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双台子河口颗粒有机碳的地球化学研究

作　者: 文梅
导　师: 邹立
学　校: 中国海洋大学
专　业: 环境科学
关键词: 双台子河口有机碳 PAHs 脂类物质
分类号: X142
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

随着流域经济和社会活动迅速发展，双台子河在环渤海陆海相互作用中的地位越来越突出。本研究于2011年8月采集双台子河口水体颗粒态样品、表层和柱状沉积物样品，应用δ¹³C、C/N比进行全量有机碳分析，同时以脂类化合物和多环芳烃（PAHs）分别表征天然生物有机物和人类活动产物，从分子水平上研究有机碳的来源、迁移转化和埋藏过程，探讨区域有机碳的地球化学循环。主要研究结果如下。双台子河口水体颗粒有机碳含量在1.10mg/L-16.41mg/L之间，平均值为5.66mg/L；表层和底层颗粒态有机碳含量从河到海均呈现先增加后减小的分布趋势。表层沉积物有机碳含量在0.60%-1.84%之间，平均值为1.09%；整体上从河到海呈现降低的波动变化。沉积物有机碳含量垂直变化范围在0.71%-1.38%之间，平均值为0.97%；从表层到底层呈现不规则的波动变化。利用元素分析仪法和重铬酸钾氧化法分别测定沉积有机碳，估计大分子难降解的有机物质占总有机碳含量的40%以上（除一个特殊站位外），最高达91%。研究区域表层沉积物δ¹³C在-24.36‰和-22.61‰之间，垂直方向上δ¹³C在-23.53‰和-22.89‰之间，均指征陆海混合源特征；基于δ¹³C的二元混合模型估算，表层沉积物中陆源贡献在37.3%-62.3%之间，垂向上在41.0%-50.2%之间。除个别站点外，C/N比值定性指征沉积物在水平和垂直方向上均为陆海混合源，其中陆源约占11.1%。研究区域颗粒态16种PAHs含量范围为6.38μg/L-10.59μg/L之间；其中，表层水体中颗粒态PAHs从河到海呈现先增加后减小的趋势，在底层呈现逐渐增加的分布趋势。表层沉积物PAHs含量在1466.11ng/g-3414.69ng/g之间，平均值为2444.83ng/g，上游支流含量较高；从河到海呈现先减小后增加再减小的波动分布趋势，空间分布明显受纳入河流的背景PAHs影响。通过比值法源解析可知，水体颗粒态和沉积物中PAHs受到石油类、高温分解源和混合源的影响。本研究共检出脂肪酸分子32种：包括13种正构饱和脂肪酸（C9:0-C26:0），5种支链脂肪酸（i-14:0, i-15:0, i-16:0, i-17:0, i-24:0），9种单不饱和脂肪酸（如C9:1,C17:1, C23:1等），4种多不饱和脂肪酸（C18:2, C20:2, C20:3, C24:2）。中性脂类化合物共检出3类10种：包括植醇（phytol）、4种甾醇分子(27△0（5-cholestan-3-ol），27△⁵（Cholest-22E-En-3-ol），29△⁵（24-Ethylcholest-5-En-3-ol），29△⁵,22（24-Ethylcholest-5,22-Dien-3-ol）和5种脂肪醇分子（12-ROH,14-ROH,16-ROH,18-ROH和20-ROH）。自由态颗粒脂肪酸的含量在1.54μg/L-22.46μg/L之间，平均值为9.56μg/L；自由态颗粒中性脂的含量在0.81μg/L-1.79μg/L之间，平均值为1.27μg/L。表层颗粒态脂肪酸和中性脂的含量从河到海均呈现先增加后减小的变化趋势；底层脂肪酸含量逐渐降低而底层中性脂分布与表层分布相同。表层沉积物中自由态脂肪酸含量高于中性脂含量，其平均值高出4.4倍，含量范围分别在204.56μg/g-973.90μg/g之间（平均423.31μg/g干重）和52.91μg/g-159.01μg/g之间（平均96.70μg/g）。水平方向上，自由态脂肪酸和中性脂含量从河到海均呈波动变化趋势。垂向上，沉积物中自由态脂肪酸含量也高于中性脂含量，平均值高出3.6倍；它们的含量范围分别在149.82-582.81μg/g之间（平均280.36μg/g）和34.29μg/g-121.94μg/g之间（平均78.32μg/g）。垂直方向上，自由态脂肪酸从表层到底层大体呈现先增加后减小的波动变化趋势；而中性脂呈现锯齿状的波动变化趋势。表层沉积物中结合态脂肪酸和中性脂含量在277.12μg/g-590.50μg/g之间和22.63μg/g-116.15μg/g；其矿物结合态含量分别在163.99μg/g-231.07μg/g之间和4.73μg/g-18.53μg/g。结合态脂肪酸和中性脂均呈现先增加后减小的趋势，而矿物结合态则均呈现逐渐减小的水平分布。垂向上，结合态脂肪酸和中性脂含量在235.92μg/g-698.09μg/g之间（平均427.70μg/g）和32.07μg/g-76.62μg/g（平均57.89μg/g）；其矿物结合态含量分别在111.32μg/g-390.20μg/g之间（平均214.89μg/g）和8.24μg/g-27.36μg/g之间（平均14.32μg/g）。结合态和矿物结合态脂肪酸的垂向波动趋势类似,中性脂中结合态波动明显大于矿物结合态。双台子河口脂肪酸来源包含混合源、细菌源、微藻源和陆源4种，贡献率由大到小依次为混合源>细菌源>微藻源>陆源；混合源的贡献占主导作用，在颗粒态脂肪酸的来源中混合源高达75.6%-93.8%。细菌源的贡献也非常显著，在自由态脂肪酸中口门东侧靠近二道沟站点细菌源的贡献高达65.6%。再次是微藻源贡献，均小于20%；陆源贡献最小，部分站位有未检出现象。上述结果表明，混合源的贡献对天然有机碳的分布起着主要作用，其次是细菌源和微藻源，体现了海洋自生源物质和初级生产力作用对有机碳的贡献。双台子河口中性脂来源包括藻源和混合源两种。藻源贡献占主导作用，百分含量占所有来源中性脂的70%以上，在矿物结合态中性脂中藻源贡献更高，其贡献率为100%的站位则高达66.7%。双台子河口水体颗粒态有机碳含量与盐度间相关性较好（r=0.84，P=0.05），表明区域水体颗粒态有机碳的行为主要受河口混合作用控制；沉积物有机碳含量在水平和垂直方向上与粒度之间均没有相关性，体现了河口区域复杂环境对沉积物有机碳分布的强烈影响。

