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N₂O的催化还原分解方法研究

作　者: 袁林坡
导　师: 李春喜
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: N2O 活性炭金属氧化物 Na2S 杂多酸
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

N2O是主要的温室气体之一,温室效应是CO2的310倍,并且严重破坏臭氧层,必须予以消除。本课题采用活性炭和含Na2S废水作为还原剂,还原消除N2O,收到良好效果。具体研究如下：1)炭负载金属氧化物材料对N2O的还原消除制取了椰壳和煤质活性炭来还原消除N2O,活性测试显示,椰壳炭活性较高,400℃开始与N2O反应,550℃完全消除N2O。煤质炭活性较差,但随粒度减小活性加强。金属氧化物有明显催化效果,通过负载1%(以金属原子计)的金属氧化物对比,发现CuO的负载炭活性最强,400℃即能实现N2O的完全消除。CuO的负载量严重影响催化活性,在9%以前,负载量越大活性越强,9%时达到最强,325℃即实现N20的完全消除。煅烧温度越低活性越好,200℃煅烧的负载炭活性最强,275℃即能完全消除N2发O。空速对N2O消除效果影响明显,50mL·min-1·g-1优于25和75mL·min-1·g-1。机理研究表明,CuO首先被活性炭还原成Cu2O和Cu,而Cu2O和Cu又被N2O氧化成CuO。在整个反应过程中,CuO起到传递O的作用,使活性炭还原N2O的反应更容易进行。2)Na2S对N2O的还原消除合成了双核酞菁钴羧酸钠盐和一系列杂多酸类催化剂,并把杂多酸用N-甲基咪唑或吡啶吸附到了活性炭上。所有催化剂都表现出一定的催化活性,以活性炭负载的N-甲基咪唑钴取代缺位磷钨酸活性最好,总硫转化率(转化为Na2SO4、Na2SO3、Na2S2O3)为25.07%。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-15
第一章绪论  15-31
  1.1 N_2O概述  15-17
    1.1.1 N_2O的理化性质  15
    1.1.2 N_2O的来源  15-16
    1.1.3 N_2O的应用  16-17
    1.1.4 N_2O的环境效应与消除意义  17
  1.2 N_2O消除的技术原理  17-29
    1.2.1 直接催化分解法  18-25
    1.2.2 催化还原法  25-29
  1.3 目前存在的问题  29
  1.4 新方法的提出  29-30
  1.5 研究目的、意义与内容  30-31
第二章炭负载金属氧化物材料对N_2O的还原消除  31-59
  2.1 引言  31
  2.2 实验试剂及仪器  31
    2.2.1 实验试剂  31
    2.2.2 实验仪器  31
  2.3 实验过程及原理  31-39
    2.3.1 活性炭和负载活性炭的制备  32-33
    2.3.2 催化剂的表征  33-35
    2.3.3 N_2O的检测方法  35-36
    2.3.4 催化剂性能评价  36-38
    2.3.5 CuO催化机理探讨实验  38-39
  2.4 结果与讨论  39-56
    2.4.1 椰壳活性炭与煤质活性炭的活性比较  39-40
    2.4.2 颗粒大小对煤质活性炭活性的影响  40
    2.4.3 不同金属氧化物催化剂的活性比较  40-47
    2.4.4 负载量对Cu氧化物催化剂活性的影响  47-48
    2.4.5 煅烧温度对Cu氧化物催化剂活性的影响  48-52
    2.4.6 空速对N_2O消除率的影响  52-53
    2.4.7 CuO催化机理探讨  53-56
  2.5 本章小结  56-59
第三章 Na_2S和N_2O的相互消除  59-75
  3.1 引言  59
  3.2 实验试剂及仪器  59-60
    3.2.1 实验试剂  59
    3.2.2 实验仪器  59-60
  3.3 实验过程及原理  60-71
    3.3.1 催化剂的选取  60-65
    3.3.2 催化剂的制备  65-68
    3.3.3 反应检测方法  68-70
    3.3.4 实验操作步骤  70-71
  3.6 结果与讨论  71-73
  3.7 本章小结  73-75
第四章结论  75-77
参考文献  77-83
致谢  83-85
研究成果及发表论文  85-87
导师及作者简介  87-88
附表  88-89

N2O的催化还原分解方法研究

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