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生物质催化裂解气化研究

作　者: 宋晓锐
导　师: 黄仲涛；崔英德
学　校: 华南理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 生物质催化裂解气化铝酸镍催化剂热力学模拟
分类号: TK6
类　型: 博士论文
年　份: 1999年
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内容摘要

本文针对我国国产白木屑在自行开发建立的流化床生物质气化系统上进行了非传统气化新方式实验、催化剂制备与筛选、催化剂性能研究、热力学过程模拟等一系列研究工作，得到良好结果。 1．催化裂解气化实验证明这种新的无活性气体加入的非传统气化，在原料消耗，提高催化剂稳定性，产品分布及除净焦油等方面具有明显优越性。 2．开发的共沉淀镍铝催化剂对生物质催化裂解气化有优良低温活性。使气化温度由传统的800℃以上降至650℃左右，并实现无焦油生成的产品气净化水平。催化剂失活速度较慢，失活催化剂可用混合气有效再生。因此该催化剂已具有工业开发的意义。 3．催化剂性能及表征研究结果证明，该催化剂以不规整尖晶石相为活性体先驱物，以镍铝比为1：2、700-750℃下焙烧、适宜还原条件的化学计量铝酸镍为最佳。活性与催化剂氧化先驱物结晶的规整程度和晶粒大小有内在联系。 4．综合各项研究的结果，提出镍铝催化剂氧化物二极亚稳相模型，以铝酸根的出现为分界，低镍和高镍结构的两极亚稳相具有完全不同的氢吸附形式、催化活性、还原特征和晶体形态。其中一极亚稳相对生物质裂解气化性能更好。 5．开创了一种新的催化剂制备方法。应用新型表面活性剂APG助剂辅助的浸渍沉淀法，用低表面张力、强润湿渗透力的混合盐浸渍液和共沉淀剂在大孔径，高机械强度的预制载体内孔中共沉淀活性组份。该法解决了共沉淀催化剂机械强度差的问题，还使贵金属的修饰及减小共沉淀物晶粒大小成为可能，是一种极有前途的工业催化剂制备方法。实验还发现表面活性APG对浸渍法制备催化剂有良好助剂作用。 6．对数种镍基催化剂用于生物质催化裂解气化进行了初步活性筛选，结果证明，无载体镍、金属镍、浸渍法制备的负载型Ni／Al₂O₃和Ni／白云石等。对生物质气化均有一定活性，但不及本文开发的铝酸镍催化剂，其中无载体镍最差而金属镍可能具有高温活性。 7．对生物质流化床催化裂解气化过程进行了热力学模拟和分析，建立了以床层温度为独立变量的数学模型，可据其预测任一温度下的气体产物分布。将其

