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掺杂Bi2O3光催化剂的制备、表征及其可见光催化性能

作　者: 卢远刚
导　师: 杨迎春
学　校: 成都信息工程学院
专　业: 环境科学
关键词: 氧化铋 掺杂 可见光响应 光催化性能 2,4-二氯苯酚
分类号: X505
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


光催化作为一种高级氧化新技术，因其具有反应条件温和、过程清洁等特点，在水处理领域具有广阔的应用前景。在众多的半导体光催化剂中，Bi2O3的禁带宽度为2.85eV，在可见光区域有一定的吸收，是一种新型的可见光响应型光催化材料。为进一步拓展Bi2O3的可见光响应范围和强度，抑制光生电子和空穴的复合，对其进行掺杂改性是有效的途径。本文在总结Bi2O3掺杂改性研究进展的基础上，开展了以下几方面的研究工作。1.采用浸渍法制备了Sn掺杂Bi2O3光催化剂，通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线荧光光谱（XRF）、扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）、光致发光光谱（PL）等分析测试手段，对样品的晶体结构和光谱特征等进行了表征，并以水溶液中2,4-二氯苯酚的降解为探针反应，考察了样品的可见光催化活性。结果表明：掺杂Sn后，Bi2O3的可见光催化活性得到了显著的提高，掺杂量和煅烧温度对可见光催化活性有较大的影响，最佳掺杂量为2%（与Bi的摩尔比），最佳煅烧温度为500℃。以此样品作催化剂，320min对2,4-二氯苯酚的降解率可达80.8%。表征结果证实，掺杂适量的Sn，可有效抑制Bi2O3由四方相（β-Bi2O3）向单斜相（α-Bi2O3）转变，促进了样品中β-Bi2O3在室温下稳定存在，并使掺杂后Bi2O3的禁带宽度减小，对可见光的吸收范围和强度增大，光生电子和空穴的复合几率减小，从而提高了Bi2O3的可见光催化活性。2.采用浸渍法制备了La掺杂Bi2O3光催化剂，研究了La掺杂量和煅烧温度对样品可见光催化活性的影响。结果表明：La掺杂量为3%（与Bi的摩尔比），煅烧温度为500℃制得的样品，可见光催化活性最好，320min对2,4-二氯苯酚的降解率可达84.6%。表征结果表明，掺入的La取代了Bi2O3晶格中部分Bi，形成了Bi–O–La键，并生成了镧铋复合氧化物（La0.176Bi0.824O1.5）。掺杂适量的La，可有效抑制Bi2O3由四方相（β-Bi2O3）向单斜相（α-Bi2O3）转变，使最终在室温下得到含β-Bi2O3的催化剂样品。La掺杂使Bi2O3对可见光的吸收程度增强，吸收带边明显红移，有效抑制了光生电子和空穴的复合，从而提高了有效的光量子产率。3.采用沉淀法制备了N掺杂Bi2O3光催化剂。结果表明：未掺杂Bi2O3为单斜相α-Bi2O3，N掺杂Bi2O3则为四方相β-Bi2O3和Bi5O7NO3组成的混晶；掺入的N取代了Bi2O3晶格中部分O，形成了Bi–N键而稳定存在；N掺杂可使Bi2O3的禁带宽度变窄，增强对可见光的吸收利用率，减小光生电子和空穴的复合几率。当N与Bi的摩尔比为0.5时，制得的N-Bi2O3具有最佳的可见光催化活性，320min对2,4-二氯苯酚的降解率可达75.3%。在N掺杂Bi2O3光催化降解2,4-二氯苯酚的影响因素试验中，考察了溶液初始浓度和降解速率的关系，由此探讨了2,4-二氯苯酚光催化降解反应的动力学特征。结果表明，N掺杂Bi2O3对2,4-二氯苯酚的可见光降解符合Langmuir-Hinshelwood动力学速率模型，并且能较好地实现2,4-二氯苯酚的深度矿化和脱氯。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章 绪论  10-19
  1.1 课题研究背景  10-11
  1.2 Bi_2O_3的性质  11-12
  1.3 Bi_2O_3的制备方法  12-14
    1.3.1 固相法  12
    1.3.2 液相法  12-14
  1.4 Bi_2O_3光催化基本原理  14-15
  1.5 提高 Bi_2O_3可见光催化活性的途径  15-18
    1.5.1 贵金属沉积  15-16
    1.5.2 离子掺杂  16-17
    1.5.3 半导体复合  17
    1.5.4 表面光敏化  17-18
    1.5.5 其他途径  18
  1.6 本文主要研究内容  18-19
第二章 实验部分  19-25
  2.1 实验材料  19-20
    2.1.1 实验试剂  19
    2.1.2 实验仪器及设备  19-20
  2.2 催化剂的表征  20-22
    2.2.1 X 射线衍射（XRD）分析  20
    2.2.2 X 射线光电子能谱（XPS）分析  20-21
    2.2.3 X 射线荧光光谱（XRF）分析  21
    2.2.4 红外光谱（FTIR）分析  21
    2.2.5 紫外可见吸收光谱（UVVis）分析  21-22
    2.2.6 光致发光谱（PL）分析  22
  2.3 光催化剂活性测试  22-25
    2.3.1 模型污染物的选择  22
    2.3.2 光催化实验  22-23
    2.3.3 2,4二氯苯酚的分析方法  23-24
    2.3.4 总有机碳分析  24
    2.3.5 氯离子的检测  24-25
第三章 Sn 掺杂 Bi_2O_3的制备、表征及可见光催化性能  25-36
  3.1 催化剂的制备  25
  3.2 结果与讨论  25-34
    3.2.1 XPS 与 XRF 分析  25-26
    3.2.2 XRD 分析  26-29
    3.2.3 SEM 分析  29
    3.2.4 UVVis 分析  29-31
    3.2.5 PL 分析  31-32
    3.2.6 光催化活性测试及分析  32-34
  3.3 本章小结  34-36
第四章 La 掺杂 Bi_2O_3的制备、表征及可见光催化性能  36-47
  4.1 催化剂的制备  36
  4.2 结果与讨论  36-46
    4.2.1 XRD 分析  36-38
    4.2.2 SEM 分析  38-39
    4.2.3 FTIR 分析  39-40
    4.2.4 XPS 分析  40-41
    4.2.5 UVVis 分析  41-42
    4.2.6 PL 分析  42-43
    4.2.7 光催化活性测试及分析  43-46
  4.3 本章小结  46-47
第五章 N 掺杂 Bi_2O_3的制备、表征及可见光催化性能  47-58
  5.1 催化剂的制备  47
  5.2 结果与讨论  47-57
    5.2.1 XRD 分析  47-48
    5.2.2 FTIR 分析  48-49
    5.2.3 XPS 分析  49-50
    5.2.4 UVVis 分析  50-51
    5.2.5 PL 分析  51
    5.2.6 光催化性能测试及分析  51-52
    5.2.7 NBi_2O_3光催化降解 2,4二氯苯酚动力学研究  52-57
  5.3 本章小结  57-58
第六章 结论  58-60
  6.1 主要结论  58-59
  6.2 创新点  59
  6.3 需要进一步研究的问题  59-60
参考文献  60-66
作者在读期间科研成果简介  66-67
致谢  67

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 一般性问题 > 环境污染防治方法与设备
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