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CH_4、CO和VOCs完全氧化催化剂（Ir/ZrO_2、Ir/CeO_2、M/OMS-2）的研究

作　者: 胡盼静
导　师: 罗孟飞
学　校: 浙江师范大学
专　业: 物理化学
关键词: Ir/ZrO2催化剂 Ir/CeO2催化剂 OMS-2分子筛 CH4催化燃烧 CO氧化 VOCs催化燃烧
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

挥发性有机化合物(VOCs)、甲烷和CO的催化燃烧是减少污染物排放的主要途径。其中甲烷、CO氧化也是评价催化剂氧化性能的模型反应,也是当前环境催化领域非常值得关注的课题。本论文采用浸渍法制备了一系列的Ir/ZrO2、Ir/CeO2催化剂和OMS-2负载过渡金属氧化物Co、Cu、Fe催化剂,分别用于CH4、CO和VOCs的氧化消除,主要研究结果如下：1.Ir/ZrO2催化剂的CH4催化燃烧性能采用沉淀法制备了Zr02载体,利用浸渍法制备了不同Ir负载量的Ir/ZrO2催化剂,并考察了催化剂的CH4催化燃烧性能。采用XRD、Raman、XPS、H2-TPR等技术对催化剂的结构和Ir物种的存在形式进行了表征。结果表明,Ir/ZrO2催化剂中Ir是以IrO2形式存在的,Ir/ZrO2催化剂的CH4燃烧表观活性随着Ir负载量的增加而提高,并且催化剂表现出较高的催化活性和良好的反应稳定性。在低Ir负载量(≤1%)时,CH4燃烧的TOF随着Ir粒子的增大而提高；然而高Ir负载量(≥1%)时,TOF随着Ir粒子的增大保持不变。2.Ir/CeO2催化剂对CO的催化氧化采用浸渍法制备了Ir/CeO2催化剂,考察了催化剂对CO的氧化活性。实验结果发现随着Ir负载量的增加,Ir/CeO2催化剂的CO氧化活性先上升后下降,当Ir的负载量为1%时,催化剂的活性最高。Ir/CeO2催化剂中Ir以IrO2的形式存在,当低负载量(≤1%)时以高分散形式存在；高负载量(>1%)时以晶相IrO2的形式存在。随着Ir负载量增加,Ir粒子逐渐变大,反应比速率和反应转换频率(TOF)逐渐下降,表明小粒子上具有更高的CO反应活性。同时也发现金属态Ir催化剂的CO氧化活性高于氧化态IrOx催化剂。3.OMS-2分子筛负载Co、Cu、Fe氧化物催化剂的VOCs氧化性能以KMnO4和MnSO4为前躯体,采用回流法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)。以OMS-2为载体采用浸渍法制备了Co/OMS-2、Cu/OMS-2和Fe/OMS-2催化剂,考察了催化剂对甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧性能。扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)表征表明合成的OMS-2分子筛为纳米棒状,且具有典型的cryptomelane结构。氢气程序升温还原(H2-TPR)实验结果表明OMS-2负载金属氧化物具有较低的还原温度。活性测试结果表明催化剂对乙酸乙酯的氧化活性明显高于对甲苯的氧化活性。添加少量的Co、Cu和Fe氧化物(1-2%)有利于提高OMS-2对甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧活性,然而过多的负载量,造成OMS-2载体表面的覆盖使得活性反而下降。催化剂的活性顺序为Fe/OMS-2> Cu/OMS-2> Co/OMS-2> OMS-2。在Fel/OMS-2催化剂上乙酸乙酯和甲苯完全氧化温度分别为175℃和220℃。

CH_4、CO和VOCs完全氧化催化剂（Ir/ZrO_2、Ir/CeO_2、M/OMS-2）的研究

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