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单晶石墨烯的化学气相沉积法制备、氢气刻蚀与同质外延研究

作　者: 王鸿
导　师: 王冠中
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 石墨烯化学气相沉积退火单晶刻蚀纳米带同质外延二次生长
分类号: O613.71
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

石墨烯(Graphene)是由碳原子以sp2杂化形式构筑的六角型呈蜂巢结构的二维晶体。2004年,Novoselov等人制备出了单层和少数层石墨烯并研究了其电学性质。随后,这种二维原子晶体的新奇物性在实验上不断被揭示,并引起了人们极大的研究兴趣。另一方面,石墨烯在透明导电薄膜、高频电子学和储能器件等领域也展示出了广阔的应用前景。高质量的材料是实现新物理和新应用的载体,因而石墨烯的材料制备也成为石墨烯研究中的重要问题。2009年,人们发现了大规模制备单层石墨烯的化学气相沉积(CVD)方法。虽然近年来石墨烯的CVD制备研究已经取得长足进步,但是高质量单晶石墨烯的制备依然是个有待解决的问题。本论文围绕这一话题,研究了大尺寸单晶石墨烯的CVD制备、氢气刻蚀行为以及石墨烯沿侧向的同质外延。在第一章,绪论部分,我们主要介绍石墨烯的一些基本概念,以及石墨烯制备和应用领域的最新进展,并阐述了本论文的研究动机；第二章讲述了通过在CVD过程中引入对铜衬底长时间的退火处理,制备出了亚毫米尺寸的单晶单层和多层石墨烯；第三章叙述高温下氢气对于石墨烯晶粒的三种不同刻蚀行为；第四章论证了石墨烯的侧向同质外延生长机制,并提出了二次/多次生长的方法制备大尺寸的单晶石墨烯；第五章是总结和展望。第二至第四章的具体内容如下：1.第二章：我们采用化学气相沉积法,在铜箔上成功制备出了亚毫米尺寸的单晶石墨烯。在该研究中,我们首先发展了一种借助氧化铜箔衬底来观察石墨烯晶粒形貌和密度的方法。光学显微镜和SEM结果表明,甲烷浓度的降低和退火时间的延长都可以抑制CVD过程中石墨烯的成核。我们提出退火所引起的铜箔表面杂质和缺陷的减少,是导致石墨烯成核密度降低的原因。我们在1045℃对铜箔进行3h的退火处理,进而以甲烷为碳源生长出了亚毫米尺寸的方形和六边形的石墨烯晶粒。AFM和拉曼光谱证实所得到的晶粒是均匀的单层石墨烯,选区电子衍射以及偏光显微镜证实石墨烯晶粒为单晶结构。此外,拉曼光谱表明单层石墨烯晶粒仅在约0.1℃/S的慢速降温条件下得到,而更快速度的降温则易形成多层石墨烯晶粒。2.第三章：我们研究了在CVD制备单晶石墨烯的降温过程中,氢气对铜表面石墨烯晶粒的刻蚀行为。在恒定速度降温条件下,石墨烯晶粒内部形成形状规则且取向一致的刻蚀孔洞,拉曼光谱表明孔洞边缘的石墨烯晶格结构未被破坏。当氢气浓度增加或者降温速度减小时,刻蚀孔洞的尺寸和密度都会增大。同时我们也观察到了沿石墨烯晶粒边缘向内的刻蚀,拉曼光谱和光学显微镜表明这是一种破坏性的、形状无规则的刻蚀。最后,我们证实在1045℃左右的高温下,氢气可以将二维石墨烯切割成一维的石墨烯纳米带,这种纳米带的宽度不一,最窄可至一百纳米左右。3.第四章：本章中我们重点证实了石墨烯侧向同质外延生长机制的存在。实验表明,机械剥离法制备的小片石墨/石墨烯和CVD制备的石墨烯晶粒都可以用作侧向外延生长石墨烯的籽晶,电子衍射以及高分辨的二维晶格像证明生长出来的石墨烯与其籽晶之间可以具有完全一致的晶体结构。以此为基础,我们提出了二次/多次生长方法制备大尺寸的单晶石墨烯。我们还利用光学显微镜,拉曼mapping发现二次/多次生长的大尺寸单晶石墨烯内部存在规则分布的多层石墨烯晶粒,并且解释了它们的形成原因。我们制作了基于二次生长的单晶石墨烯的FET器件并测试了其电学性质。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-9
目录  9-11
第一章绪论  11-55
  1.1 引言  11-12
  1.2 石墨烯的物理性质  12-19
  1.3 石墨烯的制备  19-35
  1.4 石墨烯的表征方法  35-43
  1.5 石墨烯的应用研究  43-45
  1.6 本论文的选题背景与研究内容  45-46
  参考文献  46-55
第二章亚毫米单晶石墨烯的CVD制备  55-79
  2.1 引言  55-59
  2.2 实验装置及制备方法  59-61
  2.3 实验结果与讨论  61-75
    2.3.1 Cu衬底上石墨烯形貌的一种简易表征方法  61-63
    2.3.2 石墨烯成核密度的影响因素  63-66
    2.3.3 石墨烯层数的表征  66-68
    2.3.4 石墨烯单晶结构的表征  68-72
    2.3.5 单晶多层石墨烯的制备  72-74
    2.3.6 晶粒边界较少的连续膜石墨烯的制备  74-75
  2.4 本章小结  75-77
  参考文献  77-79
第三章铜表面石墨烯的氢气刻蚀  79-94
  3.1 引言  79-82
  3.2 慢速降温下不同氢气浓度对石墨烯晶粒刻蚀的影响  82-84
  3.3 同一氢气浓度下不同降温速度对石墨烯晶粒刻蚀的影响  84-88
  3.4 铜衬底位置对氢气刻蚀石墨烯晶粒的影响  88-90
  3.5 石墨烯的条带状刻蚀  90-91
  3.6 本章小结  91-93
  参考文献  93-94
第四章石墨烯的侧向同质外延  94-113
  4.1 引言  94-98
  4.2 剥离小块薄石墨片的外延  98-102
    4.2.1 实验过程  98-99
    4.2.2 实验结果与讨论  99-102
  4.3 二次生长单晶石墨烯  102-106
    4.3.1 实验过程  102
    4.3.2 实验结果与讨论  102-106
  4.4 多次生长单晶石墨烯  106-108
  4.5 本章小结  108-109
  参考文献  109-113
第五章总结和展望  113-116
  5.1 总结  113-114
  5.2 展望  114-115
  参考文献  115-116
在读期间发表的学术论文与取得的研究成果  116-117
致谢  117

单晶石墨烯的化学气相沉积法制备、氢气刻蚀与同质外延研究

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