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电化学光电转换与储存的新构思与新技术研究

作　者: 刘平
导　师: 杨汉西
学　校: 武汉大学
专　业: 物理化学
关键词: 染料敏化太阳能电池 光充电电池 光充电氧化还原液流电池 光促燃料电池
分类号: TM914
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


能源问题是当今社会所面临的一个重大问题。化石能源在目前的能源结构中占据了90%以上的比重,一方面,化石能源的利用产生了大量的污染性气体,对环境造成极大的破坏；另一方面,随着人类开采和利用的规模逐步提升,化石能源的短缺和枯竭正逐渐变为现实。因此,寻找一种安全的,绿色的可替代能源成为了一种必然。太阳能作为一种取之不尽、用之不竭的可再生能源,具有分布广泛,环保无污染等优势,被公认为最合适的替代能源。近年来,光电产业得到了大力的发展。硅太阳能电池效率高、稳定性好,但价格昂贵；染料敏化太阳能电池(DSSC)虽具有成本低、制造工艺简单、适宜大规模生产等优势,但也存在长期稳定性差等问题。总的来说,目前的太阳能的光电转换技术得到了长足的发展,但由于太阳能是一种间歇式、分散式的能源,难以进行直接储存,因而限制了其更为广泛的应用。本论文旨在探索基于DSSC的光-电-化学能量转换与储存体系,实现以化学能形式对太阳能进行直接储存,并且能够随时随地的将化学能转化为电能加以利用；另外,我们设计了一种基于DSSC的光促燃料电池系统,以有机废水为燃料,同时实现了废水的净化和电能的输出。主要研究内容和结果如下：1.本论文首次采用聚3,4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)与染料敏化的Ti02复合电极作为光阳极,聚吡咯(PPy)为对电极,LiC104溶液为电解液,构造了一种新型的直接光充电电池(SRB)模型。该模型以固体导电聚合物PPy和PEDOT分别作为阴阳极储能材料,光充电120s,再以8pμA cm-2在无光条件下恒流放电到0.27V,循环10周,容量能够维持在5mAh g-1,基本没有衰减。结果表明,该SRB体系能够实现太阳能到化学能的直接转换和储存。2.为了适应大规模储能的要求,我们尝试将DSSC与氧化还原液流电池(RFB)相结合,构造了一个集光电转换与能量储存于一体的双室电池体系：光充电氧化还原液流电池(SRFB)。该体系利用了DSSC的光电转换功能,同时又兼具了RFB电池的流动充放电特性。实验中,我们以13-/I-和DMFc+/DMFc(全甲基二茂铁)为活性物质,光充电2400s,以30μA cm-1进行放电,得到了19.8mAng-1的放电容量,循环10周,性能稳定。另外,以TEMPO+/TEMPO (2,2,6,6-四甲基-1-哌啶酮)和BQ/BQ"(1,4-对苯醌)作为活性物质也实现了充放电的循环。该SRFB体系能够将太阳能直接转化为化学能-氧化还原活性电解液，并可将其分别储存,以实现化学储光；也可直接注入液流电池放电,实现了太阳能-化学能-电能高效直接的转换。该电池的反应室与储液室相对独立,可根据需要调整储液室的大小和位置,能够满足大规模储能的要求。同时,在正负两极室中的活性物质也可以进行灵活的选择以适应各种不同的需求。3.以染料敏化的Ti02电极作为光催化电极,空气电极作为对电极,甲基橙溶液作为目标污染物,组成了光促燃料电池(PFC)。在实验中,我们以20mg L-1的甲基橙水溶液作为污染物溶液,在40mW cm-2光照条件下,以50μA cm-2进行放电,放电电压为O.1V,光照120min后,甲基橙溶液的降解率高达98%以上。利用染料对太阳光宽的响应范围来实现更高效的利用太阳能实现有机污染物的降解,解决了传统TiO：粉末作为催化剂的低效率和沉降失效问题；利用空气电极上氧的还原实现了对电子的快速利用,提高了催化效率；另外,该模型是通过光电化学电池进行光催化降解有机物,因此,在降解有机物的同时,光电化学电池还能够对外进行电能的输出,真正的实现了变废为宝。

