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石墨烯负载金属氧化物材料的制备及其催化臭氧化苯酚性能研究

作　者: 张健
导　师: 罗汉金
学　校: 华南理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 催化臭氧化石墨烯金属氧化物负载苯酚
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

臭氧氧化技术作为高级氧化技术的一个重要方面，在水处理中应用非常广泛，尤其是多相催化臭氧化技术，因其对水体中高稳定性、难降解的有机污染物有较好的去除作用而受到科研工作者的亲睐。含酚废水是一种常见的工业有机污染物，主要来源于煤气、石油化工以及制药等行业，且来源广泛、数量巨大、危害较深。含酚废水具有高毒性和致癌性，因而被美国环保署（EPA）列为难降解有机污染物之一。石墨烯（GN）具有独特的电学、力学和热学性能，现阶段它在水处理方面的研究主要是用作于吸附材料，与臭氧结合方面的研究目前还较为少见，鉴于其的优异性能，其在催化臭氧化领域具有很大潜能。本研究以天然石墨为起点，采用改进的Hummers法制备出了氧化石墨（GO），然后以氧化石墨为前驱物，利用硼氢化钠还原法分别制备出了石墨烯、石墨烯负载氧化镍（NiO@GN）、石墨烯负载二氧化钛（TiO₂@GN）和石墨烯负载氧化铜（CuO@GN）催化剂。其次对上述制备的材料进行了XRD、RS、TEM和XPS等表征，最后考察了它们在催化臭氧化中对苯酚的降解效果。NiO@GN的XRD、RS、TEM和XPS的表征结果表明：NiO成功负载到了石墨烯表面，但负载量较少，且NiO呈非晶形态。在NiO@GN/O₃催化臭氧化苯酚体系中，GN及NiO@GN对苯酚具有一定的吸附作用，但并不占主导作用，NiO@GN的存在极大的提高了苯酚的去除率；随着催化剂投加量的增加、pH的上升，苯酚的去除率上升，增加臭氧投加量，苯酚的去除率无明显变化；叔丁醇的加入增加了臭氧，特别是吸附到催化剂表面的臭氧的稳定性，从而使苯酚的去除率略有升高，表明NiO@GN/O₃体系不遵循羟基自由基机理；通过催化剂吸附臭氧试验，我们推测NiO@GN/O₃催化臭氧化的反应机理为臭氧和苯酚分子首先被吸附到NiO@GN表面并形成固液相界面，然后臭氧和苯酚在固液相界面发生反应将苯酚降解。TiO₂@GN的XRD、RS和TEM表征结果表明制备出的TiO₂为锐钛矿晶型，较均匀的负载于石墨烯表面。TiO₂@GN的加入明显的提高了苯酚的去除率；催化剂投加量和pH的上升均可以有效的提高苯酚的去除率；随着苯酚初始浓度的增加，苯酚的去除率下降，但苯酚的去除量增加；不同的叔丁醇投加量对苯酚去除率几乎没有影响，表明TiO₂@GN/O₃催化臭氧化体系中没有羟基自由基产生。对CuO@GN的XRD、RS、TEM表征结果显示：Cu主要以Cu₂O和CuO混合物的形式负载于石墨烯表面，且有一定的团聚现象产生。CuO@GN催化臭氧化苯酚效果表明CuO@GN在催化体系中起到负催化的作用。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章绪论  12-25
  1.1 课题背景  12-14
    1.1.1 我国水污染现状  12-13
    1.1.2 含酚废水处理研究现状  13-14
  1.2 单独臭氧在水处理中研究现状  14-16
    1.2.1 臭氧的物理化学性质  14
    1.2.2 臭氧化技术在水处理中的应用  14-16
  1.3 催化臭氧化技术的研究现状  16-20
    1.3.1 均相催化臭氧化技术  16-17
    1.3.2 多相催化臭氧化技术  17-19
    1.3.3 多相催化臭氧化机理探讨  19-20
  1.4 石墨烯（GN）及其应用研究  20-23
    1.4.1 石墨烯的基本结构和性质  20-21
    1.4.2 石墨烯的制备方法  21-22
    1.4.3 石墨烯在水处理中的应用  22-23
  1.5 研究目的与内容  23-25
    1.5.1 研究目的  23-24
    1.5.2 研究内容  24-25
第二章试验内容与方法  25-34
  2.1 试验试剂与仪器  25-26
  2.2 试验方案  26-27
    2.2.1 试验装置  26-27
    2.2.2 降解试验方案  27
  2.3 试验分析方法  27-29
    2.3.1 苯酚浓度的测定方法  27-28
    2.3.2 液相臭氧浓度的测定方法  28-29
  2.4 催化剂的制备方法  29-32
    2.4.1 氧化石墨（GO）的制备方法  29-30
    2.4.2 石墨烯（GN）的制备方法  30-31
    2.4.3 NiO@GN 催化剂的制备方法  31
    2.4.4 TiO_2@GN 的制备方法  31
    2.4.5 CuO@GN 的制备方法  31-32
  2.5 催化剂的表征方法  32-33
    2.5.1 X-射线衍射分析（XRD）  32
    2.5.2 透射电镜分析（TEM）  32-33
    2.5.3 X-射线光电子能谱分析（XPS）  33
    2.5.4 拉曼光谱分析（RS）  33
  2.6 本章小结  33-34
第三章 NiO@GN 复合材料的表征及降解性能  34-49
  3.1 GO 和 GN 样品的表征  34-36
    3.1.1 X-射线衍射分析（XRD）  34-35
    3.1.2 拉曼光谱分析（RS）  35-36
    3.1.3 透射电镜分析(TEM)  36
  3.2 NiO@GN 样品的表征  36-39
    3.2.1 X-射线衍射分析（XRD）  36-37
    3.2.2 透射电镜分析（TEM）  37-38
    3.2.3 X-射线光电子能谱分析(XPS)  38
    3.2.4 拉曼光谱分析(RS)  38-39
  3.3 NiO@GN 催化臭氧化降解性能  39-46
    3.3.1 不同 NiO 负载量对催化剂活性的影响  39-40
    3.3.2 吸附和催化臭氧化性能研究  40-41
    3.3.3 催化剂投加量对苯酚去除率的影响  41-42
    3.3.4 臭氧投加量对苯酚去除率的影响  42-43
    3.3.5 不同初始 pH 对苯酚去除率的影响  43-44
    3.3.6 羟基自由基猝灭剂对苯酚去除率的影响  44-45
    3.3.7 NiO@GN 催化臭氧化苯酚机理初步探讨  45-46
  3.4 (催化)臭氧化苯酚过程中溶液 PH 的变化  46-47
  3.5 本章小结  47-49
第四章 TiO_2@GN、CuO@GN 的表征及降解性能  49-58
  4.1 TiO_2@GN 的表征及催化降解性能测试  49-54
    4.1.1 TiO_2@GN 的表征  49-51
    4.1.2 TiO_2@GN 催化臭氧化降解性能测试  51-54
  4.2 CuO@GN 的表征及催化降解性能测试  54-57
    4.2.1 CuO@GN 的表征  54-56
    4.2.2 CuO@GN 催化臭氧化降解性能测试  56-57
  4.3 本章小结  57-58
结论与展望  58-60
  结论  58-59
  展望  59-60
参考文献  60-71
攻读硕士学位期间取得的研究成果  71-72
致谢  72-73
附件  73

石墨烯负载金属氧化物材料的制备及其催化臭氧化苯酚性能研究

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