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瓦斯催化元件制备方法对性能影响的研究

作　者: 王莹
导　师: 童敏明
学　校: 中国矿业大学
专　业: 检测技术与自动化装置
关键词: 瓦斯催化元件工艺改进活性稳定性抗硫水蒸气
分类号: TD76
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

催化燃烧式瓦斯传感器是监测矿井瓦斯关键的器件，其性能的提高对矿井建设和生产的安全可靠性具有重要的意义。影响催化燃烧型瓦斯传感器性能的关键是制备催化元件的关键工艺。现有的催化燃烧式瓦斯传感器在工作时，高温的催化条件和严苛的工作环境容易导致催化元件中Al₂O₃载体颗粒和贵金属活性组分的烧结、比表面积的减小。瓦斯气体中含硫气体对瓦斯传感器的毒化，水汽对瓦斯传感器的影响，也会极大的影响催化元件的稳定性和灵敏度，造成了瓦斯传感器调校周期短以及寿命短等问题。为了改进瓦斯传感器催化元件的性能，本论文在催化元件传统制备工艺的基础上，对催化元件新的的制备材料和方法进行了探讨。论文将纳米材料引入催化元件的载体制备，将辉光放电冷等离子体工艺引入催化传感器的制备工艺，并研究了Pd-Pt双金属活性组分对催化传感器催化元件的影响，研究了稀土催化助剂Ce/Zr对催化元件性能的影响，通过各种制备工艺和材料工艺对催化元件影响的研究，为催化元件的工艺改进提供依据，从而达到改进催化元件性能的目的。首先在传统制备工艺基础上对催化元件的载体制备工艺方法进行改进。提出利用溶胶-凝胶法制备成载体纳米Al₂O₃，并对催化元件制备过程中影响输出性能的因素进行了分析和优化。实验表明，利用纳米载体可明显提高催化元件的低温活性和稳定性。催化元件制备条件的优化，也可在一定程度上提高催化元件性能。在利用纳米制备工艺改进的基础上，采用辉光放电冷等离子体的新方法，通过“外冷内热”的效应，对催化元件表面贵金属进行低温还原&焙烧。结果分析证明，利用等离子体的制备工艺改进对催化元件表面活性组分的分散性有很好的促进作用，能够明显降低催化燃烧反应的温度30-50°C，提高了催化元件的活性。在制备工艺改进的基础上更进一步，利用组分的掺杂改性对催化元件的制备工艺进行改进，利用高稳定性贵金属Pt对催化元件活性组分Pd进行掺杂，通过Pd-Pt的合金效应阻止贵金属之间的烧结，提高贵金属在催化元件表面的分布。实验证明能够提升催化元件的低温活性及抗硫性能，也在一定程度上提高了反应的稳定性，并指出了Pd:Pt=2:1的组分可得到优化的性能。而改变载体的组分，利用高储氧性稀土助催化剂Ce，Zr对氧化铝进行掺杂制备成Ce-Zr-Al载体。利用稀土元素强大的储放氧功能，降低催化燃烧反应的条件，促进反应的发生。实验结果证明对催化元件的关键性能影响非常明显，尤其是催化元件的抗硫能力在高湿度气氛下的抗衰减能力得到大幅提升。

全文目录

致谢  4-5
摘要  5-6
Abstract  6-8
Extended Abstract  8-10
目录  10-14
图清单  14-17
表清单  17-19
1 绪论  19-37
  1.1 研究背景  19-21
  1.2 催化传感器的研究及改进现状  21-28
  1.3 甲烷催化燃烧反应方法的研究现状  28-35
  1.4 本课题研究内容  35-36
  1.5 技术路线  36-37
2 瓦斯传感器催化元件性能的测试  37-42
  2.1 瓦斯催化元件性能测试要求  37-38
  2.2 瓦斯催化元件测试系统  38
  2.3 瓦斯催化元件性能测试  38-42
3 纳米 Pd/Al_2O_3型瓦斯催化元件的制备及性能影响  42-63
  3.1 纳米瓦斯催化元件制备方法的原理分析  42-47
  3.2 载体及催化剂性能表征  47-48
  3.3 催化元件活性及稳定性测试  48-49
  3.4 实验结果分析和比较  49-57
  3.5 瓦斯传感器催化元件制备条件的优化  57-61
  3.6 本章小结  61-63
4 辉光放电冷等离子体对催化元件性能影响  63-76
  4.1 冷等离子体对甲烷催化剂的改性分析  63-66
  4.2 实验部分  66-69
  4.3 实验结果比较与分析  69-75
  4.4 本章小结  75-76
5 基于 Pd-Pt 双金属活性组分对催化传感器催化元件影响  76-90
  5.1 双金属组分催化剂掺杂的原理分析  76-77
  5.2 实验部分  77-79
  5.3 实验结果分析与比较  79-88
  5.4 本章小结  88-90
6 稀土催化助剂 Ce/Zr 对催化元件性能的影响  90-111
  6.1 助催化剂的掺杂对催化元件改性的原理分析  90-94
  6.2 实验部分  94-95
  6.3 实验结果分析与比较  95-107
  6.4 本章小结  107-108
  6.5 不同改进方法总结与分析比较  108-111
7 结论、创新点及展望  111-115
  7.1 结论  111-112
  7.2 本文创新点  112-113
  7.3 展望  113-115
参考文献  115-127
作者简历  127-130
学位论文数据集  130

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