全文目录


摘要  6-8
Abstract  8-13
第一章 绪论  13-78
  1. 新能源技术与光电转换  13-28
    1.1 能源与环境需求  13-18
      1.1.1 能源结构与环境现状  13-15
      1.1.2 新能源和可再生能源  15-18
    1.2 光伏转换技术的发展及现状  18-24
      1.2.1 太阳能利用技术  18-19
      1.2.2 光伏转换  19-20
      1.2.3 光伏电池的发展与现状  20-24
    1.3 光电化学能量转换技术的发展  24-28
      1.3.1 电化学光伏电池  24-26
      1.3.2 光伽伐尼电池  26-28
  2. 电化学光电转换与储存  28-66
    2.1 电化学光电转换原理  28-29
    2.2 DSSC技术原理与研究进展  29-51
      2.2.1 DSSC的结构  29-31
      2.2.2 DSSC的反应机理  31-33
      2.2.3 DSSC太阳能电池的性能参数  33-34
      2.2.4 DSSC的研究进展  34-50
      2.2.5 DSSC存在的问题及应用前景  50-51
    2.3 光-燃料转换技术  51-61
      2.3.1 光热解制氢  52-53
      2.3.2 太阳能生物制氢  53
      2.3.3 光电化学制氢  53-61
    2.4 光-电储存  61-66
      2.4.1 光-电储能现状  61-62
      2.4.2 光-电储存的研究进展  62-66
  3. 本论文的主要研究方向与内容  66-67
  参考文献  67-78
第二章 实验部分  78-87
  1. 试剂与材料  78-80
  2. 仪器与设备  80-82
    2.1 光源  80-81
    2.2 常规仪器  81-82
  3. 实验测试方法  82-84
    3.1 粉末X射线衍射  82-83
    3.2 扫描电子显微镜  83
    3.3 循环伏安扫描  83-84
    3.4 充放电测试  84
    3.5 紫外可见吸收光谱法  84
  4. 染料敏化太阳能电池的制备和组装  84-86
  参考文献  86-87
第三章 基于聚合物储能电极的可充电太阳能电池  87-102
  1. 引言  87-88
  2. 实验部分  88-91
    2.1 染料敏化TiO_2光阳极(DS-TiO_2)的制备  88-89
    2.2 DS-TiO_2/PEDOT复合光阳极的制备  89-90
    2.3 对电极的制备  90-91
    2.4 电解液的配制  91
    2.5 SRB的组装  91
  3. SRB的工作原理  91-94
  4. 结果与讨论  94-99
    4.1 SRB的开路电压  94-96
    4.2 SRB的充放电测试  96-97
    4.3 SRB循环性测试  97-99
  5. 结语  99-100
  参考文献  100-102
第四章 光充电液流电池  102-131
  1. 引言  102-103
  2. 实验部分  103-111
    2.1 实验设备  103-105
    2.2 DSSC的制备  105-106
    2.3 SRFB的组装  106-107
    2.4 SRFB的概念和工作原理  107-109
    2.5 电解液的选择和配置  109-111
    2.6 测试仪器及方法  111
  3. 结果与讨论  111-122
    3.1 SRFB光充电过程  111-117
      3.1.1 SRFB光充电时间对效率影响  111-115
      3.1.2 SRFB光充电流量对效率影响  115-117
    3.2 SRFB放电过程  117-120
      3.2.1 活性物质流量对SRFB性能的影响  117-118
      3.2.2 放电电流对SRFB性能的影响  118-120
    3.3 SRFB的循环性能  120-121
    3.4 SRFB的效率分析  121-122
  4. 2,2,6,6-四甲基-1-哌啶酮(TEMPO)/1,4-对苯醌(BQ)体系  122-127
    4.1 实验部分  123-127
      4.1.1 电解液的配制  123
      4.1.2 SRFB-2的结构及原理  123-126
      4.1.3 结果与讨论  126-127
  5. 结语  127-128
  参考文献  128-131
第五章 可光解有机污染物的光促燃料电池  131-143
  1. 引言  131-132
  2. 实验部分  132-134
    2.1 光阳极的制备  132
    2.2 对电极的制备  132-133
    2.3 电解液的配制  133
    2.4 MO溶液标准曲线的绘制  133-134
  3. PFC的结构和原理  134-135
  4. 结果与讨论  135-140
    4.1 空气电极电化学性能  135-136
    4.2 TiO_2膜染色前后的光降解性能  136-137
    4.3 PFC的放电性能  137-138
    4.4 PFC的光降解性能  138-140
  5. 结论  140-141
  参考文献  141-143
攻博期间发表的论文  143-144
致谢  144-145

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 光电池
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