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Si-SiO_x-Sn/C复合负极材料的合成及电化学性能研究

作　者: 陈丽
导　师: 张宁；高立军
学　校: 南昌大学
专　业: 物理化学
关键词: 锂离子电池 负极材料 碳热还原 高比容量 Si-SiO_x-Sn/C复合材料
分类号: TM912
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


目前锂离子电池的应用越来越广泛。与其他类型的二次电池相比锂离子电池具有较多优点,比如,工作电压和能量密度高,循环寿命长,自放电率小,无记忆效应且电极材料不含有毒物质,是现代的“绿色电池”。广泛的应用于移动电话,笔记本电脑,电动车和混合电动车中。锂电池负极材料主要采用已经商业化的碳类材料,但由于它的理论比容量较低,且由于碳材料的嵌锂电位与金属锂接近,在快速充电时存在安全隐患,所以开发高比容量和性能安全的负极材料成为必要。由于硅和锡的理论比容量高(分别为4200 mAh g-1,994 mAh g-1),成为研究热点。但由于它们在充放电过程中存在严重的体积膨胀收缩,导致容量衰减较快,循环性能较差,极大的影响了材料的实用价值。利用硅锡的复合物或其合金,可以有效地改善它们的循环性能。本论文研究了一氧化硅和二氧化锡均匀混合后在碳的作用下于高温管式炉中发生反应,合成新的具有充放电效应的电极材料。考察了温度的影响,电化学性能及交流阻抗。通过实验研究得到以下结论：1.将SiO、纳米Sn02和碳混合后湿磨,于氮气保护下在管式炉中加热到750℃,800℃,850℃,900℃,950℃和1000℃。经XRD分析得知,新合成的材料中温度在800℃及以上时,Sn02经碳还原转化为Sn金属,750℃时Sn02未发生变化。SiO高温下发生自身歧化反应,使得材料中含有Si02晶体和无定形硅,且在900℃时SiO2成无定形。由XRD分析得知在900℃合成的材料较理想。2.将各个温度下合成的材料分别与金属锂组成半电池,进行电化学性能测试。由充放电数据得知与XRD分析结果保持一致。90℃时在225 mAg-1的电流密度下,其首次放电比容量高达1144.2 mAh g-1,具有较高的比容量。由此可确定最佳合成温度是900℃。3.对900℃下合成的材料与金属锂组成半电池进行倍率性能测试。结果表明0.5 C、1 C、5 C、10C倍率下材料的首次放电比容量分别1144.2 mAh g-1,715.8 mAh g-1,359.0 mAh g-1和282.9 mAh g-1。倍率越大,首次放电比容量越小。4.900℃时合成的材料与金属锂组成的半电池在225 mA g-1电流密度下,分别在循环至第一次,第三次和第三十次时在0.02 V电压下进行交流阻抗研究。阻抗图谱曲线随着循环次数的增多,高频区的半圆逐渐增大,表明材料的充放电越来越难。电极界面和活性物质间电阻的增大也可能是造成容量衰减的一个原因。

全文目录


摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第1章 文献综述  10-22
  1.1 前言  10
  1.2 锂离子电池简史  10-11
  1.3 锂离子电池的组成、工作原理及其特点  11-12
  1.4 锂离子电池负极材料研究进展  12-16
    1.4.1 碳类材料  13-15
    1.4.2 金属氮化物  15
    1.4.3 合金系列  15
    1.4.4 氧化物  15-16
    1.4.5 其他材料  16
  1.5 锂离子电池负极材料优化与改进的方法  16-19
    1.5.1 材料表面改性  16-17
    1.5.2 材料的掺杂改性  17
    1.5.3 合金化  17-18
    1.5.4 制备成复合材料  18-19
  1.6 硅基材料的国内外研究现状  19-20
  1.7 本论文的主要研究目的和内容  20-21
  1.8 本论文的创新之处  21-22
第2章 实验药品与方法及原理  22-27
  2.1 实验主要化学药品  22
  2.2 实验主要装置  22-23
    2.2.1 管式电阻炉  22-23
    2.2.2 手套箱  23
    2.2.3 电化学工作站  23
  2.3 纽扣电池的装配  23-24
    2.3.1 电极的制备  23-24
    2.3.2 隔膜与电解液  24
  2.4 材料的物理性能表征  24
    2.4.1 X-射线衍射  24
    2.4.2 扫描电子显微镜  24
  2.5 材料的电化学性能测试  24-26
    2.5.1 恒流充放电测试  25
    2.5.2 交流阻抗测试  25-26
  2.6 本章小结  26-27
第3章 SiO和SnO_2电化学性能研究  27-41
  3.1 概述  27-28
  3.2 材料的制备  28
    3.2.1 原材料的制备  28
    3.2.2 Si-SiO_x-C复合材料的制备  28
  3.3 材料的物理性能表征  28-31
  3.4 电池的组装  31
  3.5 材料的电化学性能研究  31-40
    3.5.1 恒流充放电性能的研究  31-33
    3.5.2 倍率性能的研究  33-37
    3.5.3 充放电库伦效率测试  37-38
    3.5.4 交流阻抗测试  38-40
  3.6 本章小结  40-41
第4章 碳热还原法制备Si-SiO_x-Sn/C复合物及其电化学性能研究  41-54
  4.1 概述  41-42
  4.2 碳热还原法制备Si-SiO_x-Sn/C复合物  42-44
    4.2.1 材料的制备  42
    4.2.2 Si-SiO_x-Sn/C复合物的材料表征  42-44
  4.3 Si-SiO_x-Sn/C电极的制备及半电池的组装  44-45
    4.3.1 Si-SiO_x-Sn/C电极的制备  44
    4.3.2 半电池的组装  44-45
  4.4 Si-SiO_x-Sn/C复合物的电化学性能研究  45-52
    4.4.1 不同温度下的电化学性能研究  45-47
    4.4.2 倍率性能研究  47-49
    4.4.3 循环寿命测试  49-51
    4.4.4 充放电效率测试  51
    4.4.5 交流阻抗测试  51-52
  4.5 本章小节  52-54
第5章 结论与展望  54-56
  5.1 结论  54-55
  5.2 展望  55-56
致谢  56-57
参考文献  57-63
攻读学位期间的研究成果  63

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 蓄电池
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