80-82
  3. 结果  82-111
    3.1. 各季节长江口海域的水平和垂直分布特征  82-86
    3.2. 各季节长江口海域与其他环境因子的相关性分析  86-111
  4. 讨论  111-130
    4.1. 长江口海域δ15NO_3和δ15Np季节变化的环境意义初探  111-113
    4.2. 各季节长江口海域溶解态硝酸盐和悬浮颗粒物之间氮的生物地球化学过程  113-130
  5. 小结  130-131
第6章结论  131-133
参考文献  133-143
作者简历  143-144
博士期间发表论文情况  144

长江口及其邻近海域氮稳定同位素特征研究

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