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基于热分析的祖师麻甘草炙及大黄、牡丹皮、地榆炒炭炮制研究

作　者: 孟祥龙
导　师: 张朔生
学　校: 湖北中医药大学
专　业: 中药学
关键词: 热分析技术祖师麻大黄地榆牡丹皮中药炮制
分类号: R283
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

目的：探索基于热分析技术的中药炮制现代研究；探讨祖师麻甘草炙的炮制机理，监测炮制过程中有效部位及毒、刺激性部位化学物质群变化过程；验证传统炭药（大黄炭、牡丹皮炭及地榆炭）炮制工艺及机理，建立“存性”及“适中”的定性与定量方法。方法：在模拟空气气氛下，利用热重（TG）技术模拟中药炮制过程，对渗漉法提取的祖师麻有效部位、各萃取部位（石油醚部位、氯仿部位、乙酸乙酯部位、正丁醇部位）、甘草汁固体粉末、祖师麻有效部位及各萃取部位与甘草汁固体粉末按原药配比的混合物、大黄、牡丹皮和地榆药材、浸出物（大黄水浸出物、牡丹皮醇浸出物和地榆醇浸出物）和总鞣质（大黄鞣质、牡丹皮鞣质和地榆鞣质）的热解特性进行研究，探讨炮制工艺。利用热重（TG）-质谱（MS）联用技术对祖师麻有效部位及石油醚部位、大黄、牡丹皮及地榆的逸出体（EGA）进行研究，阐释炮制机理。利用扫描电子显微镜-能谱仪（SEM-EDS）联用技术就进行不同温度炭化品成分及形态分析，探讨炭药炮制“存性”及“适中”的定性与定量方法。结果：①对比祖师麻有效部位的TG-DTG曲线，具有较强毒、刺激性的石油醚部位主要失重温度区间为320℃-390℃，且伴随甘草汁固体加入量的增加，其于354℃处的0.69%·min^-1的热失重速率峰逐渐向低温方向移动，并最终与265℃附近的失重速率峰合并；祖师麻有效部位于291℃处的2.38%·min^-1和516℃处2.42%·min^-1的热失重速率峰向低温方向移动，移动幅度约为20-26℃和19-50℃，且前者热失重速率峰峰值明显降低，后者则明显增高。证明本品伴随甘草汁固体加入量的增加，祖师麻有效部位在程序升温下加热，致使石油醚部位易于失去，同时对于祖师麻的主要药效成分的损失起到减缓作用。②各萃取部位（石油醚部位、氯仿部位、乙酸乙酯部位和正丁醇部位）在加入甘草汁固体后化学成分均有较大的改变，且在所考察100-200℃的炙法温度范围内石油醚部位、氯仿部位的热失重及热失重速率峰峰值大于未加入时，乙酸乙酯部位及正丁醇部位等主要药效成分部位的热失重及热失重速率峰峰值小于未加入时。证明本品在加入甘草汁固体后，于炙法温度区间内石油醚部位和氯仿部位的毒性刺激性成分反应活性增高，易于反应失去而至含量降低，从而降低毒副作用，同时乙酸乙酯部位及正丁醇部位的药效成分反应活性降低，不易于失去，得到了较好的保留。③采用TG-MS联用技术对祖师麻有效部位及石油醚部位的逸出体进行监测，其有效部位加入甘草汁固体前后相应质子碎片峰形及峰位基本相同，但信号强度A值呈减小趋势；石油醚部位在加入甘草汁固体前后相应质子碎片峰形及峰位发生很大改变，且信号强度A值呈增大趋势，且质子碎片呈多峰交替出现。证明本品在加入甘草汁固体后，祖师麻有效部位中相关化学物质对温度的稳定性增强，不易被破坏，而石油醚部位中相关化学物质对温度呈现较差的稳定性，易于失去。④选取浸出物（大黄水浸出物、牡丹皮醇浸出物和地榆醇浸出物）在传统炭药炮制温度区间内的最大热失重速率峰值处的温度为炭药炮制的温度上限，得出大黄于280℃、牡丹皮于184℃和地榆于246℃的最佳炭化温度。⑤采用TG–MS联用技术对大黄、牡丹皮和地榆三味药材的逸出体进行监测，其在中药炮制考察的200℃-300℃温度区间内均有离子检测信号峰，与相关报道结果相吻合。⑥采用着火指数S=（Mass·DTGmax）／Ti，从开始灰化温度的基础上来精确的控制“炒炭存性”所要求的炭药炒制的温度条件。得出三味药材的着火指数分别：大黄S:1.03×10^-3-2.40×10^-3、牡丹皮S：7.83×10^-5-2.63×10^-4和地榆S:2.51×10^-5-5.93×10^-4。采用一级反应模型进行动力学求解，且5℃·min^-1、10℃·min^-1、20℃·min^-1时R分布范围在0.976-0.990、0.959-0.982和0.967-0.977之间，表明此模型较好地描述了三味中药的热解过程。⑦对比大黄鞣质、地榆鞣质、牡丹皮鞣质及没食子酸的热解特性可知，在常规中药炒炭加工工艺所涉及的加热温度范围内，仅使总鞣质中缩合鞣质和复合鞣质得到挥发，且尚未到达可水解鞣质的热解温度，同时致使可水解鞣质含量相对增加，故以没食子酸这一单一指标不能全面评价并得出中药炒炭炮制后总鞣质含量变化这一结论。⑧通过扫描电镜（SEM）得出三味药材发生形态改变的突变点，如大黄于300℃、牡丹皮于400℃和地榆于350℃；通过对比能谱（EDS）于炒炭温度区间（200℃-400℃）内相关元素的波动结果，得出地榆和牡丹皮Ca的波动性大于C，而大黄是C的波动性大于Ca，推测三味药材炭药炮制品止血止泻机理存在差异。结论：热分析技术可促进中药炮制的现代研究的广度和深度，通过本课题可从“炮制-热解相关性”、“火力/火候-温度相关性”、“适中/存性-‘内在药效成分与外在性状特征’相关性”等方面进一步丰富中药炮制学的内涵与外延，且具有创新性。

