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负载型双贵金属催化剂的制备与应用

作　者: 宋春雨
导　师: 朱吉钦
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 堇青石催化燃烧 Pd Pt
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

对于低浓度挥发性有机废气的处理,催化燃烧是一种有效的方法,本文主要考察了以堇青石蜂窝陶瓷为载体,负载型双贵金属Pd、Pt催化剂的制备方法、各组分组成及含量对催化性能的影响,并做了工业应用方案设计。本文所制备的催化剂：以Pd、Pt为活性组分,活性组分的总负载量取0.1wt%,其中Pd和Pt的摩尔比为3：1,两种活性组分分开负载；以Ce、Zr、La、Y为助剂,通过对四种助催化元素进行单一或者组合加入发现,助剂的选择以CeO2、ZrO2摩尔比为3：1为最佳负载量取1wt%；氧化铝涂层为第二载体,堇青石为第一载体,载体在使用前用硝酸进行预处理,最终确定催化剂的组成为0.1%Pd-Pt/1%Ceo.75Zr0.25/y-Al203/COR。对所制备的催化剂,以苯系物和直链烷烃为反应体系,结合SEM、BET、XPS等表征手段,考察了浸渍法和沉淀法两种制备方法、焙烧温度、质量浓度和空速对有机废气转化率的影响,将实验制备催化剂与工业催化做了比较实验,同时做了1000h寿命测试。本文针对工厂尾气进行了流向变换催化氧化工艺设计,制定了相应工艺流程,确定最终的工艺操作条件、操作参数和控制方案。通过物流数据表,计算该工艺过程的物料和热量平衡,做为工业化过程中技术经济评价的依据。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-14
第一章绪论  14-34
  1.1 贵金属催化剂概述  15-19
    1.1.1 贵金属催化剂的种类  16-17
    1.1.2 贵金属催化剂的应用  17-19
  1.2 整体式贵金属催化剂的特点  19
  1.3 整体式贵金属催化剂的构造  19-25
    1.3.1 载体  20-22
    1.3.2 涂层  22-23
    1.3.3 助剂  23-24
    1.3.4 活性组分  24-25
  1.4 贵金属催化剂的制备  25-29
    1.4.1 陶瓷载体的预处理  25-26
    1.4.2 过渡涂层的制备  26-27
    1.4.3 添加助剂对涂层进行改性  27-28
    1.4.4 活性组分的制备  28-29
  1.5 催化剂的失活及再生  29-31
    1.5.1 催化剂的失活  29-30
    1.5.2 硫中毒的研究现状  30-31
    1.5.3 贵金属的回收利用  31
  1.6 本课题研究意义及研究内容  31-34
    1.6.1 研究目的  31-32
    1.6.2 研究内容  32-34
第二章实验部分  34-40
  2.1 实验原料及设备  34-35
  2.2 催化剂的制备  35-37
  2.3 催化剂的表征  37-38
    2.3.1 催化剂的TPR表征  37
    2.3.2 催化剂的BET表征  37
    2.3.3 催化剂的SEM表征  37
    2.3.4 催化剂的XPS表征  37-38
  2.4 催化剂的活性评价  38-40
    2.4.1 实验条件  38
    2.4.2 催化剂的活性评价  38-40
第三章活性评价与性能分析  40-68
  3.1 引言  40
  3.2 酸处理对堇青石载体的影响  40-42
  3.3 以Pd-Pt为活性组分的整体式催化剂活性评价  42-45
    3.3.1 第二活性组分Pt对催化性能的影响  42-43
    3.3.2 负载Pd-Pt二元活性组分负载量的确定  43-45
  3.4 添加助剂对催化活性的影响  45-49
    3.4.1 单一助剂对催化活性的影响  45-46
    3.4.2 助剂Ce、Zr对催化活性的影响  46
    3.4.3 助剂Y、Zr对催化活性的影响  46-47
    3.4.4 助剂Ce、Y对催化活性的影响  47-48
    3.4.5 助剂负载量的确定  48-49
  3.5 催化剂的表征结果  49-56
    3.5.1 催化剂的TPR结果  49-50
    3.5.2 催化剂的XPS结果  50-53
    3.5.3 催化剂的SEM结果  53-56
    3.5.4 催化剂的BET结果  56
  3.6 制备工序对催化性能的影响  56-60
    3.6.1 制备方法对催化性能的影响  56-57
    3.6.2 焙烧温度对催化性能的影响  57-58
    3.6.3 质量浓度对催化性能的影响  58-59
    3.6.4 空速对催化性能的影响  59-60
  3.7 Pt-Pd/Ce-Zr/γ-Al_2O_3对苯系物的催化作用  60-61
  3.8 Pt-Pd/Ce-Zr/γ-Al_2O_3对直链烷烃的催化作用  61-62
  3.9 与工业催化剂活性比较  62-65
  3.10 催化剂寿命评价  65
  3.11 小结  65-68
第四章双贵金属催化剂的废气治理应用  68-80
  4.1 设计基础  68-71
    4.1.1 项目背景  68
    4.1.2 设计范围  68
    4.1.3 装置规模  68-69
    4.1.4 废气组成  69
    4.1.5 催化剂规格  69-70
    4.1.6 蓄热陶瓷规格  70-71
    4.1.7 公用工程规格  71
    4.1.8 性能指标  71
  4.2 工艺说明  71-74
    4.2.1 工艺原理及特点  71-72
    4.2.2 主要工艺操作条件  72
    4.2.3 工艺流程说明  72-74
  4.3 热量与物料平衡  74-76
    4.3.1 物料平衡  74
    4.3.2 热量平衡  74-76
  4.4 物料消耗量  76-77
  4.5 界区条件表  77
  4.6 工艺管道及仪表流程表  77
  4.7 自动控制方案  77-78
    4.7.1 自动控制建设内容  77-78
    4.7.2 自动控制仪表  78
  4.8 小节  78-80
第五章结论  80-82
参考文献  82-88
致谢  88-90
攻读硕士学位期间发表的论文情况  90-92
作者和导师简介  92

负载型双贵金属催化剂的制备与应用

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