全文目录

第一章文献综述  11-43
  1.1 新能源开发的重要性和迫切性  11-16
    1.1.1 国家关于能源优化利用与潜在能源开发的战略布置  11-15
    1.1.2 面向21世纪国家能源的结构变化  15-16
  1.2 世界各主要国家生物质能开发利用概况  16-23
    1.2.1 西欧各主要国家生物质能开发利用概况  17-21
    1.2.2 北欧生物质能的开发利用  21-22
    1.2.3 北美与南美生物质能的开发利用  22-23
    1.2.4 亚洲主要国家生物质能开发利用  23
  1.3 生物质能源转换的科学基础及其化学工程和生物工程研究  23-43
    1.3.1 作为能源的生物质资源  23-25
    1.3.2 生物质能源转换的技术路线及其产品  25-43
第二章我国生物质能研究概况及本论文的研究目标  43-50
  2.1 我国生物质能利用与研究概况  43-45
    2.1.1 厌氧消化法生产生物质能  43
    2.1.2 苷蔗渣等发酵生产生物质能  43
    2.1.3 纤维类废弃物生化转化生产生物质能  43-44
    2.1.4 木屑粉气化生产生物质能  44-45
  2.2 本论文研究背景  45-48
    2.2.1 生物质的催化气化  45-47
    2.2.2 非传统催化裂解气化方式  47-48
  2.3 本论文研究目标  48-50
第三章催化剂评价实验系统的建立和考评  50-63
  3.1 方案选择  50-51
    3.1.1 对生物质气化催化剂筛选装置的要求  50
    3.1.2 思路与方案  50-51
  3.2 系统流程  51-52
  3.3 系统各部分设备及操作参数  52-60
    3.3.1 固体进料部分  52-57
    3.3.2 流化床生物质气化反应器部分  57-59
    3.3.3 产物收集与分析部分  59-60
  3.4 系统性能考评  60-61
  3.5 本章小结  61-63
第四章镍基催化剂的初步筛选  63-70
  4.1 实验思路与方案  63
  4.2 无载体镍催化剂  63-66
    4.2.1 无载体镍催化剂的制备  63-64
    4.2.2 无载体镍催化剂的活性实验  64
    4.2.3 结果与讨论  64-66
  4.3 负载型Ni／α-Al_2O_3催化剂  66-68
    4.3.1 负载型Ni／α-Al_2O_3催化剂的制备  66
    4.3.2 负载Ni／α-Al_2O_3催化剂活性实验  66-67
    4.3.3 结果与讨论  67-68
  4.4 白云石浸渍负载镍催化剂  68-69
    4.4.1 白云石浸渍负载镍催化剂的制备  68
    4.4.2 白云石浸渍负载镍催化剂活性实验  68
    4.4.3 结果与讨论  68-69
  4.5 镍铝共沉淀催化剂  69
  4.6 本章小结  69-70
第五章镍铝共沉淀催化剂的制备及性能研究  70-100
  5.1 实验的思路与方案  70
  5.2 镍铝共沉淀催化剂的制备及性能研究  70-78
    5.2.1 镍铝共沉淀催化剂的制备  70-72
    5.2.2 镍铝比与催化剂性能  72-75
    5.2.3 焙烧温度与催化剂性能  75-76
    5.2.4 还原条件与催化剂性能  76-78
  5.3 催化剂的失活及再生  78-84
    5.3.1 催化剂的失活  78-81
    5.3.2 催化剂的再生  81-84
  5.4 流化气组成的影响  84-86
  5.5 镍铝共沉淀催化剂的表征及氧化物两级亚稳相模型的提出  86-98
    5.5.1 不同镍铝比催化剂的表征  86-87
    5.5.2 不同温度下焙烧的催化剂表征  87-94
    5.5.3 氧化物两级亚稳相模型的提出  94-98
  5.6 本章小结  98-100
第六章浸渍沉淀镍铝催化剂的制备及催化剂制备新方法的提出  100-108
  6.1 实验思路与方案  100-102
  6.2 催化剂制备及表征  102-103
    6.2.1 催化剂的制备  102
    6.2.2 催化剂的表征方法  102-103
  6.3 结果与讨论  103-107
    6.3.1 表面活性剂的影响  103-104
    6.3.2 物相结构  104
    6.3.3 还原性质  104
    6.3.4 活性考评  104-107
  6.4 本章小结  107-108
第七章催化剂制备用表面活性剂APG的合成及应用性能研究  108-118
  7.1 实验思路与方案  108-110
  7.2 APG的试制  110-112
    7.2.1 合成路线简介  110-111
    7.2.2 分离精制  111
    7.2.3 分析方法  111-112
    7.2.4 APG的合成  112
  7.3 催化剂制备中APG的应用性能研究  112-116
    7.3.1 溶液表面张力  112-114
    7.3.2 APG对共沉淀过程的影响  114-115
    7.3.3 APG对盐溶液润湿渗透力的影响  115-116
  7.4 本章小结  116-118
第八章生物质裂化气化过程的模拟与分析  118-124
  8.1 思路与方案  118
  8.2 热力学模拟  118
  8.3 过程分析  118-121
  8.4 结果分析与讨论  121-123
    8.4.1 热力学模型分析  121-123
    8.4.2 模型预测与热力学平衡计算结果的比较  123
  8.5 本章小结  123-124
结论及展望  124-141
附录A  141-150
  A.1 APG已开发的用途  141
  A.2 APG合成工艺研究  141-150
    A.2.1 反应机理  142
    A.2.2 工艺路线确定  142-143
    A.2.3 反应条件优化  143-150
      A.2.3.1 催化剂选择  143-144
      A.2.3.2 辛醇APG合成条件优化  144-145
      A.2.3.3 十二醇APG合成条件优化  145-150
附录B  150-151
  B.1 符号说明  150
  B.2 程序  150-151
附录C  151-155
  C.1 符号说明  151
  C.2 程序  151-155

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