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选择性催化还原法降低船舶柴油机氮氧化物排放的实验研究
作 者: 邓志鹏
导 师: 李坚
学 校: 北京工业大学
专 业: 环境科学与工程
关键词: 选择性催化还原法 Pt/γ -Al2O3 V2O5-MoO3/TiO2催化剂 抗硫性能
分类号: X736.3
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
随着船舶运输业的发展,对于船舶柴油机氮氧化物的控制要求趋于严格。选择性催化还原技术(SCR)具有高效的去除效率,是未来控制船舶柴油机氮氧化物排放的关键技术。本文旨在实验室原有的研究基础上,开发出联合NO催化氧化的船舶SCR技术,以期控制船舶柴油机氮氧化物的排放。本文选取了-Al2O3、ZrO2、CeO2、TiO2和Ce0.4Zr0.6O2五种不同载体的贵金属Pt催化氧化NO催化剂,实验选取-Al2O3为最优催化剂载体,在最优载体的基础上确定最佳的Pt的负载量为1.0%,并得到了实验采用的NO催化氧化催化剂为1.0wt%Pt/-Al2O3。同时考察反应温度、空速、O2含量、SO2和NO浓度等反应条件对其催化活性的影响,确定催化剂最佳的运行条件。在实验室原有研究基础上制备了V2O5/TiO2催化剂,并考察V2O5的负载量对于催化剂活性的影响。实验结果显示,当V2O5的负载量在0.5-5.0%的变化范围内,随着V的提高,催化剂的脱硝活性和SO2的氧化率均呈上升的趋势。反应温度在180-300℃,V2O5的负载量为4.0wt%的催化剂保持较好的脱硝性能的同时,具备较好的抗硫性能,SO2转化率低于1.0%。确定了V2O5的最佳负载量为4.0wt%。并考察了氨氮比、O2含量、空速以及温度等实验条件对V-Ti基催化剂的影响,确定了所研制船舶SCR催化剂的最适宜的运行条件。在确定NO催化氧化催化剂和船舶SCR催化剂的基础上,研究不同氮氧化物浓度及氧含量的条件下,联合NO催化氧化船舶SCR技术的效果。所采用的氮氧化物浓度为400mg/m3、950mg/m3和1350mg/m3。氧浓度为10%、13%和16%三个梯度。结果显示,联合技术的效果要优于单独SCR技术。为了考察船舶SCR催化剂的抗硫性能,实验制备了蜂窝状的船舶SCR催化剂。在3000mg/m3的SO2的条件下,一个月的周期内,催化剂依然保持95%以上的稳定效率。催化剂上SO2的转化率也稳定的控制在1%以下,催化剂的抗硫性能良好,适合于工程实际应用。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-11 第1章 绪论 11-23 1.1 研究背景 11-14 1.1.1 船舶运输业的发展 11 1.1.2 船舶氮氧化物的产生及危害 11-13 1.1.3 船舶氮氧化物的控制标准的出台 13-14 1.2 目前船舶氮氧化物控制技术综述 14-19 1.2.1 提高燃油品质 14 1.2.2 机内控制技术 14-15 1.2.3 机外控制技术 15-19 1.3 船舶 SCR 技术的研究进展 19-21 1.3.1 船舶 SCR 脱硝催化剂的种类 19-20 1.3.2 船舶 SCR 催化剂的研究现状 20-21 1.4 本课题的研究主要内容及实际应用意义 21 1.4.1 本课题的主要研究内容 21 1.4.2 本课题的前景及发展方向 21 1.5 本章小结 21-23 第2章 实验研究内容及方案 23-31 2.1 实验所需催化剂的制备 23-25 2.1.1 制备催化剂的药品 23-24 2.1.2 实验主要仪器 24 2.1.3 催化剂的制备方法 24-25 2.2 催化剂活性平台及表征 25-27 2.2.1 贵金属 Pt 催化剂的活性评价 25-26 2.2.2 V-Mo-Ti 船舶 SCR 催化剂活性评价平台 26-27 2.3 催化剂的表征 27-28 2.3.1 BET 法测比表面积 28 2.3.2 X 射线衍射(X-ray diffraction,XRD)分析 28 