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脉冲电晕放电与直流辉光放电中OH自由基等活性物种的光谱诊断

作　者: 刘峰
导　师: 王文春
学　校: 大连理工大学
专　业: 等离子体物理
关键词: OH自由基 脉冲电晕放电 直流辉光放电 发射光谱 激光诱导荧光光谱
分类号: X701
类　型: 博士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


本论文分别利用发射光谱技术和激光诱导荧光光谱技术对脉冲电晕放电和直流辉光放电等离子体中OH自由基等活性物种进行了诊断研究，主要的研究结果如下：1．克服强电磁干扰，利用发射光谱技术在大气压下成功地测量了氮气含水蒸气体系针-板式正、负脉冲以及双向窄脉冲电晕放电产生的N2（C3Πu→B3Πg）、OH（A2∑→X2Π0-0）、O（3p5P→3s5S20）、H（n=3-2）和N（3p4S0→3s4P）发射光谱。研究了OH（A2∑→X2Π0-0）、O（3p5P→3s5S20）、H（n=3-2）和N（3p4S0→3s4P）发射光谱强度以及激发态OH（A2∑）自由基和O（3p5P）、N（3p4S0）活性原子相对布居随不同放电参数以及添加氧气流量的变化规律。当脉冲峰值电压和脉冲重复频率增加时，OH（A2∑→X2Π0-0）、O（3p5P→3s5S20）、H（n=3-2）和N（3p4S0→3s4P）的发射光谱强度以及激发态OH（A2∑）自由基和O（3p5P）、N（3p4S0）活性原子的相对布居随之增强和增加。添加氧气流量在0-30mL／min时，O（3p5P→3s5S20）、H（n=3-2）和N（3p4S0→3s4P）的发射光谱强度和激发态O（3p5P）和N（3p4S0）活性原子的相对布居随添加氧气流量的增加而逐渐增强和增加，在氧气流量为30 mL／min附近出现一极值，继续增大氧气流量时，O（3p5P→3s5S20）、H（n=3-2）和N（3p4S0→3s4P）的发射光谱强度和O（3p5p）和N（3p4S0）活性原子相对布居明显减弱和减少。OH（A2∑→X2Π0-0）的发射光谱强度和激发态OH（A2∑）自由基的相对布居随氧气流量的增加分别呈减弱和减少趋势。2．利用发射光谱技术在大气压下测量了纯氮气线-板式正脉冲电晕放电产生的N2（C3Πu→B3Πg）的发射光谱和氮气含水蒸气体系线-板式正脉冲电晕放电产生的OH（A2∑→X2Π0-0）和N2+（B2∑u+→X2∑g+ 0-0）发射光谱。研究了不同放电参数条件下纯氮气线-板式正脉冲电晕放电产生的N2（C3Πu→B3Πg）发射光谱强度在线-板电极之间沿着从线到板电极方向的空间分布，以及在某一放电参数下N2、空气、N2+O2体系N2（C3Πu→B3Πg）的发射光谱强度在线-板电极之间沿着从线到板电极方向的空间分布规律。在纯氮气线-板式正脉冲电晕放电中，当脉冲峰值电压和脉冲重复频率一定时，N2（C3Πu→B3Πg 0-0）发射光谱强度随着在线-板电极之间沿着从线到板电极方向空间距离的增加呈非线性减弱。不同脉冲峰值电压和不同脉冲重复频率下得到的归一化的N2（C3Πu→B3Πg 0-0）发射光谱强度在线-板电极之间具有相同的空间分布规律。当脉冲峰值电压和脉冲重复频率一定时，N2、空气、N2+O2体系中归一化的N2（C3Πu→B3Πg 0-0）发射光谱强度在线-板电极之间也具有相同的空间分布规律。对氮气含水蒸气体系线-板式正脉冲电晕放电产生的OH（A2∑→X2Π0-0）和N2+（B2∑u+→X2∑g+ 0-0）发射光谱强度和N2（C）振动温度的空间分布进行了实验研究。OH（A2∑→X2Π0-0）和N2+（B2∑u+→X2∑g+ 0-0）的发射光谱强度随脉冲峰值电压和脉冲重复频率的增加而增强。OH（A2∑→X2Π0-0）和N2+（B2∑u+→X2∑g+ 0-0）的发射光谱强度随添加O2流量的增加而减弱。OH（A2∑→X2Π0-0）的发射光谱强度随着在线-板电极之间沿着从线到板电极方向空间距离的增加而减弱。N2+（B2∑u+→X2∑g+ 0-0）的发射光谱强度在线-板方向上距离线电极0-3 mm内基本不变，在距离板电极1-3 mm处陡然增强。N2（C）的振动温度随着在线-板电极之间沿着从线到板电极方向空间距离的增加而保持不变，在线-板电极之间N2（C）的振动温度随脉冲峰值电压和脉冲重复频率增加没有发生明显变化，而随着添加O2流量的增加N2（C）的振动温度有一定的增高。测得了N2+Ar、N2+He和N2+O2三种不同气体组分含水蒸气体系线-板式正脉冲电晕放电产生的OH（A2∑→X2Π0-0）发射光谱强度及N2（C）的振动温度在线-板电极之间的空间分布。研究结果表明，OH（A2∑→X2Π0-0）的发射光谱强度随着在线-板电极之间沿着从线到板电极方向空间距离的增加而减弱，在接近板电极处发射光谱强度有一定的增强。当脉冲峰值电压和脉冲重复频率一定时，OH（A2∑→X2Π0-0）发射强度随He在N2+He中所占比例的增加和Ar在N2+Ar中所占比例的增加而增强，随着O2在N2+O2中所占比例增加而减弱。当Ar、He和O2在N2+Ar、N2+He和N2+O2中所占比例一定时，N2（C）的振动温度在线-板电极之间基本保持不变。