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膜吸收—真空膜蒸馏技术分离净化甲苯/N_2的研究

作　者: 徐军
导　师: 王连军
学　校: 南京理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 膜吸收真空膜蒸馏含甲苯废气传质模型
分类号: X701
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本文以N-甲酰吗啉(NFM)水溶液为吸收液,聚丙烯中空纤维膜接触器为吸收和再生反应器,开展了膜吸收-真空膜蒸馏组合工艺净化含甲苯废气的研究。研究内容主要包括工艺性能研究、传质理论研究及在此基础上拓展的系统能耗分析研究。工艺性能研究主要围绕甲苯-NFM水溶液体系的物性测定及工艺操作参数的优化等方面展开。传质理论研究则以双膜理论为基础,结合传质阻力方程,建立了膜吸收工艺的全微分传质模型。同时也建立了传质微分方程与传热经验关联式相结合的减压膜蒸馏传质模型,在以上两模型的基础上,又建立了系统能耗分析模型,考察了操作条件变化对系统能耗费的影响。首先,测定并计算了甲苯-NFM水溶液体系的物性参数,包括不同体积浓度NFM水溶液的密度、粘度、表面张力、亨利系数,及甲苯在气、膜、液相中的扩散系数等参数,通过线性拟合得到不同条件下物性常数的计算公式。结果表明NFM水溶液对甲苯有高的吸收容量和吸收速率,另外NFM具有较高的表面张力,难以湿润有机高分子膜表面,是膜吸收工艺良好的吸收液。在膜吸收工艺实验装置上,以NFM水溶液为吸收剂,开展了膜气体吸收净化含甲苯废气性能的实验研究,分析了气、液相流量、吸收液温度、吸收液中NFM浓度和气、液相进口浓度等操作参数对甲苯去除效率和传质通量的影响。在吸收液NFM体积浓度40%,吸收液流量20-80 mL·min-1,进口气流量50-500mL·min-1,进口气浓度16.1mg·L-1的条件下,甲苯去除率范围为54.0%-97.3%。实验结果表明采用膜吸收技术净化含甲苯废气,具有较高的去除效率和传质速率。研究还发现,在高气相流量或高气相进口浓度的条件下,气相存在较大浓度梯度的情况下,传质过程受液膜控制,在低气相流量或低气相进口浓度的情况下,传质过程受气膜控制。另外,连续运行实验表明,由聚丙烯中空纤维膜接触器-NFM水溶液组成的膜吸收工艺,具有很高的稳定性和可操作性。在双膜理论的基础上,建立了新的全微分膜吸收传质模型,对气相、膜相和液相的甲苯浓度分布进行了求解,着重考察了操作条件及膜组件形态变化对液相边界层中甲苯浓度分布的影响,进而对传质过程的影响。并将模拟结果与实验结果进行了对比,结果表明模型计算值与实验值平均误差为5.2%。模型可以较准确地描述膜吸收过程,可作为膜气体吸收技术工业放大的理论依据。在真空膜蒸馏工艺实验装置上,对膜吸收过程所产生的富甲苯NFM水溶液进行再生实验研究,以实现吸收液的循环利用。考察了减压膜蒸馏过程中,各操作参数变化对真空膜蒸馏传质过程的影响。实验结果表明料液温度是影响膜甲苯通量的决定因素,而浓度和流量是影响甲苯通量的次要因素。甲苯通量在料液入口温度为45℃,冷侧压力为2000 Pa条件下可达到3.17mol·m-2·s-1,证明减压膜蒸馏技术再生富甲苯NFM水溶液工艺具有设备体积小,再生效率高的优点。在真空膜蒸馏实验的基础上,提出一种新的经验微分相结合的动力学模型,描述真空膜蒸馏的传质传热过程,其特点是采用微分方程描述液相传质及浓度分布,用经验关联式描述传热过程。气液界面处的液温,通过传质微分方程的解与传热经验关联式的解相互迭代求得,然后反求得液相浓度的分布,该模型克服了无法从实验中获取界面温度的难点。在膜吸收及真空膜蒸馏模型的基础上,建立了系统能耗模型,建立了评价指标,考察了操作参数变化对系统能耗的影响,结果发现真空泵的能耗为整个系统能耗的关键因素,液相泵为次要因素。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-10
目录  10-13
图表清单  13-16
1. 绪论  16-31
  1.1 含甲苯废气的危害及其治理方法概述  16-18
    1.1.1 物理法  16-17
    1.1.2 氧化法  17-18
  1.2 膜吸收技术  18-19
  1.3 膜吸收的传质机理及技术特点  19-20
  1.4 膜吸收技术的主要研究方向  20-25
    1.4.1 吸收液、膜接触器的筛选及兼容性研究  21-22
    1.4.2 高效膜接触器组件研究现状  22-24
    1.4.3 吸收过程工艺条件的研究  24-25
    1.4.4 膜吸收传质动力学模型  25
  1.5 NFM溶液对甲苯的吸收机理  25-26
  1.6 真空膜蒸馏技术概述  26-29
    1.6.1 真空膜蒸馏过程基本原理  26-27
    1.6.2 真空膜蒸馏影响因素  27-28
    1.6.3 真空膜蒸馏的传热传质模型研究  28-29
    1.6.4 真空膜蒸馏技术脱除溶液中VOCs的研究现状  29
  1.7 课题的立题意义及研究工作内容  29-31
    1.7.1 立题意义  29
