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竹炭负载Pt-Ni合金纳米粒子催化剂的制备及其电化学性能的研究

作　者: 侯连利
导　师: 刘景军
学　校: 北京化工大学
专　业: 材料科学与工程
关键词: 直接甲醇燃料电池竹炭 Pt-Ni合金纳米粒子电催化氧气还原动力学
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 117次
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内容摘要

论文针对直接甲醇燃料电池中贵金属催化剂活性不高，价格昂贵等问题，以竹炭（BC）作为载体材料，合成出高效Pt/BC、Pt-Ni/BC复合催化剂，并对催化机理与电化学动力学过程进行了研究。利用经典乙二醇还原方法，合成出单分散、小粒径（3-5nm）Pt/BC复合材料，酸性介质中甲醇氧化电催化研究结果表明，与VulcanXC-72相比，高比表面积BC担载Pt纳米粒子具有更高的电催化活性，原因是竹炭的有序中孔结构和较高的石墨化程度对于催化反应具有一定的促进作用。采用硼氢化钠助乙二醇热还原法合成出具有单相fcc固溶体结构的Pt-Ni/BC复合催化剂，粒径均控制在3-4nm,得出了温度及体系pH值对于纳米粒子结构的影响规律。并研究了合金成分对于催化剂催化甲醇氧化和氧气还原的影响规律；在酸性甲醇催化氧化分析中，当Pt的含量高于52.4at.%时，合金催化剂的催化活性要高于Pt/BC催化剂，在Pt含量为74.4at%时，出现极值，合金化效应显著，并且具有较强的抗CO中毒能力和较高的稳定性。碱性介质中的氧气还原催化活性研究结果表明：Ni合金化效应显著提高了Pt的活性，当Pt的成分高于68.1at%时，Pt的质量比活性已经高于商业的Pt/C（E-TEK），并且随着Pt含量的增加其反应路径由2电子向4电子转变，Tafel测试表明，Pt₈₇Ni₁₃/BC具有较高的交换电流密度i⁰。因此表现出了更高的氧气还原活性。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-15
第一章绪论  15-28
  1.1 甲醇燃料电池  15-17
    1.1.1 DMFC 结构及工作原理  15-16
    1.1.2 发展方向及目前存在问题  16-17
  1.2 电催化机理  17-20
    1.2.1 催化甲醇氧化机理  17-18
    1.2.2 催化氧气还原机理  18-19
    1.2.3 电催化剂的研究现状及存在问题  19-20
  1.3 催化剂载体对催化剂性能的影响  20-24
    1.3.1 零维碳材料  20-21
    1.3.2 一维碳材料  21-22
    1.3.3 二维碳材料  22
    1.3.4 生物质碳材料-竹炭  22-24
  1.4 电催化剂  24-25
    1.4.1 Pt 金属催化剂  24
    1.4.2 Pt 基金属催化剂  24-25
  1.5 催化剂的制备方法  25-26
  1.6 本论文工作思路  26-27
  1.7 本文主要研究内容及研究方法  27-28
第二章实验内容及测试方法  28-32
  2.1 实验试剂  28-29
  2.2 实验表征方法  29-30
    2.2.1 物性结构分析  29
    2.2.2 表面结构分析  29-30
  2.3 电化学测试方法  30-32
第三章载体竹炭前处理及物性表征  32-41
  3.1 竹炭的前处理  32-33
  3.2 竹炭处理前后物理性质分析  33-40
    3.2.1 晶体结构分析  33-35
    3.2.2 表面结构分析  35-38
    3.2.3 竹炭比表面积及孔结构分析  38-40
  3.3 本章小结  40-41
第四章铂/竹炭催化剂的制备及其催化甲醇氧化性能分析  41-50
  4.1 铂/竹炭催化剂制备  41
  4.2 铂/竹炭催化剂制备条件确定  41-45
    4.2.1 体系 pH 值对金属纳米粒子分散性影响  41-43
    4.2.2 温度对金属纳米粒子粒径的影响  43-45
  4.3 铂/竹炭催化剂催化甲醇氧化性能分析  45-49
  4.4 小结  49-50
第五章竹炭负载 Pt、Ni 合金催化剂的制备  50-63
  引言  50
  5.1 竹炭负载 Pt-Ni 合金催化剂的制备  50-51
  5.2 硼氢化钠助乙二醇还原机理  51
  5.3 合金催化剂制备条件的确定  51-56
    5.3.1 pH 对于合金纳米粒子结构的影响  51-54
    5.3.2 温度对于合金纳米粒子结构的影响  54-56
  5.4 Pt-Ni 二元合金化学成分的调控  56-59
  5.5 热处理对二元合金催化剂的影响规律研究  59-62
  5.6 本章小结  62-63
第六章合金催化剂催化性能研究  63-77
  6.1 甲醇氧化电催化性能的研究  63-68
    6.1.1 酸性条件下甲醇氧化  63-66
    6.1.2 碱性条件下的甲醇氧化分析  66-68
  6.2 氧还原电催化性能研究  68-75
    6.2.1 Pt-Ni 合金成分对电催化性能的影响规律  68-70
    6.2.2 氧气还原反应电子转移路径的研究  70-74
    6.2.3 氧气还原动力学解析  74-75
  6.3 本章小结  75-77
第七章全文总结  77-78
参考文献  78-82
致谢  82-83
研究成果及发表的学术论文  83-84
作者和导师简介  84-85
附件  85-86

竹炭负载Pt-Ni合金纳米粒子催化剂的制备及其电化学性能的研究

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