当增大Ar在N2+Ar中所占的比例时，在线-板电极之间，N2（C）的振动温度随着Ar所占比例的增大基本不变。当增加He在N2+He中所占的比例和O2在N2+O2中所占的比例时，在线-板电极之间，N2（C）的振动温度有一定增高。3．在低气压下利用激光诱导荧光技术对纯水蒸气体系、氮气含水蒸气体系以及氦气含水蒸气体系针-板式负直流辉光放电中产生的OH（A2∑→X2Π0-0）荧光光谱进行了诊断研究。研究了放电电压和放电气压对Q1（1）支线荧光强度的影响。纯水蒸气体系中，Q1（1）支线荧光强度随放电电压的增加没有明显变化，当放电气压增加时Q1（1）支线荧光强度随之减弱；氮气含水蒸气体系中，Q1（1）支线荧光强度随放电电压的增加而增强，当增加放电气压时，Q1（1）支线荧光强度随之减弱；氦气含水蒸气体系中，Q1（1）支线荧光强度随放电电压的增加没有明显变化，在所研究的气体压力范围内，Q1（1）支线荧光强度呈现一极值。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-14
1 绪论  14-29
  1.1 脉冲电晕放电及其在烟气脱硫脱硝过程中的应用  14-21
    1.1.1 电晕放电基本原理  14-15
    1.1.2 正脉冲电晕放电机理  15-16
    1.1.3 负脉冲电晕放电机理  16-18
    1.1.4 高压脉冲电晕放电在烟气脱硫脱硝中的应用  18-20
    1.1.5 脉冲电晕放电等离子体烟气脱硫中活性物种的作用  20-21
  1.2 低气压辉光放电的物理描述  21-23
  1.3 OH自由基的研究现状  23-24
  1.4 等离子体中活性物种的诊断方法  24-28
    1.4.1 光谱法诊断等离子体活性物种  25-27
    1.4.2 质谱法诊断等离子体活性物种  27-28
  1.5 本论文的选题和主要研究思路  28-29
2 实验装置与实验方法  29-38
  2.1 脉冲电晕放电OH自由基发射光谱诊断实验装置及实验方法  29-34
    2.1.1 脉冲电晕放电OH自由基发射光谱诊断实验装置  29-33
    2.1.2 脉冲电晕放电产生的OH自由基发射光谱诊断实验方法  33-34
  2.2 直流辉光放电OH自由基激光诱导荧光光谱诊断实验装置及实验方法  34-38
    2.2.1 直流辉光放电OH自由基激光诱导荧光光谱诊断实验装置  34-36
    2.2.2 直流辉光放电OH自由基激光诱导荧光光谱诊断实验方法  36-38
3 针-板式脉冲电晕放电等离子体中OH等活性物种发射光谱研究  38-65
  3.1 针-板式正脉冲电晕放电产生的OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱诊断  38-44
    3.1.1 针-板式正脉冲电晕放电产生的发射光谱  38-39
    3.1.2 N_2(C)的相对振动布居和振动温度  39-41
    3.1.3 脉冲峰值电压对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱强度的影响  41-42
    3.1.4 脉冲重复频率对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱强度的影响  42-43
    3.1.5 添加氧气对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱强度的影响  43-44
  3.2 针-板式正脉冲电晕放电O、H和N活性原子发射光谱诊断  44-49
    3.2.1 针-板式正脉冲电晕放电产生的O、H和N活性原子发射光谱  44-46
    3.2.2 脉冲峰值电压对H、N和O活性原子发射光谱强度的影响  46-47
    3.2.3 脉冲重复频率对O、H和N活性原子发射光谱强度的影响  47-48
    3.2.4 添加氧气对O、H和N活性原子发射光谱强度的影响  48-49
  3.3 针-板式负脉冲电晕放电OH等活性物种发射光谱诊断  49-56
    3.3.1 针-板式负脉冲电晕放电产生的发射光谱  49-50
    3.3.2 N_2(C)的相对振动布居和振动温度  50-51
    3.3.3 脉冲峰值电压对OH、O、H、N发射光谱强度和OH(A~2∑)、O(3p~5P)、N(3p~4S~0)相对布居的影响  51-53
    3.3.4 脉冲重复频率对OH、O、H、N发射光谱强度和OH(A~2∑)、O(3p~5P)、N(3p~4S~0)相对布居的影响  53-54
    3.3.5 添加氧气对OH、O、H、N发射光谱强度和OH(A~2∑)、O(3p~5P)、N(3p~4S~0)相对布居的影响  54-56
  3.4 针-板式双向窄脉冲电晕放电OH等活性物种发射光谱诊断  56-63
    3.4.1 针-板式双向窄脉冲电晕放电产生的发射光谱  57
    3.4.2 N_2(C)的相对振动布居和振动温度  57-58
    3.4.3 脉冲峰值电压对OH、O、H、N发射光谱强度和OH(A~2∑)、O(3p~5P)、N(3p~4S~0)相对布居的影响  58-60
