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聚丙烯分离膜的亲水化

作　者: 代正伟
导　师: 徐志康
学　校: 浙江大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 亲水化分子动力学表面糖基化抗污染填孔渗透汽化
分类号: TQ320.721
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

亲水化改性是提高聚合物分离膜服役性能的重要方法。通过亲水化改性,可提高膜通量和分离选择性,改善膜抗污染性能。亲水化改性对聚合物分离膜性能的提高,根本原因在于改变了聚合物分离膜与料液之间的微观相互作用。因此,对这一微观相互作用的认识,在改性材料和改性方法的设计选择方面无疑具有重要意义。然而,由于受到微观结构研究手段的限制,对上述问题的实验研究存在一定的困难。分子模拟是独立于实验方法和传统理论方法之外的探索微观世界的有力工具,其中分子动力学方法因为能够处理庞大体系的时间演化过程,特别适合于研究聚合物分离膜与料液各组分包括蛋白质之间的相互作用。本论文围绕聚丙烯分离膜的亲水化改性这一中心问题,结合分子模拟和实验改性研究方法,从基于表面的亲水化和基于本体的亲水化两个方面展开研究。主要内容如下：在基于表面的亲水化方面,首先建立了聚丙烯分离膜和亲水化聚丙烯分离膜的表面模型,并研究了各表面模型与水分子和异丙醇分子之间的界面相互作用。进一步通过受控分子动力学研究了人血清白蛋白亚区在亲水化聚丙烯分离膜表面的吸附,证实亲水化能够抑制蛋白质在表面的吸附,这种抑制作用在能量上并非是由于亲水化分离膜与蛋白质相互作用的减弱,而是由于亲水化分离膜与水分子之间相互作用的增强。对课题组在聚丙烯微孔膜亲水化改性方面的工作进行了回顾与总结,发现上述模拟工作对聚丙烯微孔膜的亲水化改性研究具有一定的指导意义。在基于本体的亲水化方面,建立了含糖聚合物聚2-葡糖酰胺基乙基甲基丙烯酸酯(poly(GAMA))分离膜的分子模型,并通过分子动力学研究了水分子和异丙醇分子在poly(GAMA)分离膜中的扩散。结果表明,poly(GAMA)分离膜具有很强的水化作用,并且对水分子具有扩散选择性。从这一结论出发,采用GAMA作为填孔单体,通过紫外引发的原位聚合方法设计了基于聚丙烯微孔膜的含糖聚合物填孔渗透汽化膜,并将其用于异丙醇的渗透汽化脱水,取得了一定的分离效果,分离因子最高可达105.9,且具有较高的标准通量。实验结果证实了应用含糖聚合物制备渗透汽化脱水膜的可行性。

