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FCC汽油降硫助剂的研究

作　者: 李君
导　师: 陆善祥
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工程
关键词: 催化裂化降硫助剂尖晶石莫来石
分类号: TE624.8
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本文采用一种将降硫活性金属元素“固定化”在晶相中的方法,研究含锌和含钒的FCC汽油降硫助剂,具体地说,是将锌“固定”在锌铝尖晶石中,而钒“固定”在莫来石中,从而降低这些金属元素对催化裂化催化剂的破坏作用。以高岭土为原料,以浸渍法引入偏钒酸铵作为矿化剂,低温合成了含钒的莫来石材料,研究其降硫活性。这种含钒莫来石降硫助剂尚未见文献报道。研究结果表明,钒莫来石添加量为12.7wt%,钒含量为1.71wt%,稀土氧化物含量为4wt%,降钠至0.07wt%(以Na2O计),碱洗除去莫来石上活性硅的催化剂体系的微反活性达到71.2%,降硫率可达到44%。采用浸溃法、胶溶法及共沉淀法合成了锌铝尖晶石,考察其降硫性能,分析ZnO的失活机理。研究结果表明,使用Zn(NO3)2为锌源、浸渍法在800℃下焙烧生成的锌铝尖晶石作为催化助剂,该锌铝尖晶石与DASY、高岭土按照40:35:25的比例组成催化剂体系,微反活性(800℃、100%水蒸气、4h)为63%,降硫率为34.8%。因此,ZnO生成锌铝尖晶石并不是降硫活性下降的主要原因,而有可能是因为ZnO中和了催化剂分子筛的酸性中心,并夺取分子筛中的“铝”而造成分子筛结构破坏,因此降硫活性的下降归根到底是由于分子筛催化剂裂化能力的下降。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章绪论  9-25
  1.1 研究背景及意义  9-10
  1.2 硫的分布及转化机理  10-15
    1.2.1 原油中硫的分布  10-11
    1.2.2 催化裂化汽油中硫的分布及硫转化的机理  11-12
    1.2.3 噻吩类硫化物的反应机理  12-15
  1.3 FCC催化脱硫技术研究进展  15-20
    1.3.1 Zn系FCC降硫助剂的研究进展  15-16
    1.3.2 V系FCC降硫助剂的研究进展  16-18
    1.3.3 分子筛的稀土改性  18-19
    1.3.4 水滑石降硫助剂的研究进展  19-20
    1.3.5 阳离子层状材料  20
  1.4 莫来石的研究现状  20-22
  1.5 锌铝尖晶石的研究现状  22-23
  1.6 问题解析及工作方案  23-25
第2章锌铝尖晶石脱硫助剂的研究  25-41
  2.1 引言  25
  2.2 实验部分  25-32
    2.2.1 实验原料、试剂与仪器  25-26
    2.2.2 测试与分析  26-30
    2.2.3 试验方法  30-32
  2.3 结果与讨论  32-39
    2.3.1 锌铝尖晶石合成方法的比较  32-33
    2.3.2 锌源的选择对锌铝尖晶石合成及降硫率的影响  33-34
    2.3.3 焙烧温度对锌铝尖晶石结构及降硫率的影响  34-36
    2.3.4 反应温度对催化剂体系脱硫率的影响  36-37
    2.3.5 剂油比对催化剂体系降硫率的影响  37-38
    2.3.6 催化剂体系的降硫效果的评价  38-39
  2.4 本章小结  39-41
第3章钒改性FCC催化剂规律探究及新型脱硫助剂的开发  41-61
  3.1 引言  41
  3.2 实验部分  41-45
    3.2.1 原料、试剂及实验设备  41-43
    3.2.2 测试与分析  43-44
    3.2.3 试验方法  44-45
  3.3 结果与讨论  45-59
    3.3.1 钒交换催化剂对分子筛稳定性的影响  45-47
    3.3.2 钒莫来石中钒含量对催化剂体系活性及降硫率的影响  47-50
    3.3.3 催化剂裂解活性对降硫率的影响  50-53
    3.3.4 稀土对催化剂体系结构和降硫率的影响  53-55
    3.3.5 Na含量对催化剂体系降硫率的影响  55-58
    3.3.6 Si含量对催化剂体系降硫率的影响  58-59
  3.4 本章小结  59-61
第4章结论与展望  61-62
  4.1 结论  61
  4.2 展望  61-62
参考文献  62-69
致谢  69-70
卷内备考表  70

FCC汽油降硫助剂的研究

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