2.4 催化剂成型的应用 28-29 2.4.1 催化剂成型设备 28 2.4.2 催化剂成型具体流程 28-29 2.5 本章小结 29-31 第3章 贵金属 Pt 催化剂催化氧化 NO 的实验研究 31-43 3.1 不同载体的贵金属 Pt 催化剂催化氧化 NO 的实验研究 31-33 3.1.1 不同载体贵金属 Pt 催化剂的制备 31-32 3.1.2 不同载体的贵金属 Pt 催化剂的活性测试 32-33 3.2 Pt/γ-Al_2O_3催化剂催化氧化 NO 的实验研究 33-36 3.2.1 Pt 的负载量对催化剂活性的影响 33-35 3.2.2 不同 Pt 负载量的γ-Al_2O_3催化剂的 XRD 表征 35 3.2.3 不同 Pt 负载量的γ-Al_2O_3催化剂的 BET 比表面积分析 35-36 3.3 SO_2的存在对 1wt%Pt/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响 36-37 3.4 反应条件对 1wt%Pt/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响 37-40 3.4.1 反应温度对 1wt%Pt/γ-Al_2O_3催化剂上 NO 氧化反应活性的影响 37 3.4.2 氧含量对 1wt%Pt/γ-Al_2O_3催化剂上 NO 氧化反应活性的影响 37-38 3.4.3 NO 浓度对 1wt%Pt/γ-Al_2O_3催化剂上 NO 氧化反应活性的影响 38-39 3.4.4 空速对 1wt%Pt/γ-Al_2O_3催化剂上 NO 氧化反应活性的影响 39-40 3.5 本章小结 40-43 第4章 V_2O_5负载对钒钛系催化剂活性的影响 43-55 4.1 不同 V 负载量的催化剂的制备 43-44 4.2 催化剂脱硝活性评价和 SO_2转化率测试 44-46 4.3 催化剂的表征 46-48 4.4 实验条件对催化剂活性的影响 48-52 4.4.1 氧含量对催化剂活性的影响 49-50 4.4.2 温度对催化剂活性的影响 50 4.4.3 空速对催化剂活性的影响 50-51 4.4.4 氨氮比对催化剂活性的影响 51-52 4.5 本章小结 52-55 第5章 联合 NO 氧化的船舶 SCR 技术研究 55-63 5.1 不同氮氧化物浓度下联合 NO 氧化的船舶 SCR 技术研究 56-57 5.1.1 未加 NO 氧化时氮氧化物浓度对催化剂脱硝活性的影响 56 5.1.2 加 NO 氧化时氮氧化物浓度对催化剂脱硝活性的影响 56-57 5.2 不同氧含量的条件下联合 NO 氧化的船舶 SCR 技术研究 57-59 5.2.1 未加 NO 氧化时不同氧含量对催化剂脱硝活性的影响 58 5.2.2 加 NO 氧化时不同氧含量对催化剂脱硝活性的影响 58-59 5.3 加设 NO 催化氧化装置前后的船舶 SCR 催化剂的抗硫性能 59-61 5.3.1 未加 NO 氧化时催化剂的抗硫性能 60 5.3.2 加 NO 氧化时催化剂的抗硫性能 60-61 5.4 本章小结 61-63 第6章 船舶 SCR 催化剂的抗硫性实验 63-69 6.1 蜂窝状船舶 SCR 催化剂的制备 63-64 6.2 蜂窝状船舶 SCR 催化剂的实验平台 64-66 6.3 蜂窝状船舶 SCR 催化剂的脱硝活性性能及抗硫性能 66-67 6.3.1 蜂窝状船舶 SCR 催化剂的脱硝性能 66-67 6.3.2 蜂窝状船舶 SCR 催化剂的 SO_2的转化率 67 6.4 本章小结 67-69 结论及展望 69-71 1 实验结论 69 2 实验展望 69-71 参考文献 71-75 攻读硕士学位期间所发表的学术论文 75-77 致谢 77
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 交通运输业废物处理与综合利用 > 水路 > 船舶
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