全文目录

致谢  5-7
摘要  7-8
Abstract  8-9
目录  9-13
1 绪论  13-43
  1.1 水与膜分离科学  13-15
  1.2 聚合物分离膜的亲水化  15-25
    1.2.1 聚合物分离膜的亲水性  15-17
    1.2.2 针对聚合物分离膜本体的亲水化改性  17-19
    1.2.3 针对聚合物分离膜表面的亲水化改性  19-23
    1.2.4 亲水化复合支撑膜  23-25
  1.3 亲水化聚合物分离膜与料液相互作用  25-34
    1.3.1 基本相互作用类型  25-28
    1.3.2 浸润作用  28-29
    1.3.3 水合作用与疏水相互作用  29-32
    1.3.4 溶解与扩散  32-33
    1.3.5 研究方法  33-34
  1.4 分子模拟方法  34-40
    1.4.1 分子模拟方法分类  34-36
    1.4.2 分子动力学方法的基本假设  36
    1.4.3 常见力场类型  36-38
    1.4.4 分子动力学方法的计算步骤  38-40
  1.5 课题提出  40-43
2 亲水化聚丙烯分离膜表面模型的建立及其对水浸润性的模拟  43-55
  2.1 引言  43-44
  2.2 模拟方法与过程  44-47
    2.2.1 聚丙烯分离膜表面模型的构建  45
    2.2.2 亲水化聚丙烯分离膜表面模型的构建  45-46
    2.2.3 水分子微液滴对亲水化聚丙烯分离膜表面的浸润  46-47
  2.3 结果与讨论  47-54
    2.3.1 表面分子力场  47-51
    2.3.2 水分子微液滴对模型表面的浸润  51-54
  2.4 本章小结  54-55
3 亲水化聚丙烯分离膜与水界面作用的模拟  55-72
  3.1 引言  55-57
  3.2 模拟方法与过程  57-59
    3.2.1 模拟过程  57
    3.2.2 分析方法  57-59
  3.3 结果与讨论  59-71
    3.3.1 界面区水的质量分布  59-61
    3.3.2 界面区水的取向  61-65
    3.3.3 界面区水的运动  65-66
    3.3.4 界面区水与基膜相互作用  66-69
    3.3.5 表面离子的分布  69-71
  3.4 本章小结  71-72
4 亲水化聚丙烯分离膜与异丙醇和异丙醇/水混合液界面作用的模拟  72-87
  4.1 引言  72-73
  4.2 模拟方法与过程  73
  4.3 异丙醇与亲水化聚丙烯分离膜的界面相互作用  73-81
    4.3.1 界面区异丙醇的质量分布  74-75
    4.3.2 界面区异丙醇的取向  75-78
    4.3.3 界面区异丙醇的运动  78
    4.3.4 界面区异丙醇与基膜相互作用  78-81
  4.4 异丙醇/水混合液与亲水化聚丙烯分离膜的界面相互作用  81-85
    4.4.1 界面区中各组分的质量分布、取向及运动状况  81-83
    4.4.2 界面区中各组分与基膜相互作用  83-85
  4.5 本章小结  85-87
5 亲水化聚丙烯分离膜对蛋白质吸附的模拟  87-115
  5.1 引言  87-89
  5.2 模拟方法与过程  89-95
    5.2.1 受控分子动力学  89-90
    5.2.2 蛋白质模型与初始平衡态的建立  90-92
    5.2.3 模拟过程  92-93
    5.2.4 分析方法  93-95
  5.3 结果与讨论  95-114
    5.3.1 受控吸附过程  95-104
    5.3.2 吸附平衡  104-108
    5.3.3 受控脱吸附过程  108-114
  5.4 本章小结  114-115
6 表面亲水化对MPPM性能的改善:模拟与实验数据的对照  115-129
  6.1 引言  115
  6.2 基于表面活性剂的亲水化改性  115-118
  6.3 基于非聚合性等离子体处理的亲水化改性  118-121
  6.4 基于丙烯酸、丙烯酰胺和乙烯基吡咯烷酮单体接枝的亲水化改性  121-124
    6.4.1 表面浸润性  121
    6.4.2 膜通量  121-123
    6.4.3 抗污染性能  123-124
  6.5 基于含糖单体接枝的亲水化改性  124-126
    6.5.1 表面浸润性  124-125
    6.5.2 膜通量  125-126
    6.5.3 抗污染性能  126
  6.6 基于离子改性剂的亲水化改性  126-128
  6.7 本章小结  128-129
7 水及异丙醇在含糖聚合物分离膜中扩散的模拟  129-161
  7.1 引言  129-132
  7.2 模拟方法与过程  132-136
    7.2.1 模型poly(GAMA)分离膜的建立及平衡  132-133
    7.2.2 水分子和异丙醇的插入和平衡  133-134
    7.2.3 分析方法  134-136
  7.3 模型poly(GAMA)分离膜的结构  136-139
  7.4 水分子在poly(GAMA)分离膜中的吸附与扩散  139-157
    7.4.1 扩散模式与扩散系数  139-142
    7.4.2 水分子的运动  142-146
    7.4.3 水分子的分布状态及poly(GAMA)的水合  146-150
    7.4.4 水与poly(GAMA)的相互作用  150-153
    7.4.5 氢键作用  153-157
  7.5 异丙醇在含水poly(GAMA)分离膜中的扩散  157-159
  7.6 本章小结  159-161
8 基于MPPM的含糖聚合物填孔复合膜用于渗透汽化脱水  161-188
  8.1 引言  161-163
  8.2 实验方法  163-168
    8.2.1 实验原材料  163
    8.2.2 实验仪器设备  163-164
    8.2.3 紫外引发原位聚合制备填孔复合膜  164-165
    8.2.4 物理化学结构表征  165
    8.2.5 表面静态水接触角分析  165-166
    8.2.6 溶胀性能分析  166-167
    8.2.7 力学性能测试  167
    8.2.8 渗透汽化实验  167-168
  8.3 结果与讨论  168-187
    8.3.1 填孔复合膜的制备  168-170
    8.3.2 填孔复合膜的化学结构与微观形貌  170-172
    8.3.3 填孔复合膜的表面浸润性  172-174
    8.3.4 填孔复合膜的溶胀性能  174-176
    8.3.5 填孔复合膜在异丙醇渗透汽化脱水中的应用  176-180
    8.3.6 界面渗漏及对填孔复合膜的界面增容  180-182
    8.3.7 界面增容对填孔复合膜微观结构的影响  182
    8.3.8 界面增容对填孔复合膜力学性能的影响  182-184
    8.3.9 界面增容对填孔复合膜渗透汽化性能的影响  184-185
    8.3.10 与文献值的比较  185-187
  8.4 本章小结  187-188
全文总结  188-190
论文主要创新点  190-191
不足与展望  191-192
参考文献  192-220
附录Ⅰ:聚丙烯腈超滤膜的表面糖基化及抗污染研究  220-235
  1. 引言  220-222
  2. 实验方法  222-228
    2.1 实验原材料  222-223
    2.2 实验仪器设备  223
    2.3 表面紫外接枝  223-224
    2.4 表面物理化学结构表征  224-225
    2.5 表面静态水接触角分析  225
    2.6 表面蛋白质吸附实验  225-226
    2.7 蛋白质过滤实验  226-228
  3. 结果与讨论  228-234
    3.1 反应条件对糖基化接枝率的影响  228-229
    3.2 糖基化改性聚丙烯腈超滤膜表面的物理化学结构  229-231
    3.3 糖基化改性聚丙烯腈超滤膜表面的浸润性  231-232
    3.4 糖基化改性聚丙烯腈超滤膜表面的抗蛋白质吸附能力  232-233
    3.5 糖基化改性聚丙烯腈超滤膜的过滤性能  233-234
  4 结论  234-235
博士期间相关科研成果  235-236

聚丙烯分离膜的亲水化

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