全文目录

摘要  5-8
Abstract  8-12
0 引言  12-13
1 文献综述  13-24
  1.1 河口及近岸区域颗粒有机碳的分布特征  13-16
    1.1.1 水平分布特征  14-15
    1.1.2 垂直分布特征  15-16
  1.2 河口及近岸区域颗粒有机碳来源解析  16-17
  1.3 河口及近岸区域颗粒有机碳的迁移转化  17-18
  1.4 河口及近岸区域颗粒有机碳的影响因素  18-21
    1.4.1 源的输入  18-19
    1.4.2 环境因素  19
    1.4.3 生物因素  19-21
    1.4.4 早期成岩  21
  1.5 双台子河口概况  21-23
    1.5.1 双台子河口自然环境概况  21-22
    1.5.2 双台子河口及其邻近海域的研究概况  22-23
  1.6 研究目的与内容  23-24
2. 实验部分  24-27
  2.1 站位设置  24
  2.2 样品采集与处理  24-25
  2.3 实验方法  25-27
    2.3.1 粒度  25
    2.3.2 有机碳和氮  25
    2.3.3 δ~(13)C  25
    2.3.4 多环芳烃  25-26
    2.3.5 脂类化合物  26
    2.3.6 数据处理方法  26-27
3．结果与讨论  27-71
  3.1 有机碳、δ~(13)C 和 C/N  27-33
    3.1.1 有机碳  27-29
      3.1.1.1 有机碳水平分布  27-28
      3.1.1.2 有机碳垂直分布  28-29
    3.1.2 有机碳的源解析  29-33
      3.1.2.1 应用碳稳定同位素指征有机碳的来源  29-31
      3.1.2.2 应用 C/N 比值指征有机碳的来源  31-33
  3.2 多环芳烃  33-36
    3.2.1 多环芳烃水平分布  33-34
    3.2.2 多环芳烃来源解析  34-36
  3.3 脂类化合物  36-59
    3.3.1 脂肪酸  36-43
      3.3.1.1 脂肪酸的组成  36-40
      3.3.1.2 脂肪酸水平分布  40-42
      3.3.1.3 脂肪酸垂直分布  42-43
    3.3.2 中性脂  43-49
      3.3.2.1 中性脂的分子组成  43-46
      3.3.2.2 中性脂水平分布  46-48
      3.3.2.3 中性脂垂直分布  48-49
    3.3.3 脂类化合物的特征性  49-59
      3.3.3.1 脂肪酸指征的有机碳来源  50-55
      3.3.3.2 中性脂指征的有机碳来源  55-59
  3.4 双台子河口有机碳地球化学行为初探  59-71
    3.4.1 双台子河口有机碳的迁移转化  59-66
      3.4.1.1 有机碳的迁移转化  59-61
      3.4.1.2 PAHs 的迁移转化  61-63
      3.4.1.3 脂肪酸的迁移转化  63-64
      3.4.1.4 中性脂的迁移转化  64-66
    3.4.2 双台子河口有机碳地球化学影响因素初探  66-71
      3.4.2.1 水动力作用影响分析  66
      3.4.2.2 源输入影响分析  66-68
      3.4.2.3 生物作用影响分析  68-71
4 结论  71-74
参考文献  74-85
致谢  85-86
个人简历、硕士期间发表论文情况  86-87

双台子河口颗粒有机碳的地球化学研究

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