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电子捕获剂协同载贵金属TiO_2光催化降解典型制药污染物

作　者: 田斐
导　师: 朱荣淑
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 市政工程
关键词: 制药污染物 载贵金属TiO2 电子捕获剂 协同光催化
分类号: X787
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


针对近年来制药废水带来的环境问题日益严重的情况,结合越来越受到关注的TiO2光催化法,本文制备了系列载贵金属催化剂,并系统地研究了添加不同电子捕获剂（H2O2,KBrO3,K2S2O8）协同载贵金属TiO2光催化降解典型制药废水污染物（苯酚,吡啶,硝基苯,β-lactam类抗生素阿莫西林）相关活性及影响因素,得到了一系列富有意义的结果。研究内容主要包括:第一,通过光沉积法成功的将不同贵金属负载在锐钛矿相TiO2（M/TiO2）上,并对各种催化剂进行了性能表征。其中,通过紫外可见分光光度计地检测,结果表明:在紫外光区域,M/TiO2与TiO2对光的吸收差别不大,各催化剂对可见光地吸收强弱顺序为: Au/TiO2 > Ru/TiO2 > Ag/TiO2 > Pt/TiO2 > Ir/TiO2 > Pd/TiO2 > Rh/TiO2 > TiO2;通过BET地检测,结果表明,负载各种贵金属对TiO2的比表面积并未产生明显的影响,这主要是由于贵金属的负载量很少而且分布均匀;通过电子扫描电镜地检测及能谱地分析,结果表明:用光沉积法能够将贵金属均匀分散的负载在TiO2表面,能很好的抑制团聚作用,得到分散度很好的催化剂。第二,开展了电子捕获剂协同载贵金属TiO2光催化降解苯酚的实验研究,结果表明:H2O2最利于协同TiO2光催化去除苯酚;H2O2协同M/TiO2光催化降解苯酚的活性顺序为: Ag/TiO2 > Ir/TiO2 > Pd/TiO2 > Rh/TiO2 > Pt/TiO2 > Ru/TiO2 > Au/TiO2;在最优条件下（ Ag/TiO2载Ag量0.5%,催化剂浓度0.10g/L,H2O2投加量50mM,pH值为5）,3小时光催化降解率达到57%,比TiO2的降解率提高了35%。第三,开展了电子捕获剂协同载贵金属TiO2光催化降解吡啶的实验研究,结果表明:KBrO3最利于协同TiO2光催化去除吡啶;KBrO3协同M/TiO2光催化降解吡啶的活性顺序为: Ag/TiO2 > Au/TiO2 > Pd/TiO2 > Pt/TiO2≈TiO2 > Ir/TiO2 > Rh/TiO2≈Ru/TiO2;在最优条件下（Ag/TiO2载Ag量0.5%,催化剂浓度0.10g/L,KBrO3投加量10mM,pH值为9）,3小时光催化降解率达到62%,比TiO2的降解率提高23%。第四,开展了电子捕获剂协同载贵金属TiO2光催化降解硝基苯的实验研究,结果表明:KBrO3最利于协同TiO2光催化去除硝基苯;KBrO3协同M/TiO2光催化降解苯酚的活性顺序为: Au/TiO2 > Ag/TiO2≈TiO2 > Ir/TiO2 > Ru/TiO2 > Pd/TiO2 > Pt/TiO2 > Rh/TiO2;在最优条件下（Au/TiO2载Au量0.1%,催化剂浓度0.10g/L,KBrO3投加量5mM,pH值为3）,6小时光催化降解率达到95%,比TiO2的降解率提高17%。第五,开展了电子捕获剂协同载贵金属TiO2光催化降解β-lactam类抗生素阿莫西林的实验研究,结果表明:KBrO3最利于协同TiO2光催化降解阿莫西林;KBrO3协同M/TiO2光催化降解阿莫西林的活性顺序为: Rh/TiO2 > Pd/TiO2 > Ag/TiO2 > Au/TiO2≈Ir/TiO2 > TiO2 > Pt/TiO2 > Ru/TiO2;在最优条件下（ Rh/TiO2载Rh量0.1%,催化剂浓度0.15g/L,KBrO3投加量0.5mM,pH值为5）,2小时光催化降解率达到100%,比TiO2的降解率提高80%。第六,开展了UV+TiO2、捕获剂+UV+TiO2、贵金属/TiO2+UV+捕获剂三种催化体系对四种污染物光催化降解动力学的研究,分析结果表明三种催化体系都比较符合一级反应动力学模型,遵循一级反应动力学规律,相关系数都比较高,而且反应速率常数K逐步增大,说明添加电子捕获剂并负载贵金属的确能有效提高光催化反应的速率。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
