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固载化杂多酸催化氧化脱硫的研究

作　者: 汤玲
导　师: 康丽华
学　校: 石河子大学
专　业: 应用化学
关键词: HPW-TUD-1 [Bmim]PW/HMS 催化氧化脱硫
分类号: TE624.55
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


面对越来越严重的环境问题以及全球资源匮乏问题，世界各国对燃料油中的硫含量都做出了严格的规定，因此提高油品质量与如何提高油品质量等问题相继而出。而油品中的噻吩类化合物及其衍生物是油品中硫化物的主要存在形式，这类硫化物很难通过加氢脱硫去除，并且加氢脱硫又需在高温高压下进行。这给加氢脱硫带来了诸多的限制，因此非加氢脱硫引起了研究者们极大的兴趣。其中催化氧化脱硫因其反应条件温和、活性高、设备简单和脱硫成本低等优点被视为未来最有潜力的脱硫方式之一。催化氧化脱硫的重点在于催化剂的选择上。本文从环境及脱硫成本等方面着手，选择目前研究较为广泛的绿色环境友好型材料分子筛、杂多酸和离子液体作为制备催化剂的原材料，合成出绿色的、高活性的、可回收再利用的催化剂，寻求达到深度氧化脱硫的目的。本论文主要研究了以下几方面内容：（1）通过一步合成法将磷钨酸（HPW）负载到介孔分子筛TUD-1上，制备出一系列不同载量的HPW-TUD-1催化剂。应用氮吸附/解析等温线、XRD、FT-IR和ICP-AES等表征手段对催化剂的物质组成与结构进行确定。结果显示HPW-TUD-1具有介孔结构，并且具有Keggin结构的HPW被固载在TUD-1上。HPW-TUD-1催化剂及回收催化剂的活性测试是通过催化氧化二苯并噻吩（DBT）模拟油来完成的，并对催化剂的最佳工艺进行了探索。结果显示，催化剂的最佳条件是：载量20%、O/S摩尔比=8、用量为0.1g/10mL、温度为60℃。在最佳条件下，DBT的脱除率最高，能够达到98.1%，循环使用三次活性没有明显下降。实现了深度脱硫及回收再利用的目的。（2）通过浸渍法将HPW和离子液体[Bmim]HSO4固载在六方介孔结构的载体HMS上，制备出催化剂[Bmim]PW/HMS，同时对催化剂的物理结构及物质组成进行了一系列表征。结果显示固载后催化剂仍保留介孔结构，并且[Bmim]PW在载体HMS上分散均匀。通过模拟油的催化氧化脱硫来评估催化剂的活性、最佳反应条件以及催化剂的回收再利用。结果显示该催化剂的最佳反应条件是：载量20%、O/S摩尔比=3、催化剂用量=0.06g/10mL、温度60℃。在最佳条件下，催化剂对苯并噻吩（BT）、二苯并噻吩（DBT）和4,6-二甲基二苯并噻吩（DMDBT）的脱除率分别是79%、98%和88%。催化剂回收三次以后活性降低较快。在不同老化温度下制备载体Hx（x为老化温度），得到一系列催化剂[Bmim]PW/Hx用于催化氧化脱硫反应体系，并通过BET对其物理结构进行表征。结果发现催化剂的孔径随着老化温度升高而增大，活性随着孔径增大而减小。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第一章 文献综述  9-19
  引言  9-11
  1.1 分子筛在催化氧化脱硫中的应用  11-13
    1.1.1 TS-1 在催化氧化脱硫中的应用  11
    1.1.2 SBA 在催化氧化脱硫中的应用  11
    1.1.3 MCM 在催化氧化脱硫中的应用  11-12
    1.1.4 HMS 在催化氧化脱硫中的应用  12-13
  1.2 杂多酸在催化氧化脱硫中的应用  13-15
    1.2.1 杂多酸简介  13
    1.2.2 杂多酸在催化氧化脱硫中的催化原理  13-14
    1.2.3 杂多酸催化氧化脱硫的研究进展  14-15
  1.3 离子液体在脱硫中的应用  15-17
    1.3.1 离子液体简介  15-16
    1.3.2 离子液体脱硫原理  16
    1.3.3 离子液体在脱硫中的应用  16-17
  1.4 立题依据和研究目的  17-19
第二章 实验药品与仪器  19-22
  2.1 实验药品和仪器  19-20
  2.2 催化剂表征  20
    2.2.1 氮吸附/解析分析仪（BET）  20
    2.2.2 傅里叶红外光谱（FT-IR）  20
    2.2.3 X-射线衍射光谱仪（XRD）  20
    2.2.4 透射电镜（TEM）  20
    2.2.5 热重分析（TGA）  20
    2.2.6 电感耦合等离子发射光谱仪（ICP-OES）  20
  2.3 催化剂活性评价  20-22
    2.3.1 模拟油的配置  20
    2.3.2 活性评价过程  20
    2.3.3 催化剂性能评价指标  20-21
    2.3.4 硫含量测定方法  21-22
第三章 HPW-TUD-1 催化剂的制备、表征、活性测试  22-34
  3.1 前言  22
  3.2 实验部分  22-23
  3.3 结果和讨论  23-33
    3.3.1 BET 测试结果分析  23
    3.3.2 XRD 图谱分析  23-24
    3.3.3 透视电镜分析  24-25
    3.3.4 FT-IR 光谱分析  25-26
    3.3.5 TGA 和 DTG 分析  26
    3.3.6 反应体系和 HPW 载量对 DBT 脱硫率的影响  26-27
    3.3.7 O/S 比和催化剂用量对 DBT 脱除率的影响  27-29
    3.3.8 反应温度对 DBT 脱除率的影响  29
    3.3.9 表观活化能测定  29-31
    3.3.10 催化剂的回收再利用  31-32
    3.3.11 20HPW-TUD-1 催化剂的热过滤实验  32-33
  3.4 本章小结  33-34
第四章 对氧化脱硫反应具有高催化活性的[BMIM]PW/HMS 催化剂  34-52
  4.1 引言  34
  4.2 实验部分  34-35
  4.3 结果与讨论  35-51
    4.3.1 FT-IR 光谱分析  35-37
    4.3.2 氮吸附/解析数据分析  37-39
    4.3.3 X 射线衍射光谱分析  39-40
    4.3.4 [Bmim]PW 载量对 DBT 脱除率的影响  40-41
    4.3.5 O/S 摩尔比对 DBT 脱除率的影响  41-42
    4.3.6 不同催化剂对 DBT 脱除率的影响  42-43
    4.3.7 催化剂用量、转速和反应温度对 DBT 脱除率的影响  43-44
    4.3.8 催化剂 20[Bmim]PW/HMS 对不同底物的脱除率  44-45
    4.3.9 对回收催化剂结构、晶型和活性的考察  45-47
    4.3.10 老化温度对 HMS 的影响  47-49
    4.3.11 [Bmim]PW/Hx 对 DBT 脱除率的研究  49-51
  4.4 本章小结  51-52
第五章 结论与展望  52-54
  5.1 结论  52
  5.2 展望  52-54
参考文献  54-60
致谢  60-61
作者简介  61-62
导师评阅表  62

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 精制处理 > 脱色、脱臭、脱硫醇
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