全文目录

中文摘要  5-8
Abstract  8-13
缩略词表  13-14
前言  14-16
第一章实验仪器、试药与分析方法  16-20
  1.1 实验仪器、试剂和药材  16-17
  1.2 相关样品的制备  17-18
  1.3 相关实验分析方法  18-20
第二章基于热分析的祖师麻甘草炙研究  20-43
  第一节祖师麻有效部位、各萃取部位及甘草汁固体的热解特性研究  20-26
    1.1 有效部位及甘草汁固体的热解特性分析  20-22
    1.2 不同萃取部位的热解特性分析  22-24
    1.3 有效部位与不同萃取部位热解特性的综合比较分析  24-26
  第二节甘草汁对祖师麻有效部位热解特性影响研究  26-32
    2.1 有效部位与甘草汁固体配比物的热解特性分析  26-28
    2.2 有效部位、甘草汁固体及二者配比物的热解特性对比分析  28-30
    2.3 反应复杂性验证  30-32
  第三节甘草汁对祖师麻各萃取部位热解特性的影响研究  32-38
    3.1 石油醚部位配比甘草汁固体前、后热解特性研究  32-33
    3.2 氯仿部位配比甘草汁固体前、后热解特性研究  33-34
    3.3 乙酸乙酯部位配比甘草汁固体前、后热解特性研究  34-36
    3.4 正丁醇部位配比甘草汁固体前、后热解特性研究  36-38
  第四节有效部位及石油醚部位热解过程逸出体性质研究  38-42
    4.1 祖师麻有效部位与甘草汁固体配比前、后 TG-MS 研究  38-40
    4.2 石油醚部位与甘草汁固体配比前、后 TG-MS 研究  40-42
  本章结论  42-43
第三章基于热分析的大黄、牡丹皮和地榆炒炭炮制研究  43-72
  第一节大黄、牡丹皮和地榆炒炭工艺及机理验证研究  43-52
    1.1 基于药材及浸出物的热解特性的炮制温度上限的选择  43-46
    1.2 三味药材的热质分析  46-52
  第二节大黄、牡丹皮和地榆炒炭过程着火指数及反应动力学研究  52-60
    2.1 不同升温速率对三味药材热解特性的影响  52-56
    2.2 三味药材的燃烧反应的着火指数计算分析  56-57
    2.3 三味药材的化学反应动力学分析  57-60
  第三节大黄、牡丹皮和地榆炒炭止血止泻机理及“存性”研究  60-71
    3.1 基于药材鞣质热解特性的炒炭止血止泻机理研究  60-63
    3.2 基于炭化及灰化的炒炭止血止泻机理及“存性”研究  63-71
  本章结论  71-72
讨论  72-74
  1 有关实验气氛的选择  72
  2 有关联用技术的应用  72-73
  3 实验展望  73-74
结语与创新  74-75
参考文献  75-78
附录  78-92
  附一：文献综述与课题研究意义  78-90
    1.1 祖师麻化学成分、药效毒理、炮制工艺与炮制机理研究现状  78-81
    1.2 热分析技术用于中药炮制研究的现状与前景分析  81-83
    1.3 实验设计及研究思路  83-85
    参考文献  85-90
  附二：攻读硕士学位期间发表论文  90-91
  附三：获奖情况  91-92
致谢  92

基于热分析的祖师麻甘草炙及大黄、牡丹皮、地榆炒炭炮制研究

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