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多铁异质结薄膜的磁电耦合效应与电阻转变特性研究

作　者: 李子威
导　师: 万建国
学　校: 南京大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 多铁材料 复合薄膜 磁电效应 电阻转变
分类号: O484.4
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


多铁的磁电复合薄膜能够通过铁电相和铁磁相之间的耦合作用产生磁电效应,在传感器、信息存储器件、自旋电子器件等新型多功能器件领域具有潜在的应用价值,近年来引起了人们的广泛关注。此外,多铁材料与其他一些功能材料如半导体材料复合还可呈现出独特的电阻转变特性,在下一代非挥发性电阻随机存储器件中具有广阔的应用前景。本论文主要以铁电氧化物与铁磁氧化物复合的磁电复合薄膜及其与半导体氧化物复合的异质结为研究对象,首先研究了外电场调控下的磁电复合薄膜的磁电耦合性质的变化以及外电场调控机制,然后研究了铁电-半导体异质结的电阻转变行为,在此基础上设计并制备了铁磁-铁电-半导体异质结薄膜,研究了其在电场和磁场共同激励下的多态电阻转变行为和机制。全文所获得的主要研究成果如下：利用溶胶-凝胶法制备了CoFe2O4(CFO)-Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(PZT)双层磁电复合薄膜。采用电流积分法测量了复合薄膜在不同外磁场下的电滞回线,发现在外磁场作用下复合薄膜的铁电极化被明显抑制,这一磁电耦合行为源于外磁场下CFO铁磁层产生的应力抑制了PZT铁电层中的铁电畴的翻转。随后,我们对复合薄膜施加电脉冲对其进行多次循环电极化处理,发现经历一定次数的循环电极化处理后复合薄膜的铁电性有了一定程度的增强,同时外磁场对其铁电极化的抑制作用大大减弱。进一步的介电温谱测量结果表明,复合薄膜在经历2.2×108次的循环电极化处理后,PZT层中由于氧空位浓度的降低造成氧空位的活化能从0.58eV增加到0.68eV,随后的漏电流测试结果也证实了PZT层中氧空位浓度的降低,与活化能的测试结果一致,由此证实了在循环电极化过程中PZT层中的氧空位发生了迁移。根据上述实验结果,我们认为这种循环电极化调制复合薄膜磁电耦合行为的主要物理机制是：在循环电极化作用下PZT层中的氧空位发生迁移,导致PZT层中的氧空位浓度下降,部分原来被氧空位钉扎的铁电畴获得解钉扎,这样,在外磁场作用下PZT层中可参与反转的铁电畴的数量增加,从而使外磁场对复合薄膜的铁电极化的抑制作用减弱。采用溶胶凝胶法制备了不同ZnO层厚度的系列PZT/ZnO异质结薄膜。异质结在正负电压下呈现出类似二极管整流特性的不对称电流-电压曲线和电极化-电压曲线,在正向偏压下异质结处于高阻态(HRS),而在负向偏压下处于低阻态(LRS)。这种双态电阻的形成源于PZT层的铁电极化和ZnO层自发极化在界面处的耦合,这种耦合使PZT-ZnO界面电荷载流子在正负电压下分别处于耗尽态或积聚态,从而导致异质结呈现出不同的电阻态。同时,发现随着ZnO层厚度的增加,异质结的电流-电压和电极化-电压曲线的不对称性更加明显,异质结的整流率(异质结电流的最大值与最小值绝对值之比)也随之着增大。我们揭示了异质结中ZnO层厚度依赖的电学特性的物理机制,将其归结为半导体ZnO层与铁电PZT层间的极化耦合作用以及不同ZnO层厚度下异质结能带结构的变化,即：一方面,ZnO层厚度造成了异质结的能带结构差异,ZnO层厚度的增加使PZT-ZnO界面的空穴势垒不断减小,导致异质结在低阻态下的电流增加；另一方面,随着ZnO层厚度的增加,ZnO层中沿着c轴择优取向更加明显,从而使ZnO层的自发极化强度增加,促使PZT-ZnO在界面处的极化耦合程度增加,从而减小了异质结在高阻态下的电流。最终我们在ZnO层厚度为125nm的PZT/ZnO异质结中得到了最大整流率,在正负5V电压下电阻差异可达1750倍。进一步的研究还发现,不同ZnO层厚度的PZT/ZnO异质结在高阻态和低阻态下具有不同的导电机制,即：在高阻态下,ZnO层厚度对异质结的导电机制没有影响,在低电场下异质结的电导满足欧姆机制,而在高电场下满足SCLC机制。但是,在低阻态下,ZnO层厚度对异质结的导电机制是有影响的,在低电场下异质结的电导满足欧姆机制,而在高电场下,当异质结ZnO层很薄时,电导满足体限制的SCLC机制,随着ZnO层厚度的增加,电导机制则转变为界面主导的FN隧穿机制。设计并制备出一种由多铁的CFO/PZT复合薄膜和半导体ZnO层构成的三层异质结薄膜,通过对CFO/PZT/ZnO异质结施加不同组合的外加脉冲电场和偏磁场,实现了高阻态(HRS)、低阻态(LRS)和更低阻态(LRSer)三态电阻之间的转变,其中高阻态分别是低阻态和更低阻态电阻的6倍和20倍,当外加激励场撤去以后,三阻态均至少可以保持103ms。观察到CFO/PZT/ZnO异质结的电流-电压曲线、电容-电压曲线和电极化-电压曲线均呈现出明显的不对称,且这种不对称性在外加偏磁场作用下更加明显。这些现象起源于在外磁场下CFO层与PZT层间的磁电耦合效应和外电场作用下PZT层与ZnO层间的界面极化耦合效应的共同作用。根据上述测量结果,我们揭示了异质结的三态电阻转变过程和机制,即：PZT层与ZnO层间的界面极化耦合作用导致高阻态和低阻态的形成,而偏磁场可诱导CFO层与PZT层间的磁电耦合效应并进而调制PZT层与ZnO层间的界面极化耦合作用,由此导致更低电阻态的形成。

