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负载型铁基催化剂的制备及其在神府煤催化加氢热解中的应用

作　者: 郑小峰
导　师: 周安宁
学　校: 西安科技大学
专　业: 化学工艺
关键词: 神府煤 负载型铁基催化剂 加氢热解 煤焦油
分类号: TQ530.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


我国石油资源短缺，煤炭资源相对丰富，发展煤制油技术是解决我国石油资源短缺的重要途径。煤低温热解技术是由煤制取液体燃料最为经济和能量转化效率最高的技术，煤低温催化加氢热解技术可以有效提高煤热解过程的焦油收率，因此，煤催化加氢热解的基础和应用研究一直受到广泛重视。高效廉价加氢热解催化剂开发研究是该技术获得突破的关键。本文针对神府煤加氢热解过程研究，制备了系列铁基催化剂，通过N2低温吸附、拉曼光谱、X射线衍射和SEM分析等手段对该催化剂的组成和结构进行了表征，探讨了铁基催化剂对神府煤的催化加氢热解活性与催化剂组成及载体表面酸性的关系。（1）研究了热解气氛、热解温度、煤的粒径以及用煤量对煤热解产物分布的影响。结果表明：在H2气氛，650℃，煤粒径为100目、用量为5g时，焦油收率最高达到12.9%。（2）以FeCl2、FeCl3、Fe（NO3）3为前驱体盐，氨水和尿素为沉淀剂，采用共沉淀法制备了系列Fe2O3和Fe3O4催化剂。以Fe（NO3）3为前驱体盐，氨水为沉淀剂制备的Fe2O3比表面积较高、孔径适中，对神府煤催化加氢热解有较好催化活性，焦油收率可以达到11.7%。（3）以Fe（NO3）3作为前驱体盐，以SiO2、γ-Al2O3、SiO2-Al2O3为载体，采用过量浸渍法制备了负载型Fe2O3催化剂，考察了载体类型、负载量、焙烧温度对催化活性的影响。结果发现，以SiO2-Al2O3为载体，负载量为6%，焙烧温度为500℃制得的Fe2O3/SiO2-Al2O3催化剂具有较高的催化活性，热解温度为750℃时，焦油收率可达15.1%。主归因于该催化剂具有较高的比表面积，载体表面酸性最强，还原性适中，催化剂的活性组分分散性较好，粒径较小。（4）通过控制Al3+和Fe3+的沉淀顺序制备了沉淀负载型催化剂，用0.5mol/L H2SO4对该催化剂进行预处理，利用3Fe-Al-A催化剂，神府煤催化加氢热解焦油收率可达15.2%。对于负载沉淀型催化剂而言，Fe2O3在载体表面裸露的越多，催化性能越好。

全文目录


摘要  2-3
ABSTRACT  3-8
1 绪论  8-17
  1.1 研究背景及意义  8
  1.2 煤热解技术研究  8-11
    1.2.1 煤热解的定义及分类  8-9
    1.2.2 影响煤热解焦油收率的因素  9-10
    1.2.3 煤热解机理研究  10-11
  1.3 催化加氢热解研究  11-15
    1.3.1 金属氧化物催化剂  12
    1.3.2 金属盐类催化剂  12-13
    1.3.3 负载型催化剂  13-14
    1.3.4 煤加氢热解机理研究  14-15
  1.4 研究内容及技术路线  15-17
    1.4.1 研究内容  15-16
    1.4.2 技术路线  16-17
2 实验部分  17-25
  2.1 原料与试剂  17-18
  2.2 仪器及设备  18
  2.3 催化剂的制备  18-21
    2.3.1 铁氧化物催化剂制备  18-19
    2.3.2 负载型铁基催化剂的制备  19-21
  2.4 神府煤催化加氢热解  21-22
  2.5 催化剂表征  22-25
    2.5.1 扫描电镜分析  23
    2.5.2 孔结构及比表面积分析  23
    2.5.3 X 射线衍射分析  23
    2.5.4 拉曼光谱分析  23
    2.5.5 氢程序升温还原（H_2-TPR）  23
    2.5.6 氨程序升温脱附（NH_3-TPD）  23-25
3 催化剂结构和表面特性研究  25-38
  3.1 催化剂的比表面积以及孔分布  25-26
    3.1.1 铁氧化物催化剂孔结构分布  25-26
  3.2 催化剂的组成结构研究  26-34
    3.2.1 SEM 分析  26-27
    3.2.2 XRD 分析  27-31
    3.2.3 Raman 分析  31-34
  3.3 催化剂表面酸性研究  34-37
    3.3.1 H_2-TPR 分析  34-36
    3.3.2 NH_3-TPD 分析  36-37
  3.4 小结  37-38
4 催化剂在神府煤催化加氢热解中的应用  38-53
  4.1 影响神府煤固定床热解的因素  38-42
    4.1.1 煤的低温干馏实验  38
    4.1.2 反应气氛的研究  38-40
    4.1.3 煤粉粒度的影响  40
    4.1.4 煤用量的影响  40-42
  4.2 铁催化剂对神府煤加氢热解的影响  42-45
    4.2.1 神府煤的热重分析  42-43
    4.2.2 铁催化剂对神府煤加氢热解产物分布的影响  43-45
  4.3 负载型铁催化剂催化神府煤加氢热解  45-48
    4.3.1 Fe_2O_3/SiO_2催化剂对神府煤加氢热解的产物分布的影响  45-46
    4.3.2 Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂对神府煤加氢热解产物分布的影响  46
    4.3.3 Fe_2O_3/SiO_2-Al_2O_3催化剂对神府煤加氢热解的产物分布的影响  46-48
  4.4 负载型铁氧化物对神府煤加氢热解产物分布的影响  48-49
    4.4.1 Fe-Al 合成负载型催化剂对神府煤加氢热解产物分布的影响  48
    4.4.2 Fe-Si 合成负载催化剂对神府煤加氢热解产物分布的影响  48-49
  4.5 煤催化加氢热解机理分析  49-52
  4.6 小结  52-53
5 结论与展望  53-54
  5.1 总结  53
  5.2 展望  53-54
致谢  54-55
参考文献  55-60
附录  60

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 煤化学及煤的加工利用 > 煤化学基础理论 > 煤的热解与转化
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