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锰系催化剂脱硝性能及其抗硫性能的研究

作　者: 石祥瑞
导　师: 董国君
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 应用化学
关键词: Urea-SCR 锰系复合金属氧化物催化剂氮氧化物溶胶-凝胶法浸渍法
分类号: TQ426.8
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

燃料燃烧过程中释放的氮氧化物（NOx）是主要大气污染物之一，它会引发一系列的环境问题，如酸雨、光化学烟雾以及臭氧层的破坏，对人类的健康造成严重的影响。选择性催化还原（SCR）是重要的脱硝技术，而催化剂是其中的最关键技术之一。近年来，锰系复合金属氧化物催化剂由于在低温氨选择性催化还原（NH3-SCR）NOx反应中表现出优良的催化活性得到了广泛的关注。本文以纳米TiO₂为催化剂载体，以硝酸锰和醋酸锰作为原料分别采用了浸渍法和溶胶凝胶法制备含锰系复合金属氧化物催化剂，以此来研究Mn元素对催化剂的SCR性能的影响。其中Mn-Ce/TiO₂的催化剂活性在150-300℃比较平稳；Mn-Ce-W/TiO₂、Mn-Ce-W-V/TiO₂催化剂在低温170℃就能达到90%的氮氧化物转化率；Cu在高温段的催化活性更好，具有拓宽催化温度窗口的作用，Ce、Cu组分共同作用时不利于催化剂低温活性，Mn-Ce-W-V-Cu催化剂低温活性点向高温方向有所位移。总体而言，Mn元素促进了低温SCR活性。而溶胶凝胶法制备的催化剂具有较高的脱硝活性。以Mn为催化剂的主剂，过渡金属Fe、V、Co和稀土金属Ce为助剂，采用浸渍法制备了Mn系催化剂，考察了不同催化剂的活性。以尿素作还原剂，采用程序升温法，对各催化剂进行活性评价。结果表明，与V-Mn-Ce/TiO₂Co-Mn-Ce/TiO₂催化剂相比，Fe-Mn-Ce/TiO₂具有更高的脱硝性能，在温度范围为150⁴00℃下，其脱硝率接近100%，而且，其具有较强的抗硫中毒能力，在SO₂存在的条件下，其脱硝率仍能保持在80%以上。BET、XRD、TPR、XPS等研究发现，催化剂的比表面积越大，有助于反应活性的提高；催化剂NH3-TPD的脱附峰面积的大小和脱附峰温度的高低，并不与活性的高低呈线性关系；催化剂表面上的活性组分均以颗粒形式存在，催化剂表面的颗粒更加细小，分布更加均匀。催化剂表面Mn元素的存在形式对催化剂的脱硝性能具有较大的影响，当催化剂中高价Mn含量增加时，催化剂的脱硝性能也会随之相应的提高。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-11
第1章绪论  11-27
  1.1 氮氧化物的来源及危害  11-12
    1.1.1 NO_x的危害  11-12
    1.1.2 NO_x 的生成  12
  1.2 选择性催化还原法  12-14
  1.3 SCR 脱硝反应原理  14-17
    1.3.1 SCR-NH_3(尿素)法脱硝  14-16
    1.3.2 催化剂上反应物分子的动力学研究  16-17
  1.4 SCR 催化剂  17-22
    1.4.1 贵金属催化剂  17-19
    1.4.2 金属氧化物催化剂  19-21
    1.4.3 其他类型催化剂  21-22
  1.5 催化剂中毒性能研究  22-25
    1.5.1 碱金属对催化剂的毒害作用  23-24
    1.5.2 SO_2和 H_2O 对催化剂活性的影响  24-25
  1.6 课题研究的意义和主要内容  25-27
第2章实验部分  27-36
  2.1 实验试剂与仪器  27-28
    2.1.1 实验试剂  27
    2.1.2 实验仪器  27-28
  2.2 催化剂的制备  28-30
    2.2.1 载体的纳米 TiO_2的制备  29
    2.2.2 催化剂的制备  29-30
  2.3 催化剂的性能评价  30-32
    2.3.1 催化剂的活性测试步骤  31-32
  2.4 催化剂的性能表征  32-35
    2.4.1 X 射线衍射分析  32-33
    2.4.2 表面形貌分析  33
    2.4.3 BET 比表面积和孔结构分析  33
    2.4.4 表面酸碱性测定  33-34
    2.4.5 表面元素分析  34-35
  2.5 本章小结  35-36
第3章锰系催化剂前驱体及制备方法的研究  36-50
  3.1 引言  36
  3.2 催化剂的脱硝活性  36-39
    3.2.1 锰系催化剂的脱硝活性  36-38
    3.2.2 制备方法对催化剂脱硝性能的影响  38
    3.2.3 前驱体对催化剂脱硝性能的影响  38-39
  3.3 BET 比表面积分析  39-40
  3.4 物相分析  40-43
  3.5 催化剂表面酸性分析  43-45
  3.6 催化剂表面元素分析  45-48
  3.7 本章小结  48-50
第4章锰系催化剂脱硝性能的研究  50-69
  4.1 引言  50
  4.2 催化剂的脱硝活性  50-54
    4.2.1 Ce 含量对 Mn 系催化剂脱硝率的影响  50-51
    4.2.2 Co 含量对 Mn 系催化剂脱硝率的影响  51-52
    4.2.3 V 含量对 Mn 系催化剂脱硝率的影响  52-53
    4.2.4 Fe 含量对 Mn 系催化剂脱硝率的影响  53-54
  4.3 BET 比表面积分析  54-56
  4.4 催化剂的表面酸性分析  56-58
  4.5 物相分析  58-59
  4.6 催化剂表面形貌  59-61
  4.7 催化剂表面元素分析  61-66
  4.8 催化剂抗硫性能的考察  66-67
  4.9 本章小结  67-69
结论  69-70
参考文献  70-79
致谢  79

锰系催化剂脱硝性能及其抗硫性能的研究

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