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CuO/Ce_(0.9)Zr_(0.1)O_2-Al_2O_3催化剂的合成及其催化CO还原NO的研究

作 者: 张可新
导 师: 朱宇君
学 校: 黑龙江大学
专 业: 无机化学
关键词: NO+CO的反应 γ-Al2O3 CeZrO2 CuO
分类号: X701
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
下 载: 27次
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内容摘要


环境污染日益严重,汽车排气中两种浓度最大有毒气体CO和NO是城市的空气污染中的主要污染物。选择CO还原NO是可以将两种有害气体同时消除的高效净化废气的方法,因此对NO+CO的研究具有重要的现实意义。近些年来,人们对应用于该反应的非贵金属类催化剂的关注日益增加,本论文以铈基材料作为助剂,具有较大比表面积的γ-Al2O3作为载体,铜作为活性组分的催化剂体系,对其在CO还原NO反应的催化性能进行研究。首先分别采用共沉淀、沉积沉淀和浸渍三种方法制备5wt%CuO/(40%)Ce0.9Zr0.1O2-Al2O3催化剂,利用XRD、BET、XPS和Raman对三种催化剂的结构进行了分析。通过H2-TPR、CO-TPD和NO-TPD表征手段研究不同样品的氧化还原能力以及CO和NO在催化剂表面吸附脱附能力与催化活性的关系,提出CO和NO脱附过程。在此基础上,通过共沉淀的方法制备了不同铜负载量xwt%CuO/(40%)Ce0.9Zr0.1O2-Al2O3系列催化剂,考察不同铜的负载量对催化活性的影响。测试结果表明铜的负载量5%是一个阀值。通过H2-TPR表征结合活性测试,表明催化剂表面高分散的CuO以及和铈有较强相互作用的铜是NO+CO反应的活性物种。对5%CuO/xCe0.9Zr0.1O2-Al2O3系列催化剂,通过XRD、XPS和Raman对五种样品的结构性质进行表征,然后利用H2-TPR、CO-TPD和NO-TPD表征结合催化剂结构数据,讨论不同的载体对催化活性的影响。

全文目录


中文摘要  3-4
Abstract  4-5
目录  5-8
第1章 绪论  8-21
  1.1 引言  8
  1.2 氮氧化物和一氧化碳的来源及危害  8-9
    1.2.1 氮氧化物的来源及危害  8-9
    1.2.2 CO 的来源及危害  9
  1.3 NO 的消除方法  9-12
    1.3.1 氨选择还原法  10-11
    1.3.2 烃类还原法  11-12
    1.3.3 CO 还原法  12
  1.4 CO 和 NO 的共同消除  12-19
    1.4.1 贵金属催化剂  13-14
    1.4.2 非贵金属型催化剂  14-19
  1.5 论文的设计思路和主要的研究工作  19-21
第2章 实验部分  21-25
  2.1 化学试剂及仪器  21-22
    2.1.1 主要试剂和气体  21
    2.1.2 仪器设备  21-22
  2.2 催化剂的制备  22-23
    2.2.1 共沉淀合成方法  22
    2.2.2 浸渍合成方法  22
    2.2.3 沉积沉淀合成方法  22-23
  2.3 催化活性评价  23
    2.3.1 催化活性评价装置  23
    2.3.2 数据处理  23
  2.4 催化剂的表征  23-25
    2.4.1 XRD 表征  23
    2.4.2 N_2吸附脱附等温线的测试(BET)  23-24
    2.4.3 Raman 光谱  24
    2.4.4 X 射线光电子能谱 (XPS)  24
    2.4.5 H_2-TPR 表征  24-25
第3章 5wt%CuO/(40%)Ce_(0.9)Zr_(0.1)O_2-Al_2O_3催化剂的制备及其性能  25-42
  3.1 XRD 表征结果  25-26
  3.2 BET 表征结果  26-27
  3.3 XPS 表征结果  27-31
    3.3.1 Ce 3d XPS  27-28
    3.3.2 Cu 2p XPS  28-30
    3.3.3 O 1s XPS  30-31
  3.4 Raman 表征结果  31-32
  3.5 H_2-TPR 表征结果  32-34
  3.6 CO-TPD 表征结果  34-36
  3.7 NO-TPD 表征结果  36-39
  3.8 活性测试结果  39-41
  3.9 本章小结  41-42
第4章 x wt%CuO/(40%)Ce_(0.9)Zr_(0.1)O_2-Al_2O_3的催化性能  42-60
  4.1 XRD 表征结果  42-43
  4.2 BET 表征结果  43-44
  4.3 XPS 表征结果  44-47
    4.3.1 Ce 3d XPS  44-45
    4.3.2 Cu 2p XPS  45-47
    4.3.3 O 1s XPS  47
  4.4 Raman 表征结果  47-49
  4.5 H_2-TPR 表征结果  49-51
  4.6 CO-TPD 表征结果  51-53
  4.7 NO-TPD 表征结果  53-57
  4.8 活性测试结果  57-59
  4.9 本章小结  59-60
第5章 5%CuO/xCe_(0.9)Zr_(0.1)O_2-Al_2O_3的催化性能  60-78
  5.1 XRD 表征结果  60-61
  5.2 BET 表征结果  61-62
  5.3 XPS 表征结果  62-66
    5.3.1 Ce 3d XPS  62-64
    5.3.2 Cu 2p XPS  64-65
    5.3.3 O 1s XPS  65-66
  5.4 Raman 表征结果  66-67
  5.5 H_2-TPR 表征结果  67-68
  5.6 CO-TPD 表征结果  68-71
  5.7 NO-TPD 表征结果  71-74
  5.8 活性测试结果  74-76
  5.9 本章小结  76-78
结论  78-79
参考文献  79-90
致谢  90-91
攻读学位期间发表的论文  91

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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