第1章 绪论  12-29
  1.1 课题背景  12-16
    1.1.1 苯酚环类物质在制药业中的应用及对环境的危害  12-13
    1.1.2 吡啶环类物质在制药业中的应用及对环境的危害  13-14
    1.1.3 硝基苯环类物质在制药业中的应用及对环境的危害  14-15
    1.1.4 β-lactam环类物质在制药业中的应用及对环境的危害  15-16
  1.2 典型制药污染物的传统处理方法及存在的问题  16-17
  1.3 国内外研究现状  17-25
    1.3.1 TiO_2 光催化降解典型制药污染物的研究现状  17-22
    1.3.2 电子捕获剂协同TiO_2 光催化的研究现状  22-24
    1.3.3 贵金属改性纳米TiO_2 的催化特性  24-25
  1.4 本课题研究思路  25-27
  1.5 课题来源及研究的目的和意义  27-28
    1.5.1 课题来源  27
    1.5.2 研究的目的和意义  27-28
  1.6 课题主要研究内容  28-29
第2章 实验材料与方法  29-36
  2.1 实验材料  29-30
  2.2 实验仪器  30
  2.3 光催化实验装置  30-31
  2.4 实验操作  31-35
    2.4.1 催化剂的制备  31-32
    2.4.2 催化剂表征  32
    2.4.3 电子捕获剂选择  32-33
    2.4.4 催化剂活性评价实验  33-34
    2.4.5 动力学分析  34-35
    2.4.6 污染物浓度的检测方法  35
    2.4.7 光催化活性评价指标  35
  2.5 小结  35-36
第3章 催化剂的表征  36-43
  3.1 紫外可见漫反射光谱  36-37
  3.2 比表面积测定  37
  3.3 表面形态和元素分析  37-42
  3.4 小结  42-43
第4章 电子捕获剂协同载贵金属TiO_2 光催化降解苯酚的研究  43-53
  4.1 实验  43-44
  4.2 结果与讨论  44-52
    4.2.1 电子捕获剂的选择  44-45
    4.2.2 空白对照实验  45-46
    4.2.3 载贵金属TiO_2 的活性  46
    4.2.4 实验参数优化  46-50
    4.2.5 动力学分析  50-52
  4.3 小结  52-53
第5章 电子捕获剂协同载贵金属TiO_2 光催化降解吡啶的研究  53-62
  5.1 实验  54
  5.2 结果与讨论  54-60
    5.2.1 电子捕获剂的选择  54
    5.2.2 空白对照实验  54-55
    5.2.3 载贵金属TiO_2 的活性  55-56
    5.2.4 实验参数优化  56-59
    5.2.5 动力学分析  59-60
  5.3 小结  60-62
第6章 电子捕获剂协同载贵金属TiO_2 光催化降解硝基苯的研究  62-70
  6.1 实验  63
  6.2 结果与讨论  63-69
    6.2.1 电子捕获剂的选择  63
    6.2.2 空白对照实验  63-64
    6.2.3 载贵金属TiO_2 的活性  64-65
    6.2.4 实验参数优化  65-68
    6.2.5 动力学分析  68-69
  6.3 小结  69-70
第7章 电子捕获剂协同载贵金属TiO_2 光催化降解β-lactam类抗生素阿莫西林的研究  70-79
  7.1 实验  70-71
  7.2 结果与讨论  71-78
    7.2.1 电子捕获剂的选择  71
    7.2.2 空白对照实验  71-72
    7.2.3 载贵金属TiO_2 活性的对比  72-73
    7.2.4 实验参数优化  73-76
    7.2.5 动力学分析  76-78
  7.3 小结  78-79
结论和建议  79-81
参考文献  81-93
致谢  93

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 化学工业废物处理与综合利用 > 制药工业
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