全文目录


目录  4-7
中文摘要  7-10
英文摘要  10-13
第一章 绪论  13-39
  1.1 多铁性材料简介  13-15
  1.2 多铁复合磁电材料研究  15-17
  1.3 磁电复合薄膜研究  17-25
    1.3.1 磁电复合薄膜的实验及理论研究  18-23
    1.3.2 磁电复合薄膜的磁电效应的测量  23-24
    1.3.3 磁电复合薄膜的磁电耦合的机制  24-25
  1.4 多铁材料的电阻转变特性研究  25-31
    1.4.1 电阻转变特性的分类  26-28
    1.4.2 电阻转变特性的产生机制  28-30
    1.4.3 多铁材料电阻转变特性的研究现状  30-31
  1.5 本论文的研究目的和研究内容  31-33
  参考文献  33-39
第二章 循环电极化调控CoFe_2O_4-Pb(Zr_(0.52)Ti_(0.48))O_3双层复合薄膜磁电性质的研究  39-61
  2.1 引言  39-40
  2.2 复合薄膜中各组成相的结构与性质  40-42
  2.3 CFO-PZT复合薄膜的制备  42-46
    2.3.1 PZT溶胶的制备  43-44
    2.3.2 CFO溶胶的制备  44-45
    2.3.3 CFO-PZT复合薄膜的制备  45-46
  2.4 CFO-PZT复合薄膜的性能表征  46-52
    2.4.1 CFO-PZT复合薄膜的相结构和形貌  46-47
    2.4.2 CFO-PZT复合薄膜的磁学性质  47-48
    2.4.3 CFO-PZT复合薄膜的铁电性质  48-50
    2.4.4 CFO-PZT复合薄膜磁电耦合特性  50-52
  2.5 循环电极化调控CFO-PZT复合薄膜的磁电性质  52-58
    2.5.1 循环电极化调控复合薄膜磁电耦合特性  52-54
    2.5.2 循环电极化调控复合薄膜磁电耦合的机制  54-58
  2.6 本章小结  58-59
  参考文献  59-61
第三章 Pb(Zr_(0.52)Ti_(0.48))O_3/ZnO异质结的电学特性研究  61-88
  3.1 引言  61-62
  3.2 PZT/ZnO异质结结构与基本性质  62-63
  3.3 PZT/ZnO异质结的制备  63-65
  3.4 PZT/ZnO异质结的结构与性质  65-69
    3.4.1 PZT/ZnO异质结的相结构  65-67
    3.4.2 PZT/ZnO异质结的电流-电压特性  67-69
  3.5 PZT/ZnO异质结的电阻转变机理  69-77
    3.5.1 PZT/ZnO异质结电阻转变模型  69-70
    3.5.2 PZT/ZnO异质结的能带结构  70-74
    3.5.3 PZT/ZnO异质结界面极化耦合  74-77
  3.6 PZT/ZnO异质结的漏电流机理  77-83
  3.7 本章小结  83-85
  参考文献  85-88
第四章 CoFe_2O_4/Pb(Zr_(0.52)Ti_(0.48))O_3/ZnO异质结的三态电阻转变特性研究  88-106
  4.1 引言  88-89
  4.2 CFO/PZT/ZnO异质结的制备  89-90
  4.3 CFO/PZT/ZnO异质结的结构和磁性表征  90-92
    4.3.1 CFO/PZT/ZnO异质结的相结构  90-91
    4.3.2 CFO/PZT/ZnO异质结的形貌和磁性  91-92
  4.4 CFO/PZT/ZnO异质结的电阻转变特性  92-98
    4.4.1 CFO/PZT/ZnO异质结的三态电阻转变特性  92-94
    4.4.2 CFO/PZT/ZnO异质结在不同偏磁场下的电流-电压特性  94-96
    4.4.3 CFO/PZT/ZnO异质结在不同磁场下的极化与电容特性  96-98
  4.5 CFO/PZT/Zn0异质结的三态电阻转变机制  98-102
    4.5.1 CFO/PZT/ZnO异质结的电压对电阻转变的影响  98-100
    4.5.2 CFO/PZT/ZnO异质结的偏磁场对电阻转变的影响  100-102
  4.6 本章小结  102-104
  参考文献  104-106
第五章 全文总结与展望  106-111
  5.1 全文总结  106-108
  5.2 论文的主要创新点  108-109
  5.3 论文的不足之处和展望  109-111
发表和待发表论文  111-112
致谢  112-113

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 固体物理学 > 薄膜物理学 > 薄膜的性质
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