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氮功能化介孔高分子材料的制备、表征及其应用

作 者: 沈健
导 师: 李和兴
学 校: 上海师范大学
专 业: 工业催化
关键词: 氮功能化介孔酚醛树脂 短孔道高分子纳米小球 原位一步还原技术 固体碱 低温水介质有机合成 二氧化碳吸附
分类号:
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
下 载: 39次
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内容摘要


有序介孔高分子材料的诞生得到了物理学,化学和材料学界的高度重视,成为了学术界的研究热点问题之一。因其具有大的比表面积,可调节的孔径以及规整的孔道结构等优越性能被广泛应用于有机催化,环境保护,生物和医药等领域。本论文选用制备成本较低,疏水性好,稳定性高,耐碱性强的介孔酚醛树脂为载体,对其进行氮功能化修饰处理和改性。采用水热法,溶剂挥发诱导自组装技术结合原位一步还原法等,合成了具有不同宏观形貌和微观介孔结构的功能化酚醛树脂,通过一系列表征技术和初步应用对材料的构效关系做出了研究。论文主要分为以下三个部分:1.以三嵌段共聚物F127作为结构诱导剂,采用尿素-苯酚-甲醛共聚水热合成尿素功能化短孔道介孔高分子纳米小球(Urea-MPNs)。我们探索了小球随着水热处理时间的生长机理,同时基于嵌入孔壁中的尿素单元结构可以用氢键络合阴离子的特性,应用于吸附重金属离子-高铼酸根。该方法合成的小球与以往采用溶剂挥发诱导自组装(EISA)方法合成的Urea-MPs材料相比,因为其具有规整的宏观形貌和短孔道介观结构的优势,体现了更优的吸附性能。2.利用表面活性剂自组装作用,通过苯酚,甲醛和间硝基苯酚为单体共聚经过EISA、低温热聚结合原位一步还原技术合成芳香伯胺功能化介孔酚醛树脂固体碱催化剂。该催化剂具有二维六方介孔结构,较大的比表面积,通过芳香伯胺基团与介孔孔道表面酚羟基协同作用,在低温水介质中的有机合成-Knoevenagel缩合反应中体现了良好的活性和稳定性,并且可以循环使用多次没有明显失活。3.在碱性条件下,通过表面活性剂自组装、以苯酚,甲醛和间硝基苯酚为单体,采用水热共聚结合原位一步还原技术制备低成本、高产量的高度有序苯胺功能化三维体心立方型介孔高分子纳米小球(氮掺杂介孔碳小球)。基于短孔道结构和球体内部有氨基改性修饰的碱性位,适用于酸性二氧化碳的吸附,考查了不同温度和压强下小球的吸附性能,具有良好的发展前景。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-8
目录  8-10
第一章 研究背景  10-25
  1.1 绿色化学概述  10-14
    1.1.1 绿色化学的定义及特点  10-11
    1.1.2 环境友好的绿色助剂  11-13
    1.1.3 绿色技术是可持续发展的有效途径  13-14
  1.2 高分子材料  14-16
    1.2.1 高分子材料的定义和来源  14
    1.2.2 高分子材料的合成加工  14-15
    1.2.3 高分子材料的应用  15-16
  1.3 介孔材料概述  16-23
    1.3.1 介孔材料的起源和定义  16-17
    1.3.2 自组装技术  17-19
    1.3.3 介孔材料的合成  19-20
    1.3.4 有序介孔材料的制备方法  20-22
    1.3.5 功能化介孔材料的应用  22-23
  1.4 论文的选题意义  23-25
第二章 尿素功能化短孔道介孔高分子纳米小球的生长机理探索和应用  25-40
  2.1 引言  25-26
  2.2 实验部分  26-28
    2.2.1 实验试剂  26
    2.2.2 吸附材料的制备  26-27
    2.2.3 吸附材料的表征  27-28
    2.2.4 吸附性能的测试  28
  2.3 结果与讨论  28-39
    2.3.1 吸附剂表征结果与分析  28-36
    2.3.2 Urea-RP-3预聚体随水热时间的生长机理探索  36-37
    2.3.3 材料的吸附性能与结果分析  37-39
  2.4 本章小结  39-40
第三章 原位一步还原法制备芳香伯胺功能化介孔酚醛树脂及其碱催化应用  40-53
  3.1 引言  40-41
  3.2 实验部分  41-44
    3.2.1 实验原料和试剂  41
    3.2.2 催化剂的制备  41-43
    3.2.3 催化剂表征方法  43
    3.2.4 催化剂活性和使用寿命测试  43-44
  3.3 结果与讨论  44-52
    3.3.1 催化剂的组成和结构特质分析  44-48
    3.3.2 芳香伯胺功能化介孔酚醛树脂催化剂的催化性能评估  48-52
  3.4 本章小结  52-53
第四章 原位一步还原法制备新型苯胺功能化介孔高分子纳米小球与N-掺杂介孔碳小球及其二氧化碳吸附应用  53-63
  4.1 引言  53-54
  4.2 实验部分  54-55
    4.2.1 实验试剂  54
    4.2.2 材料的制备  54-55
    4.2.3 材料的表征方法  55
    4.2.4 材料的二氧化碳吸附性能测试  55
  4.3 结果与讨论  55-62
    4.3.1 材料的组成和结构特征分析  55-61
    4.3.2 二氧化碳吸附性能测试结果分析  61-62
  4.4 本章小结  62-63
第五章 总结与展望  63-64
参考文献  64-71
致谢  71-72
个人简历  72
论文发表情况  72

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