    3.4.4 脉冲重复频率对OH、O、H、N发射光谱强度和OH(A~2∑)、O(3p~5P)、N(3p~4S~0)相对布居的影响  60-61
    3.4.5 添加氧气对OH、O、H、N发射光谱强度和OH(A~2∑)、O(3p~5P)、N(3p~4S~0)相对布居的影响  61-63
  3.5 本章小结  63-65
4 线-板式正脉冲电晕放电等离子体中OH等活性物种空间分布研究  65-87
  4.1 线-板式正脉冲电晕放电产生的N_2(C~3Π_u→B~3Π_g)的发射光谱强度空间分布研究  65-70
    4.1.1 线-板式正脉冲电晕放电产生的N_2(C~3Π_u→B~3Π_g)发射光谱  65-66
    4.1.2 脉冲峰值电压对N_2(C~3Π_u→B~3Π_g 0-0)发射光谱强度空间分布的影响  66-67
    4.1.3 脉冲重复频率对N_2(C~3Π_u→B~3Π_g 0-0)发射光谱强度空间分布的影响  67-68
    4.1.4 添加O_2对N_2(C~3Π_u→B~3Π_g 0-0)发射光谱强度空间分布的影响  68-70
  4.2 线-板式正脉冲电晕放电产生的OH(A~2∑→X~2Π 0-0)和N_2~+(B~2∑_u~+→X~2∑_g~+ 0-0)的发射光谱强度以及N_2(C)振动温度的空间分布研究  70-79
    4.2.1 线-板式正脉冲电晕放电产生的发射光谱  70-71
    4.2.2 脉冲峰值电压对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)和N_2~+(B~2∑_u~+→X~2∑_g~+ 0-0)的发射光谱强度以及N_2(C)振动温度空间分布的影响  71-74
    4.2.3 脉冲重复频率对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)和N_2~+(B~2∑_u~+→X~2∑_g~+ 0-0)的发射光谱强度以及N_2(C)振动温度空间分布的影响  74-76
    4.2.4 添加O_2流量对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)和N_2~+(B~2∑_u~+→X~2∑_g~+ 0-0)的发射光谱强度以及N_2(C)振动温度空间分布的影响  76-79
  4.3 线-板式正脉冲电晕放电N_2+Ar、N_2+He以及N_2+O_2含水蒸气体系OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱强度及N_2(C)振动温度的空间分布研究  79-85
    4.3.1 不同N_2+Ar气体组分含水蒸气体系对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱强度及N_2(C)振动温度空间分布的影响  79-81
    4.3.2 不同N_2+He气体组分含水蒸气体系对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱强度及N_2(C)振动温度空间分布的影响  81-83
    4.3.3 不同N_2+O_2气体组分含水蒸气体系对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)发射光谱强度及N_2(C)振动温度空间分布的影响  83-85
  4.4 本章小结  85-87
5 针-板式负直流辉光放电等离子体中OH(A~2∑→X~2Π 0-0)激光诱导荧光光谱研究  87-97
  5.1 针-板式负直流辉光放电OH(A~2∑→X~2Π 0-0)激光诱导荧光光谱研究  87-95
    5.1.1 针-板式负直流辉光放电OH(A~2∑→X~2Π 0-0)激光诱导荧光光谱  87-89
    5.1.2 水蒸气体系针-板式负直流辉光放电中放电电压和放电气压对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)荧光光谱强度的影响  89-92
    5.1.3 氮气含水蒸气体系针-板式负直流辉光放电中放电电压和放电气压对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)荧光光谱强度的影响  92-94
    5.1.4 氦气含水蒸气体系针-板式负直流辉光放电中放电电压和放电气压对OH(A~2∑→X~2Π 0-0)荧光光谱强度的影响  94-95
  5.2 本章小结  95-97
6 结论与展望  97-100
  6.1 本论文所取得的主要成果  97-99
  6.2 展望:有待继续深入研究的问题  99-100
参考文献  100-107
创新点摘要  107-108
攻读博士学位期间发表学术论文情况  108-110
致谢  110-111

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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