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界面聚合法成膜过程观测及分离CO2复合膜制备

作　者: 袁芳
导　师: 王志
学　校: 天津大学
专　业: 化学工程
关键词: 气体分离 界面聚合 薄膜 复合膜 膜形貌 膜结构
分类号: TQ051.893
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


界面聚合法已成功应用于商业化反渗透膜和纳滤膜的制备，在制备气体分离膜方面也表现出巨大的应用潜力。然而，界面聚合成膜过程的相关研究报道较少，同时，界面聚合分离气体复合膜的“制备—结构—性能”关系尚不明晰。基于此，本文分别以N-甲基二乙醇胺（MEDA）和均苯三甲酰氯（TMC）为水相和有机相单体，开发了两种可视化技术对界面聚合成膜过程进行研究，同时还探明了界面聚合分离气体复合膜的“制备—结构—性能”关系。采用视频光学接触角测量仪（OCA）对界面聚合过程中水相悬滴浸入有机相中的形貌以及所形成的膜的形貌进行了研究。首先，通过观察水相悬滴浸入有机相中的形貌变化，证实界面聚合膜朝有机相生长。其次，研究了多种聚合条件对界面聚合过程中膜形貌的影响，结果发现界面聚合膜上通常会出现“胞状”结构。膜上的“胞状”结构的产生归因于所形成的具有巨大表面能的初生膜处于热力学不稳定状态。最后，实验验证了界面聚合过程中形成的膜表面“胞状”结构最终会形成粗糙的复合膜表面。采用光学显微镜对界面聚合过程中膜形貌进行可视化研究。首先对界面聚合过程中两相单体的扩散进行分析，结果表明两相单体的扩散都导致水相-有机相界面处界面不稳定性的产生。其次，研究发现界面聚合膜形貌为典型的多尺度形貌，膜表面较小尺度的“胞状”结构均匀分布在较大尺度的凹凸不平的结构上。界面聚合膜表面较小尺度的“胞状”结构的产生归因于所形成的具有巨大表面能的初生膜处于热力学不稳定状态；而反映了水相-有机相界面处波动的膜表面较大尺度的凹凸不平归因于聚合过程中界面处存在的水相单体浓度梯度所引起的界面不稳定性。在涂敷一层硅橡胶（PDMS）涂层的聚砜（PS）超滤膜上界面聚合制备复合膜用于CO2/N2分离。利用多种测试手段对复合膜分离层的结构参数进行表征。研究了复合膜的“制备—结构—性能”关系。结果表明，同时具有高CO2渗透速率和高CO2/N2分离因子的复合膜具有较薄的分离层厚度、较高的分离层交联度和较低的分离层结晶度。上述高性能气体分离膜可以按照以下两条原则制得：①增加水相单体在有机溶剂中的扩散性而降低水相单体在有机溶剂中的溶解性；②适当降低有机相单体浓度同时适当增加水相单体浓度。以上结论对气体分离复合膜的可控制备具有重要意义。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章 文献综述  9-32
  1.1 课题研究背景  9-10
  1.2 气体膜分离技术  10-18
    1.2.1 气体膜分离过程原理  10-17
    1.2.2 膜结构参数与气体传递性质的关系  17-18
  1.3 界面聚合（Interfacial Polymerization）相关研究概述  18-30
    1.3.1 界面聚合原理及其特点  18-19
    1.3.2 界面聚合成膜机理研究进展  19-26
    1.3.3 界面聚合法在膜分离领域的应用  26-30
  1.4 本文主要工作内容  30-32
第二章 OCA 在线观测界面聚合成膜过程研究  32-53
  2.1 实验部分  33-37
    2.1.1 实验试剂、材料与仪器  33-34
    2.1.2 视频光学接触角测量仪及测试方法  34-36
    2.1.3 复合膜的制备  36
    2.1.4 复合膜的表征  36-37
  2.2 实验结果与讨论  37-51
    2.2.1 界面聚合膜的生长方向  37-39
    2.2.2 界面聚合膜形貌随时间的演变  39-44
    2.2.3 有机溶剂对界面聚合膜形貌的影响  44-46
    2.2.4 水相单体浓度对界面聚合膜形貌的影响  46
    2.2.5 有机相单体浓度对界面聚合膜形貌的影响  46-47
    2.2.6 挤出体积和挤出速率对界面聚合膜形貌的影响  47-48
    2.2.7 界面聚合膜表面“胞状”结构与复合膜分离层表面粗糙结构的相关性  48-51
    2.2.8 进一步讨论  51
  2.3 本章小结  51-53
第三章 光学显微镜在线观测界面聚合成膜过程研究  53-88
  3.1 实验部分  53-56
    3.1.1 实验试剂、材料与仪器  53-54
    3.1.2 实验装置和方法  54-55
    3.1.3 密度测试  55
    3.1.4 界面张力测试  55-56
    3.1.5 扩散动力学实验  56
  3.2 界面聚合过程分析及界面不稳定性探讨  56-60
    3.2.1 界面聚合过程分析  56-57
    3.2.2 界面不稳定性探讨  57-60
  3.3 实验结果与讨论  60-85
    3.3.1 界面聚合膜形貌随时间的演变  60-69
    3.3.2 界面聚合膜多尺度形貌的形成机制  69-71
    3.3.3 有机溶剂对界面聚合膜多尺度形貌的影响  71-73
    3.3.4 酸接收剂对界面聚合膜多尺度形貌的影响  73-75
    3.3.5 表面活性剂对界面聚合膜多尺度形貌的影响  75-85
  3.4 本章小结  85-88
第四章 界面聚合分离气体复合膜“制备—结构—性能”关系研究  88-124
  4.1 实验部分  89-100
    4.1.1 实验试剂、材料与仪器  89-90
    4.1.2 复合膜的制备  90-92
    4.1.3 单体和有机溶剂的表征  92-93
    4.1.4 复合膜的表征  93-95
    4.1.5 复合膜渗透选择性能测试  95-100
  4.2 实验结果与讨论  100-123
    4.2.1 复合膜分离层的表征  100-102
    4.2.2 有机溶剂对复合膜的影响  102-111
    4.2.3 有机相单体浓度对复合膜的影响  111-117
    4.2.4 水相单体浓度对复合膜的影响  117-120
    4.2.5 与其他膜的比较  120-123
  4.3 本章小结  123-124
第五章 结论与展望  124-127
  5.1 本文主要结论  124-125
  5.2 创新点  125-126
  5.3 展望  126-127
附录  127-130
参考文献  130-144
发表论文和参加科研情况说明  144-146
致谢  146

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 一般性问题 > 化工机械与仪器、设备 > 化工过程用机械与设备 > 物质分离机械 > 膜分离设备
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