    1.7.2 研究工作内容  29-31
2. 膜基NFM水溶液吸收含甲苯废气的实验研究  31-51
  2.1 膜组件及试剂材料  31-32
  2.2 实验装置及操作过程  32-33
  2.3 实验数据获取  33-42
    2.3.1 亨利系数的测定  33-37
    2.3.2 吸收液密度的测定  37
    2.3.3 吸收液粘度系数的测定  37
    2.3.4 吸收液表面张力的测定  37-38
    2.3.5 气相甲苯浓度的检测  38-40
    2.3.6 液相甲苯浓度的检测  40-41
    2.3.7 气液相压力的监测  41-42
  2.4 实验数据处理  42-43
  2.5 结果与讨论  43-50
    2.5.1 气相流量的影响  43-44
    2.5.2 液相流量的影响  44-45
    2.5.3 气相进口浓度的影响  45-46
    2.5.4 液相进口浓度的影响  46-47
    2.5.5 液相NFM浓度的影响  47-48
    2.5.6 吸收液温度的影响  48-49
    2.5.7 气液流动方式的影响  49
    2.5.8 组件稳定性考察  49-50
  2.6 本章小结  50-51
3. 膜基NFM水溶液吸收含甲苯废气全微分模型研究  51-73
  3.1 理论和模型推导  51-55
    3.1.1 传质机理  51-52
    3.1.2 管侧传质  52-54
    3.1.3 膜相传质  54
    3.1.4 壳侧传质  54-55
    3.1.5 膜内外壁处的质量连续方程  55
  3.2 模型求解  55-63
    3.2.1 无量纲化  55-57
    3.2.2 壳、管侧方程的关联  57-58
    3.2.3 离散化  58-62
    3.2.4 方程组求解  62
    3.2.5 扩散系数的计算  62-63
  3.3 结果与讨论  63-71
    3.3.1 甲苯浓度的径向及轴向分布  63-64
    3.3.2 气液相流速的影响  64-65
    3.3.3 气液相进口浓度的影响  65-66
    3.3.4 液相NFM浓度的影响  66-67
    3.3.5 气液相流动方式的影响  67-68
    3.3.6 膜接触器长度及组件装填率的影响  68-69
    3.3.7 膜丝内径的影响  69-70
    3.3.8 装填率的影响  70-71
  3.4 本章小结  71-73
4. 真空膜蒸馏工艺再生甲苯吸收富液实验研究  73-86
  4.1 膜组件及试剂材料  73-74
  4.2 实验装置及操作过程  74-75
  4.3 实验数据处理  75-76
  4.4 结果与讨论  76-85
    4.4.1 进料浓度的影响  76-78
    4.4.2 料液流速影响  78-80
    4.4.3 进料温度的影响  80-82
    4.4.4 真空侧压力的影响  82-84
    4.4.5 膜组件重复使用的研究  84
    4.4.6 操作时间对再生性能的影响  84-85
  4.5 本章小节  85-86
5. 真空膜蒸馏再生含甲苯NFM水溶液模型研究  86-100
  5.1 理论和模型推导  87-89
    5.1.1 传质机理  87
    5.1.2 传质方程  87-88
    5.1.3 传热方程  88-89
  5.2 模型求解  89-92
    5.2.1 求解流程  89
    5.2.2 无量纲化  89-90
    5.2.3 离散化  90-92
    5.2.4 方程组求解  92
  5.3 结果与讨论  92-99
    5.3.1 浓度的径向与轴向分布  92-93
    5.3.2 进料浓度的影响  93-95
    5.3.3 进料流速影响  95-96
    5.3.4 进料温度的影响  96-97
    5.3.5 真空侧压力  97-99
  5.4 本章小结  99-100
6. 系统能耗及成本分析  100-121
  6.1 膜吸收系统能耗分析  100-114
    6.1.1 膜吸收流程能耗的理论分析  100-101
    6.1.2 评价指标  101-102
    6.1.3 结果与讨论  102-114
  6.2 膜再生系统能耗分析  114-120
    6.2.1 膜再生流程能耗的理论分析  114-115
    6.2.2 评价指标  115
    6.2.3 结果与讨论  115-120
  6.3 本章小结  120-121
7 结论与建议  121-124
  7.1 结论  121-122
  7.2 建议及展望  122-123
  7.3 本文创新点  123-124
致谢  124-125
参考文献  125-133
符号说明  133-134
附录Ⅰ  134-135
附录Ⅱ  135-155

膜吸收—真空膜蒸馏技术分离净化甲苯/N_2的研究

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