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富Bronsted酸介孔氧化铝溶胶的合成及其在催化裂化催化剂中的应用

作 者: 刘松涛
导 师: 阎子峰
学 校: 中国石油大学(华东)
专 业: 化学工程
关键词: 铝溶胶 Bronsted  改性 抑制结焦 催化裂化
分类号: TE624.9
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
下 载: 23次
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内容摘要


流化催化裂化(FCC)是原油二次加工的重要过程和炼油企业的核心技术。铝溶胶因其成本低、热稳定性高等优点被广泛用作催化剂粘结剂,但常规铝溶胶孔道联通性差,影响催化剂传质、传热能力;其次,铝溶胶焙烧脱水Bronsted性中心转化为Lewis酸性中心,氧化铝仅具有Lewis酸。催化裂化是典型的酸催化反应,Bronsted酸仅通过正碳离子极力进行反应,Lewis酸通过自由基反应产生干气和焦炭,所以B酸是催化剂的理想酸性中心。因此需要改进铝溶胶制备方法,提高氧化铝的结构性能,调节表面B/L酸比例,增强催化剂整体连通性,降低传质、传热阻力,降低焦炭选择性。实验合成铝溶胶采用溶胶-凝胶法,拟薄水铝石为铝源,考察正硅酸乙酯(TEOS)、氟硼酸铵、氟硅酸铵等改性剂对氧化铝的酸性位调节效果。本课题制备出具有丰富B酸位的介孔铝溶胶,氧化铝比表面积、孔容有了明显提高。改性剂对氧化铝结构影响比体系pH、模板剂种类及用量的影响最明显。实验得出,NH4BF4对氧化铝酸性调节效果最好,且不影响溶胶的粘结性能。催化剂评价使用VGO为原料油,通过对比常规铝溶胶、硅溶胶,新型铝溶胶作为粘结剂合成的催化剂显示了较高的轻油收率和转化率,并表现出了优越的抑制结焦能力。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
第一章 前言  8-18
  1.1 概述  8-9
  1.2 氧化铝  9-10
  1.3 新型介孔氧化铝的研究  10-17
    1.3.1 介孔氧化铝溶胶的孔结构调节  10-13
    1.3.2 铝溶胶性调节  13-17
  1.4 存在问题及研究思路  17-18
第二章 实验部分  18-25
  2.1 实验原料及实验仪器  18-19
    2.1.1 实验原料  18
    2.1.2 实验仪器  18-19
  2.2 介孔氧化铝溶胶的合成  19-20
    2.2.1 制备新型铝溶胶模板剂的合成  19
    2.2.2 介孔氧化铝的合成  19-20
  2.3 催化裂化催化剂的制备  20-21
  2.4 催化剂的表征  21-23
    2.4.1 X-射线粉末衍射分析(XRD)  21
    2.4.2 表面形貌  21
    2.4.3 TEM 表征  21
    2.4.4 氧化铝孔结构特性的测定  21
    2.4.5 NH_3-TPD 表征  21-22
    2.4.6 27Al NMR 表征  22
    2.4.7 傅里叶红外(FT-IR)光谱测试  22-23
  2.5 催化剂反应性能评价和计算方法  23-25
    2.5.1 微反评价原料、微反装置及指标  23-24
    2.5.2 水热老化装置  24-25
第三章 改性铝溶胶的合成  25-65
  3.1 前言  25
  3.2 氧化铝结构及组成  25-29
  3.3 胶溶剂及模板剂对氧化铝结构及酸性质的影响  29-37
  3.4 含 F 化合物对氧化铝结构及表面酸性的影响  37-51
    3.4.1 (NH_4)_2SiF_6对γ-Al_2O_3结构及表面酸性的影响  37-41
    3.4.2 NH_4BF4对γ-Al_2O_3结构及表面酸性的影响  41-49
    3.4.3 NH_4F 对γ-Al_2O_3结构及表面酸性的影响  49-51
  3.5 硅溶胶对氧化铝结构及酸性质的影响  51-56
  3.6 反应条件优化  56-64
    3.6.1 设计正交试验  56
    3.6.2 直观分析法  56-60
    3.6.3 比表面和孔结构分析  60-63
    3.6.4 电镜分析  63-64
  3.7 小结  64-65
第四章 催化剂裂化性能评价  65-69
  4.1 胶溶剂和改性剂对氧化铝结构、酸性的影响  65
  4.2 催化剂结构性质表征  65-66
  4.3 新型催化剂裂化性能评价  66-69
结论  69-70
参考文献  70-76
致谢  76

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 催化剂
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