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长江口及邻近海域百年来沉积讯息与环境变化关系的解析

作　者: 于宇
导　师: 宋金明
学　校: 中国科学院研究生院（海洋研究所）
专　业: 海洋化学
关键词: 沉积讯息环境变化生源要素元素形态指示作用长江口及邻近海域
分类号: P736
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本文通过探讨长江口及其邻近海域沉积物中生源要素和微量元素的生物地球化学特征及环境指示意义,构建了指示水体环境变化的化学指标体系,解析了长江口及邻近海域百年来沉积讯息与环境变化的关系。具体工作包括1)诠释了长江口及邻近海域水体悬浮颗粒物中无机态和有机态的磷和氮来源、时空变化等行为特征,获取了长江口及邻近海域颗粒态P和N的通量；2)揭示了长江口及邻近海域表层沉积物中生源要素(TOC、TN、BSi、TP)、潜在危害性元素(PHE：V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd、Pb、Bi)及P和PHE的分级浸取形态的来源、主控因素、通量等地球化学行为特征,构建指示水域环境变化的指标体系；3)探讨了浙江近岸和东海冷涡区的两根柱状沉积物中生源要素、13C、磷的结合形态、微量金属元素及其形态与水体环境变化间的对应关系,重建了长江口海域近百年来自然的和人为的环境变化历程。获得的主要的结果和结论如下：1.获取了关于长江口及邻近海域水体颗粒P和N的来源、时空变化、通量等行为特征的系统认识,发现颗粒磷(TPP)主要来自陆源输入,颗粒氮(TPN)则来自海洋生物。无机磷(PIP)和有机氮(PON)是颗粒态P和N的主要组成部分,PIP主要来源于长江输入,POP受海洋生物和陆源输入双重影响,其中浮游植物对POP贡献高于79%,89%以上的颗粒N由浮游植物输入,68-73%的PIP最终埋藏于沉积物中,而大部分POP和TPN被溶解进入再循环。长江口及其邻近海域悬浮颗粒物(SPM)中PIP和PON分别占颗粒P和N总量的57.2±11.4%和78.2±16.8%,是颗粒P(TPP)和N(TPN)的主要组成部分。颗粒P和N的时空分布表明PIP主要来源于长江和江苏沿岸流泥沙输入,POP受陆源输入和海洋生物输入双重影响,PIN和PON主要来源于海洋生物输入。受水体生产力和长江输沙量的季节变化影响,颗粒态P和N含量在春季高于秋季,但有机组分的比例春季低于秋季。颗粒态P和N的通量计算显示,长江口水域SPM主要来源于长江输入,其输入比例在春夏季达88%,57%的SPM最终沉降于海底；PIP来源于长江输入,浮游植物输入在春夏季和秋冬季的分别占POP总输入的87%和79%；95%(春夏)/89%(秋冬)的颗粒N来自浮游植物输入。PIP的输入和输出通量基本处于平衡,其沉降通量占总输入通量的68-73%。POP和TPN的负丢失项占其总输入量的92%主95%,大部分颗粒有机质可能被溶解或矿化离开颗粒物。2.获得了对长江口及其邻近海域沉积物中生源要素及磷的结合形态的来源、控制因素和环境指示意义的系统认识,发现长江、江苏沿岸流和海洋生物输入是沉积物生源要素的三大来源。柱状沉积物中Fe-P、Al-P、Det-P.BSi、δ13C含量变化可用于反演近百年来长江径流量的高/低波动；沉积柱上层粒径归一化的TOC等含量升高,记录了在20世纪80/90年代后近岸水体富营养化加剧、生产力升高的环境变化；冷涡区沉积柱中TOC、TN、δ13C、BSi、Ex-P、Fe-P和1ea-OP的变化指示了百年来东亚冬季风强度的周期性振荡。生源要素的含量与分布显示,长江口海域沉积物中TOC和Lea-OP来源于河流输入和海洋生物输入,δ13C显示近岸沉积物中约34-70%的有机质来自陆源输入,远岸沉积物中约66-79%的有机质为自海洋自生；TN受海洋初级生产力控制,BSi来源于硅藻输入；Fe-P、Al-P和Det-P源于长江和江苏沿岸流沉积物输入；CFA-P受江苏沿岸流和钙质生物输入影响。TOC、TN、TP和非磷灰石磷富集于细粒沉积物中,Det-P基本在粗粒沉积物中富集。浙江近岸的沉积柱中,Fe-P、Al-P与Det-P含量呈现相反的变化,其变化对应着沉积物粒度变化以及长江径流量的高/低波动,对应机制与径流量-沉积物粒度-磷形态的含量三者间的相互作用关系有关。沉积物中BSi的显著低值记录了1980年代末期长江径流量降低、溶解硅输入通量达最低值时东海近岸水体中硅藻生产力降低的环境变化。沉积柱上层,粒径归一化的TOC、TN、TP、Ex-P、Fe-P和lea-OP含量显著增加,反映了1990年代后东海近岸水体富营养化加剧、初级生产力升高的生态环境变化。冷涡区沉积柱中,TOC、TN、δ13C、BSi、Ex-P、Fe-P和lea-OP含量的变化对应近一个世纪东亚冬季风强度的20年周期性振荡,与冬季风强盛时期江苏沿岸流增强,物质输入增加使得远岸水体生产力升高有关。3.揭示了长江口海域沉积物中PHE及其形态的主控因素及环境指示意义,V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd和Bi主要在残渣态中存在,来源于陆源输入,长江输入占其总输入量的82-90%,长江口和浙江近岸沉积物中存在Cu、Zn、Cd、Bi的富集,北部中陆架区存在Pb的富集。近岸沉积柱中PHE、岩生元素及残渣态含量变化反映了1850年以来长江径流量的高/低波动,沉积柱上层Zn、Pb、Bi、Cu的富集因子及活性形态含量升高与1980年代后人为污染输入增加有关,冷涡区沉积物中微量元素含量变化对应东亚冬季风强度的周期性振荡。综合表明,沉积物生源要素与微量元素反映的长江口海域生态环境变化历程具有一致性。长江口海域沉积物中V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Mo、Cd和Bi主要在残渣态中存在,含量与分布显示其主要来源于长江和江苏沿岸流物质输入；Cu、Zn、Cd、Bi和Pb的活性形态比例较高,平均值在22-51%间,结合元素富集因子值(EF),得出近岸沉积物可能存在Cu、Zn、Cd和Bi的污染,北部中陆架区存在Pb的富集,污染源可能包括长江、陆源污染排放以及Pb的大气输入。通量显示长江是PHE的主要来源,占元素总输入的82-90%。38-77%的微量元素最终埋藏于沉积物中,大部分沉积在内陆架区。近岸沉积柱中PHE、岩生元素(Li、Sc、Rb、Cs、Th)及元素残渣态的垂直分布一致,含量变化记录了1850年以来长江径流量的干/湿变化,反映机制涉及河流直接输入、沉积物粒度效应和有机质结合三种过程。沉积柱上层,Zn、Pb、Bi和Cu的EF分别增加13%、19%、20%和4%,活性形态含量升高,表明1980年代后这些元素受到人为输入影响。可氧化态的Co、Ni、Cu、Zn、Pb和Bi在柱上层16cm内含量升高,与1990年代后水体初级生产力增加有关。冷涡区沉积柱中,PHE和岩生元素总量的变化对应着冬季风强度的20年周期性波动,强盛的冬季风增加了江苏沿岸流和大气的物质输入,促进外海水体生产力升高,使得沉积物中微量元素含量增加。

