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新型含核酸碱基的双亲可降解共聚物的制备及其形态、分子识别的研究

作　者: 张笑
导　师: 李国文
学　校: 吉林大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 核酸碱基 自组织 聚集体 分子识别
分类号: O631.3
类　型: 博士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


DNA借助两条链上互补碱基对之间形成的氢键维系其有规则的双螺旋结构,互补碱基间多重氢键的形成已经被广泛用作人工超分子聚集体构筑的驱动力。然而,互补碱基间的氢键通常仅仅在有机介质中是有效的,这是因为水分子对自组织体系的氢键形成的激烈竞争性。双亲性生物大分子能够在含水微环境中聚集成不同形态的聚集体,这些聚集体以一个独立的不溶的整体存在而排除了介质水的竞争,从而能够使互补碱基在水溶液中实现分子识别。因此,本文模拟DNA的分子结构,用无毒、亲水、具有较好生物相容性的聚乙二醇(PEG)作为共聚物的亲水基团,用间苯二甲酸酯作为亲脂段接枝功能基团核酸碱基,设计、合成了一系列生物相容性好、可降解的双亲共聚物。并使该共聚物通过自组织作用在水溶液中形成聚集体,利用扫描电镜观测不同结构的共聚物与各种具有互补结构的功能基团间形成的氢键对聚集体形态的影响;接枝的底物核酸碱基功能基团由于疏水亲脂作用进入聚集体的疏水区域,排除环境水的竞争性干扰,使受体与底物间形成氢键,利用傅立叶红外及变温红外测试了氢键的形成和断裂过程。双亲性高分子在溶液中可以形成聚集体应用于药物载体,而氢键的形成可以增强受体与底物间的分子相互作用,提高受体对底物的负载量,如果底物是含有互补基团的药物,则通过分子识别可以增强受体与药物间的相互作用,进而提高受体的载药能力,进而为开发含有相应互补基团的药物聚集体的分子识别以及制备新型纳米球药物制剂提供了可行的途径。

全文目录


提要  5-8
第一章 前言  8-30
  1.1 仿生聚集  8-13
    1.1.1 脂质体的两亲性结构与应用  9-11
    1.1.2 仿生两亲性高分子聚集体  11-13
  1.2 分子识别  13-18
    1.2.1 核酸碱基  13-14
    1.2.2 氢键  14-17
    1.2.3 仿生自组装  17-18
  1.3 两亲性可降解高分子聚集体在药物体系中的应用  18-21
    1.3.1 核酸的应用  18-20
    1.3.2 可降解高分子聚集体作为药物载体的应用  20-21
  1.4 选题思路  21-23
  参考文献  23-30
第二章 双亲可降解共聚物的合成  30-46
  2.1 合成路线  31-34
  2.2 药品及测试仪器  34-35
    2.2.1 药品及试剂纯化  34-35
    2.2.2 相关测试仪器  35
  2.3 化合物的合成  35-40
  2.4. 核磁及元素分析数据  40-43
    2.4.1 目标共聚物的核磁表征  40-42
    2.4.2 目标共聚物的元素分析  42-43
  2.5 本章小结  43-44
  参考文献  44-46
第三章 共聚物及其与底物小分子识别的聚集形态  46-74
  3.1 实验部分  47-48
    3.1.1 样品制备  47
    3.1.2 仪器  47
    3.1.3 DLS 及SEM 测试  47-48
  3.2 共聚物PPETHI 及其与底物小分子识别的形态分布  48-52
    3.2.1 共聚物 PPETHI 单体的形态  48-51
    3.2.2 给体共聚物 PPETHI 与底物腺嘌呤小分子识别后的形态  51-52
  3.3 共聚物PPEAHI 及其与底物小分子识别的形态  52-60
    3.3.1 共聚物 PPEAHI 单体的聚集形态  53-54
    3.3.2 给体共聚物 PPEAHI 与底物胸腺嘧啶小分子的聚集形态  54-55
    3.3.3 给体共聚物 PPEAHI 与底物5-氟尿嘧啶小分子的聚集形态  55-56
    3.3.4 给体共聚物 PPEAHI 与底物巴比妥酸小分子的聚集形态  56-58
    3.3.5 给体共聚物 PPEAHI 与底物核黄素小分子的聚集形态  58-60
  3.4 共聚物PPETHI 与共聚物PPEAHI 识别的形态  60-61
  3.5 共聚物PPEMTI 及其与底物小分子识别的形态分布  61-64
    3.5.1 共聚物 PPEMTI 单体的聚集形态  61-63
    3.5.2 共聚物 PPEMTI 与底物腺嘌呤小分子的聚集形态  63-64
  3.6 共聚物PPEMAI 及其与底物小分子识别的形态分布  64-68
    3.6.1 共聚物 PPEMAI 单体的聚集形态  64-65
    3.6.2 共聚物 PPEMAI 与底物小分子胸腺嘧啶的聚集形态  65-67
    3.6.3 共聚物 PPEMAI 与底物小分子氟尿嘧啶的聚集形态  67-68
  3.7 共聚物PPEMTI 与共聚物PPEMAI 识别的形态  68-69
  3.8 本章小结  69-71
  参考文献  71-74
第四章 共聚物 PPETHI、PPEAHI 的分子识别研究  74-102
  4.1 实验部分  75
    4.1.1 样品制备  75
    4.1.2 仪器  75
    4.1.3 傅立叶-红外测试  75
  4.2 共聚物PPETHI 与其底物小分子腺嘌呤的分子识别  75-82
    4.2.1 ~1H NMR 测试结果与讨论  75-76
    4.2.2 FT-IR 测试结果与讨论  76-82
  4.3 共聚物PPEAHI 及其与底物小分子的分子识别  82-95
    4.3.1 给体共聚物 PPEAHI 与底物小分子胸腺嘧啶的分子识别  82-85
    4.3.2 给体共聚物 PPEAHI 与底物小分子5-氟尿嘧啶的分子识别  85-88
    4.3.3 给体共聚物 PPEAHI 与底物小分子巴比妥酸的分子识别  88-92
    4.3.4 给体共聚物 PPEAHI 与底物小分子核黄素的分子识别  92-95
  4.4 共聚物PPETHI 与共聚物PPEAHI 的分子识别  95-98
  4.5 本章小结  98-99
  参考文献  99-102
第五章 共聚物 PPEMTI、PPEMAI 的分子识别研究  102-118
  5.1 实验部分  103
  5.2 共聚物PPEMTI 与其底物小分子腺嘌呤的分子识别  103-106
  5.3 共聚物PPEMAI 及其与底物小分子的分子识别  106-112
    5.3.1 给体共聚物 PPEMAI 与底物小分子胸腺嘧啶的分子识别  106-109
    5.3.2 给体共聚物 PPEMAI 与底物小分子5-氟尿嘧啶的分子识别  109-112
  5.4 共聚物PPEMTI 与共聚物PPEMAI 的分子识别  112-114
  5.5 本章小结  114-116
  参考文献  116-118
作者简历和已发表成果  118-120
致谢  120-121
摘要  121-125
Abstract  125-129

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 高分子物理和高分子物理化学 > 高聚物的化学性质
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