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流化床燃煤固硫灰渣水化研究

作　者: 宋远明
导　师: 钱觉时
学　校: 重庆大学
专　业: 材料科学与工程
关键词: 流化床固硫灰渣水化特性烧粘土质矿物固硫矿物
分类号: TK229.66
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

流化床燃煤固硫技术是为了适应环境保护的要求而发展起来的先进煤燃烧技术,但由于目前对其副产物,即流化床燃煤固硫灰渣(以下简称固硫灰渣)的特性了解有限,在一定程度上影响了其资源化利用,甚至影响到了该技术的进一步推广。固硫灰渣用于建材领域是其最重要的资源化利用途径之一,而固硫灰渣的水化特性与这一用途密切相关。固硫灰渣均含有烧粘土质矿物和固硫矿物(主要为游离CaO和Ⅱ-CaSO4),这两种物质在水化过程中发挥的主要作用是不同的,因此对它们的水化特性分别进行研究。本文研究了固硫灰渣与水化有关的物化特性;用化学动力学方法研究了固硫灰渣中烧粘土质矿物的火山灰水化反应特性,并研究了其水化特性对固硫灰渣水硬性的影响;利用XRD、SEM和EDS等微观分析手段对固硫灰渣中固硫矿物的水化产物特性进行研究,并对因固硫矿物水化而引起的膨胀特性及机理进行研究。为使研究结果更具代表性,采用11种不同CaO、SO3含量的固硫灰渣进行研究,并与煤粉炉粉煤灰进行对比。固硫灰渣与粉煤灰颗粒形貌差异主要取决于它们生成温度的不同。固硫灰渣[SiO4]和[AlO6]聚合度在CaO含量较低时与粉煤灰比较接近,而在CaO含量较高时则低于粉煤灰。目前主要采用氢氧化钙变化量法和化学结合水量法研究火山灰质掺合料的火山灰水化反应动力学,而本研究首次采用了活性组分变化量法。该法不但可以反映出活性SiO2、Al2O3火山灰反应能力差异,还可得到火山灰反应速率常数和表观活化能等有用的动力学参数。在燃煤灰渣-Ca(OH)2-水系统中,固硫灰渣和粉煤灰的活性SiO2、Al2O3火山灰反应均符合一级反应动力学模型;火山灰反应速率常数与温度的关系符合阿累尼乌斯定律。固硫灰渣的火山灰水化反应速率明显高于粉煤灰,反应能垒则低于粉煤灰。采用密度分离法研究固硫灰渣的矿物组成,并在此基础上得出:烧粘土质矿物和游离CaO、Ⅱ-CaSO4间发生的火山灰反应可使固硫灰渣具有明显的水硬性,而且水硬速率较快。如不采取限制措施,固硫灰渣硬化体中的钙矾石在90 d龄期时会分解为二水石膏和石灰石;游离CaO含量会影响钙矾石的结晶形态,这两种因素对固硫灰渣膨胀特性均有较大影响。研究结果证实,固硫灰渣的膨胀性能主要与钙矾石的含量和结晶形态有关。

全文目录

中文摘要  3-4
英文摘要  4-8
1 绪论  8-26
  1.1 我国煤炭资源概况  8-9
  1.2 酸雨的危害  9-11
  1.3 循环流化床燃煤固硫技术  11-16
    1.3.1 循环流化床锅炉基本原理  12-13
    1.3.2 循环流化床锅炉与煤粉炉燃烧技术主要差异  13-14
    1.3.3 流化床燃煤固硫过程  14-15
    1.3.4 循环流化床燃烧技术主要优点  15-16
  1.4 加强对流化床燃煤固硫灰渣研究的意义  16-19
  1.5 流化床燃煤固硫灰渣研究现状  19-22
  1.6 问题的提出及本研究技术路线  22-26
2 原材料及试验方法  26-32
  2.1 试验原材料  26-27
  2.2 试验方法  27-32
3 流化床燃煤固硫灰渣物化特性  32-50
  3.1 基本性质  32-34
  3.2 颗粒形貌  34-36
  3.3 化学成分  36-37
  3.4 矿物组成  37-40
  3.5 硅酸盐阴离子聚合度  40-42
  3.6 无定形物质含量  42-43
  3.7 固硫灰渣与粉煤灰物化特性差异  43-49
  3.8 本章小结  49-50
4 流化床燃煤固硫灰渣中烧粘土质矿物的水化特性  50-98
  4.1 烧粘土质矿物的水化反应动力学  50-84
    4.1.1 化学动力学简介  53-59
    4.1.2 烧粘土质矿物火山灰水化反应动力学模型的建立  59-60
    4.1.3 用氢氧化钙变化量表征的反应动力学  60-64
    4.1.4 用化学结合水量表征的反应动力学  64-66
    4.1.5 用活性组分变化量表征的反应动力学  66-81
    4.1.6 烧粘土质矿物火山灰水化反应特性与微观结构  81-84
  4.2 烧粘土质矿物水化与水硬性  84-97
    4.2.1 固硫灰渣水硬性  85-88
    4.2.2 固硫灰渣水硬性来源  88-97
  4.3 本章小结  97-98
5 流化床燃煤固硫灰渣中固硫矿物的水化特性  98-132
  5.1 固硫矿物的水化产物  98-107
  5.2 固硫矿物水化产物特性  107-120
    5.2.1 钙矾石的稳定性  107-112
    5.2.2 二水石膏和钙矾石的微观形态  112-120
  5.3 固硫矿物水化与膨胀特性  120-130
    5.3.1 固硫灰渣体积安定性  120-121
    5.3.2 固硫灰渣线性膨胀率  121-123
    5.3.3 固硫灰渣膨胀机理  123-130
  5.4 本章小结  130-132
6 结论与展望  132-136
  6.1 主要结论  132
  6.2 后续研究工作的展望  132-136
致谢  136-138
参考文献  138-145
作者在攻读博士学位期间发表的论文目录  145

流化床燃煤固硫灰渣水化研究

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