全文目录

致谢  4-5
摘要  5-8
Abstract  8-12
目录  12-15
第一章绪论  15-40
  第一节沉积物生源要素与水体生态环境的变化  15-20
    1. 生源要素指标指示水体生产力变化  15-17
    2. 生源要素指标指示沉积物物质来源  17-19
    3. 生源要素指标指示水体营养状况  19-20
  第二节沉积物微量金属元素与水体环境变化  20-27
    1. 微量金属元素指标反演水体重金属污染历史  21-25
    2. 微量金属元素指标指示水体生产力变化  25
    3. 微量金属元素指标指示水体氧化还原状况  25-27
  第三节沉积物中磷和金属元素的结合形态  27-34
    1. 沉积物中磷的结合形态  27-31
    2. 沉积物中微量元素的结合形态  31-34
  第四节长江口及其邻近海域生态环境沉积反演的研究现状  34-38
    1. 近几十年来长江口及其邻近海域生态环境变化  34-36
    2. 沉积物化学指标反演长江口及其邻近海域的环境变化  36-38
  第五节本论文的选题意义及主要研究内容  38-40
第二章外海调查与样品测定  40-52
  第一节采样区域环境特征与样品采集  40-44
    1. 长江口及其邻近海域自然环境特征  40-42
    2. 悬浮颗粒物样品采集  42-43
    3. 表层与柱状沉积物样品采集  43-44
  第二节样品分析  44-52
    1. 悬浮颗粒物中氮和磷的分析  44
    2. 沉积物中生源要素及磷的结合形态分析  44-47
    3. 沉积物中微量金属元素总量及形态分析  47-49
    4. 沉积物其它参数测定  49-51
    5. 环境参数测定  51-52
第三章长江口及其邻近海域沉积物中的生源要素与沉积记录  52-95
  第一节海水悬浮颗粒物(SPM)中的磷和氮  52-69
    1. SPM中磷和氮的含量与分布  52-61
    2. 磷和氮的主要来源  61-65
    3. 磷和氮的通量  65-69
  第二节长江口表层沉积物中的生源要素  69-82
    1. 沉积物粒度特征  69-71
    2. 生源要素的分布及来源  71-74
    3. 磷的结合形态的分布及来源  74-77
    4. 沉积物粒度效应  77-80
    5. 磷释放的生态风险  80-81
    6. 生源要素和磷形态的环境指示意义  81-82
  第三节柱状沉积物中生源要素的沉积记录  82-95
    1. ~(210)Pb定年  82-83
    2. δ~(13)C和C/N指示有机质来源  83-84
    3. 生源要素沉积记录与陆源输入变化  84-90
    4. 生源要素沉积记录与水体富营养化  90-95
第四章长江口及其邻近海域沉积物中微量元素与沉积记录  95-126
  第一节长江口表层沉积物中的微量元素  95-111
    1. 含量与分布  95-98
    2. 元素形态特征  98-101
    3. 元素的富集因子(EF)  101-104
    4. 来源判别  104-108
    5. 沉积物中微量元素的通量  108-111
  第二节长江口柱状沉积物中微量金属元素的沉积记录  111-126
    1. 微量元素总量及沉积物参数的分布变化  111-115
    2. 微量元素形态特征  115-116
    3. 微量元素沉积记录与陆源输入变化  116-120
    4. 微量元素沉积记录与人类活动影响  120-126
第五章结论与创新点  126-130
参考文献  130-147
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文  147

长江口及邻近海域百年来沉积讯息与环境变化关系的解析

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