学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

水分子在单层保护的金纳米粒子界面处氢键性质的分子动力学研究

作　者: 李云志
导　师: 杨振
学　校: 江西师范大学
专　业: 无机化学
关键词: 单分子层 金纳米粒子 水化层 氢键 分子动力学模拟
分类号: O614.123
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 36次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


近年来，单层保护的金纳米粒子（monolayer protectedAu nanoparticles, MPANs）因优异的性能使其在生物传感、成像、疾病诊断以及药物传递等方面有着广泛的应用前景。MPANs的性质不仅取决于金纳米颗粒的尺寸，同时还受到表面活性剂链长、端基组成以及溶剂环境的影响。因此，深入理解和掌握他们之间的相互作用和内在联系，对于设计和开发具有特殊功能的金纳米材料是非常有意义的。目前，氨基酸官能化的MPANs，因其尺寸和表面结构与生物蛋白极为相似，可作为“人工蛋白”，其在生物领域的应用也成为国内外实验和理论研究的热点。随着计算机硬件性能的不断提高和计算化学理论体系的成熟，分子模拟方法以其独特的优势现已成为研究纳米体系的有力手段。它不仅能够能从原子水平对“人工蛋白”进行结构分析和性质表征，为实验研究提供必要的微观信息和理论指导，而且可以辅助实验研究者设计所需功能和结构的“人工蛋白”。本文采用分子动力学模拟和密度泛函理论方法，系统地研究了铵根离子官能化MPAN ([Au140（SH（CH2）5NH3+）62])界面处水分子的结构分布、动力学行为以及氢键等性质。模拟结果表明，水分子在MPANs界面处形成明显的多层分布结构。同时我们发现，在自组装单层保护的界面处形成一个稳定的“离子墙”，这主要是由界面处NH3+和Cl–之间强烈的静电和氢键相互作用引起的。处在“离子墙”里面的水分子较其他区域和主体相水分子表现出较慢的平动和转动行为。此外，我们还发现界面“离子墙”区域内的水分子表现出限制性扩散行为，其转动动力学曲线也呈现出多指数函数曲线的特征。MPANs界面处水分子的结构和动力学性质与其氢键性质是息息相关的。通过研究，我们发现界面处NH3+–Cl–之间的氢键是最强的，其氢键弛豫时间也是最长的，这使得界面处形成的“离子墙”是非常稳定的存在的。同时，我们还发现界面处H2O–H2O的氢键强度较其在水的主体相中增加了，这种现象与一般界面处H2O–H2O的氢键变弱这一观点截然相反。通过分析，水分子与界面NH3+和Cl–之间可以形成较强的氢键，其强度要比界面H2O–H2O的氢键强度要强得多。由于“离子墙”内水分子与NH3+和Cl–有着较强的氢键相互作用，因此水分子在这一区域内的停留时间也增加了，其扩散速率和转动行为受到较强的限制，这与之前得到的结论是一致的。另外，通过精确的密度泛函理论计算得到的界面处NH3+、Cl–和水分子之间的氢键结合能数据，与通过经典分子动力学模拟计算得到的氢键强度结果是一致的。本研究工作得到的氢键行为能够很好的解释水分子在MPANs界面处的结构和动力学性质，同时对MPANs和生物蛋白理论模拟和实验研究有一定的指导意义。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-7
目录  7-9
第1章 绪论  9-28
  1.1 引言  9-10
  1.2 单层保护的金纳米粒子的实验研究现状  10-11
  1.3 分子模拟简介  11-17
    1.3.1 分子模拟方法  12-16
    1.3.2 密度泛函理论方法  16-17
  1.4 单层保护的金纳米粒子模拟计算研究现状  17-19
  1.5 本文的研究目的和研究意义  19-20
  参考文献  20-28
第2章 模拟方法  28-37
  2.1 模拟体系初始构型的建立  28-31
  2.2 势能模型  31-34
  2.3 模拟细节  34-35
  参考文献  35-37
第3章 结果与讨论  37-61
  3.1 水分子在界面处的结构性质研究  37-40
    3.1.1 界面处的水分子的径向密度分布  37-38
    3.1.2 界面处的水分子的角度取向分布  38-40
  3.2 界面处水分子的动力学性质研究  40-44
    3.2.1 扩散动力学性质研究  40-43
    3.2.2 转动动力学性质研究  43-44
  3.3 界面处水分子的氢键性质研究  44-52
    3.3.1 体系中氢键的定义  45-46
    3.3.2 氢键的动力学性质  46-52
  3.4 密度泛函理论研究  52-55
  3.5 界面处水分子停留时间性质研究  55-59
  参考文献  59-61
第4章 全文总结和展望  61-63
  4.1 全文总结  61-62
  4.2 研究展望  62-63
个人简历  63-64
在读期间公开发表的论文（著）及科研情况  64-65
致谢  65-66

相似论文

  1. 不同类型亲水性结构表面修饰的聚氨酯材料与凝血十二因子九肽片段及纤维蛋白原P1片段相互作用的计算机模拟,O631.3
  2. 咪唑离子液体在溶液中的簇集和微观结构研究,O645.1
  3. 离子液体对壳聚糖溶解性能的研究,O636.1
  4. 氢键复合物光化学性质的理论研究,O641.1
  5. 邻单氨基苯基取代卟啉衍生物的合成与研究,O626
  6. 基于金纳米的分子探针研究,TB383.1
  7. 削弱淀粉中氢键的机理研究,TS231
  8. 温度对Pt/Au异质外延薄膜生长影响的分子动力学模拟,O484.1
  9. 二维晶格失配外延铝薄膜结构弛豫的分子动力学模拟,O484.1
  10. 血红素C_i的一种仿生配合物的设计与合成,O621.13
  11. 环肽纳米管作为跨膜水通道的分子设计,TB383.1
  12. 有序介孔碳/金纳米粒子复合材料在生物传感器中的应用,TB383.1
  13. 基于糖尿病相关靶标β3-AR和GLP-1R的药物设计研究,R914.2
  14. 新型FXR拮抗剂和DHODH抑制剂的发现和优化,R917
  15. 具有多氢键给体的金鸡纳碱类硫脲催化剂的合成及其催化性能研究,O621.25
  16. 粉煤灰纤维改性及其造纸中纸张抗张强度增强的研究,TS71
  17. 小麦麸质蛋白材料的改性研究,TS210.9
  18. 多巴衍生物的合成及其粘接性能的研究,TQ430.7
  19. 乙型流感病毒质子通道蛋白BM2的分子动力学模拟,R312
  20. 不同电性纳米碳管共价修饰FAD的分子动力学模拟研究,TB383.1
  21. 羧基功能化离子液体的理论研究,O621.2

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 金属元素及其化合物 > 第Ⅰ族金属元素及其化合物 > 铜副族（ＩB族金属元素） > 金Au
© 2012 www.xueweilunwen.com