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AB位掺杂改性对La_2NiO_4同时催化脱除NOx和PM性能影响的研究

作　者: 朱云峰
导　师: 马智
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: NOx La2NiO4 A位掺杂 B位掺杂 柴油机碳烟颗粒 同时催化去除
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


本课题采用溶胶凝胶法制备了一系列的La2NiO4型类钙钛矿催化剂，分别对A、B位进行一定的掺杂改性，考察了其同时催化还原脱除NOx和PM的性能，研究发现以下几点：采用溶胶凝胶法能制备出晶型结构良好的类钙钛矿复合氧化物催化剂，La2NiO4具有较好的低温催化性能，300℃时，NO的转化率可达42%。氧气对于目标反应具有重要的促进作用，无氧气氛下，La2NiO4的催化效率是非常低的，在650℃时NO的转化率仅为9%，加入氧气后会促进碳氧中间体CO*的形成，使反应过程变得更加平滑。从而降低反应温度，提高催化效率。A位Sr、Ba掺杂改性之后，会对催化剂上吸附氧的活泼性产生影响。吸附氧的活泼性与反应的活性、选择性密切相关，吸附氧活泼性高，反应的选择性越低，吸附氧活泼性越低，反应的选择性越高。Sr改性之后的La1.8Sr0.2NiO4，吸附氧活泼性降低，NO的转化率从42%提高至64%，选择性由54%提高至69%。B位Mn、Fe掺杂改性之后，会对催化剂上晶格氧的活泼性产生影响，晶格氧的活泼性与反应温度密切相关，晶格氧活泼性降低，反应的温度升高。对于La2Ni0.8Mn0.2O4和La2Ni0.8Fe0.2O4，改性之后晶格氧的活泼性有了很大的降低，反应温度分别提高到500℃和600℃，而他们的活性和选择性变化不大。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章 文献综述  7-19
  1.1 前言  7
  1.2 汽车尾气的危害  7-10
    1.2.1 NO_x 的形成及危害  7-8
    1.2.2 PM 的形成及危害  8-10
  1.3 汽车尾气排放标准  10
  1.4 柴油机尾气净化技术研究现状  10-18
    1.4.1 PM 的机外净化  11-12
    1.4.2 NO_x 的机外净化  12-15
      1.4.2.1 NO 直接分解  12-13
      1.4.2.2 选择性还原法 SCR  13
      1.4.2.3 储存还原法 NSR  13-15
    1.4.3 PM-NO_x 同时催化脱除  15-18
      1.4.3.1 金属氧化物催化剂  15-16
      1.4.3.2 钙钛矿型催化剂  16-17
      1.4.3.3 类钙钛矿型催化剂  17-18
  1.5 本论文的研究内容  18-19
第二章 实验部分  19-30
  2.1 实验原料  19-20
  2.2 催化剂的制备  20-21
  2.3 活性评价过程  21-24
  2.4 XRD 物相表征  24
  2.5 H2-TPR 评价  24-27
  2.6 NO-TPD 评价  27-28
  2.7 XPS 表面分析  28-30
第三章 A 位 Sr、Ba 改性对 La_2NiO_4同时催化还原脱除 NO_x-PM 的研究  30-45
  3.1 催化剂的 XRD 表征  30-32
    3.1.1 A 位 Sr、Mn 改性的 La_2NiO_4的 XRD 结果分析  30-32
  3.2 A 位 Sr、Ba 改性的 La_2NiO_4的 H2-TPR 表征  32-34
  3.3 NO-TPD 结果  34-35
  3.4 催化剂的 XPS 表征  35-38
    3.4.1 La_2NiO_4上 La+Ni 的 XPS 分析  35-36
    3.4.2 La_2NiO_4的 O 的 XPS 分析  36-38
  3.5 Sr、Ba 改性对 La_2NiO_4催化性能的影响  38-39
  3.6 氧气对 La_2NiO_4催化性能的影响  39-40
  3.7 结果分析和讨论  40-44
    3.7.1 氧气对目标反应的作用  40-42
    3.7.2 A 位 Sr、Ba 改性作用的讨论  42-44
  3.8 本章小结  44-45
第四章 B 位 Fe、Mn 改性对 La_2NiO_4同时催化还原脱除 NO_x-PM 的研究  45-53
  4.1 催化剂的 XRD 表征  45-47
    4.1.1 B 位 Fe、Cu 改性的 La_2NiO_4的 XRD 结果分析  45-47
  4.2 B 位 Fe、Mn 改性的 La_2NiO_4的 H2-TPR 表征  47-48
    4.2.1 B 位 Fe、Mn 改性的 La_2NiO_4的 H2-TPR 结果分析  47-48
  4.3 NO-TPD 结果  48-49
  4.4 催化剂的 XPS 表征  49-50
  4.5 B 位 Fe、Mn 改性对 La_2NiO_4催化性能的影响  50-51
  4.6 本章小节  51-53
第五章 全文总结  53-55
参考文献  55-61
发表论文和参加科研情况说明  61-62
致谢  62

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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