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La2(Mo1-xVx)2O9-a的制备、导电性及应用

作　者: 许佳
导　师: 马桂林
学　校: 苏州大学
专　业: 材料学
关键词: 氧离子导体 La2Mo2O9 质子导电性 氧浓差电池 水蒸气浓差电池 电化学阻抗谱
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


氧离子固体电解质因在固体氧化物燃料电池（SOFC）、氧传感器、温度传感器、透氧膜等方面有着广泛的应用而倍受关注。2000年,Lacorre等人报道的一种新型氧离子导体钼酸镧（La2Mo2O9）,即使不掺杂低价金属阳离子,其晶格内部也具有相当数量的氧空位,同等条件下具有高于氧化钇稳定的二氧化锆（YSZ）的氧离子电导率,这引起了人们极大的兴趣。但其在853 K左右因发生高温立方相向低温单斜相的相变过程,使电导率下降近两个数量级,因此,在实际应用中受到很大限制。近年来,大量的研究工作集中在La2Mo2O9不同位置掺杂,抑制相变的发生及提高电导率。至今,虽有少数关于在La2Mo2O9的Mo位掺杂V5+离子的研究报道,但离子导电性及影响离子导电性因素的研究尚不深入,尤其是至今尚未见到其质子导电性的报道。本文采用固相法、溶胶-凝胶法合成了系列陶瓷样品La2(Mo1-xVx)2O9-α （x=0, 0.02, 0.04, 0.06, 0.08）,采用气体浓差电池、电化学阻抗等电化学方法系统地研究了该系列样品在823-1123 K下、不同气氛中的离子导电性及其变化规律。本论文的主要研究工作及结果如下:一、采用固相反应法制备了具有La2Mo2O9晶相的陶瓷样品。在干燥及湿润的氧气气氛中,La2Mo2O9陶瓷样品几乎为纯的氧离子导体,而质子导电性可忽略不计。1123 K时空气气氛中,陶瓷样品的氧离子电导率为0.045 S cm-1。二、采用固相法、溶胶-凝胶法制备了La2(Mo1-xVx)2O9-α （x=0.02, 0.04, 0.06, 0.08）系列陶瓷样品,研究发现:1、所有陶瓷样品均完全抑制了La2Mo2O9的相变,将β-La2Mo2O9的立方相稳定到了室温。2、在干燥及湿润的氧气气氛中,所有陶瓷样品均为纯氧离子导体,几乎没有质子导电性。3、所有陶瓷样品在高氧分压气氛中为纯的氧离子导体,低氧分压气氛中为氧离子与电子的混合导体。4、随着掺杂量x的增大,氧离子电导率先增大后降低,大小次序为:σ（x=0.02） <σ（x=0.08） <σ（x=0.06） <σ（x=0.04）。x=0.04的样品具有最大的电导率,在1123 K下氧气中的氧离子电导率为0.051 S cm-1。5、氧离子电导率的变化次序与晶胞自由体积的变化次序完全一致,表明较大的自由体积有利于氧离子的传输和氧离子电导率的提高。6、在相同温度下,固相法和溶胶-凝胶法合成的样品的电导率几乎相同,表明溶胶-凝胶法对提高样品电导率没有明显的效果。7、以La2(Mo0.96V0.04)2O9-α样品作为电解质,组装成小型便携式氧传感器。测定了钢瓶中高纯氩气中的氧含量,为0.058%,与以YSZ为电解质的氧传感测试结果非常接近,这就为将La2Mo2O9基新型氧离子导体制成中温氧传感器提供了重要参考。

全文目录


中文摘要  4-6
Abstract  6-11
第一章 绪论  11-26
  1.1 新型无机非金属材料  11-12
  1.2 固体电解质及其分类  12-14
  1.3 氧离子固体电解质  14-21
    1.3.1 氧离子固体电解质的定义  14
    1.3.2 氧离子固体电解质的分类  14-15
    1.3.3 氧离子固体电解质的应用  15-21
  1.4 新型氧离子固体电解质-钼酸镧（La_2Mo_2O_9）  21-24
    1.4.1 La_2Mo_2O_9 的结构特点  21-22
    1.4.2 导电机理  22-24
  1.5 本课题的研究背景及意义  24-26
第二章 La_2Mo_2O_9陶瓷样品的合成、表征及电性能  26-34
  2.1 引言  26
  2.2 实验部分  26-33
    2.2.1 主要材料和实验仪器  26-27
    2.2.2 样品的制备  27
    2.2.3 物相与形貌分析  27
    2.2.4 电性能测试  27-30
      2.2.4.1 离子迁移数的测定  28-30
      2.2.4.2 电导率的测定  30
    2.2.5 结果与讨论  30-33
      2.2.5.1 物相分析  30-31
      2.2.5.2 形貌分析  31
      2.2.5.3 离子迁移数  31-32
      2.2.5.4 电导率  32-33
  2.3 小结  33-34
第三章 La_2(Mo_(1-x)V_x)_2O_(9-α)系列陶瓷样品的合成及表征  34-44
  3.1 引言  34
  3.2 样品的合成—固相法  34-39
    3.2.1 主要材料和实验仪器  34-35
    3.2.2 样品的制备  35
    3.2.3 物相与形貌分析  35-36
    3.2.4 结果与讨论  36-39
      3.2.4.1 物相分析  36-37
      3.2.4.2 形貌分析  37-39
  3.3 样品的合成—溶胶-凝胶法  39-43
    3.3.1 主要材料和实验仪器  39-40
    3.3.2 样品的制备  40-41
    3.3.3 干凝胶前驱体的热分析  41
    3.3.4 物相与形貌分析  41
    3.3.5 结果与讨论  41-43
      3.3.5.1 前驱体热分析  41-42
      3.3.5.2 物相分析  42
      3.3.5.3 形貌分析  42-43
  3.4 小结  43-44
第四章 La_2(Mo_(1-x)V_x)_2O_(9-α)系列陶瓷样品的电性能  44-56
  4.1 引言  44
  4.2 实验部分  44-46
    4.2.1 主要材料和实验仪器  44-45
    4.2.2 离子迁移数的测定  45-46
    4.2.3 电导率的测定  46
  4.3 结果与讨论  46-54
    4.3.1 离子迁移数  46-49
    4.3.2 阻抗谱图  49-50
    4.3.3 不同气氛中的电导率  50-51
    4.3.4 掺杂量对电导率的影响  51-52
    4.3.5 合成方法对电导率的影响  52-53
    4.3.6 电导率随氧分压的变化  53-54
  4.4 小结  54-56
第五章 La_2(Mo_(0.96)V_(0.04))_2O_)(9-α)的应用性研究  56-59
  5.1 引言  56
  5.2 实验部分  56-58
    5.2.1 氧传感器设备的组装  56-57
    5.2.2 氧传感器的基本性能测试  57-58
  5.3 小结  58-59
总结  59-60
参考文献  60-64
硕士期间公开发表论文  64-65
致谢  65-66

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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