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竹活性炭负载催化剂UV/VIS光降解甲醛的研究

作　者: 崔丹丹
导　师: 蒋剑春
学　校: 中国林业科学研究院
专　业: 林产化学加工工程
关键词: 甲醛 竹活性炭 TiO2/BAC Pt/N/TiO2/BAC 光催化
分类号: X51
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


吸附技术与光催化技术在甲醛水污染治理方面均表现出各自的优势,但二者又存在不足之处。本论文利用竹活性炭（BAC）的强吸附性和二氧化钛（TiO2）的光催化氧化性二者的协同作用,对水溶液中的甲醛进行处理。在综述国内外研究的基础上,采用溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,采用浸渍法将TiO2负载于竹活性炭的表面,研制了一种以竹活性炭为基质负载TiO2的复合紫外光催化剂（TiO2/BAC）,同时制备了铂、氮共掺杂的可见光响应型催化剂（Pt/N/TiO2/BAC）,并考察二者对水溶液中甲醛的光催化处理效果。主要内容和研究成果归纳如下:1、BAC以及TiO2/BAC的制备。以竹子为原料,通过磷酸活化法制备不同孔径和比表面积的系列竹活性炭（BAC）作为载体。通过溶胶-凝胶法制备TiO2/BAC,并用其降解水溶液中的甲醛。结果表明,竹活性炭吸附和TiO2光催化降解的协同效应使TiO2/BAC光催化剂对水溶液中甲醛的处理效率显著提高,其去除效果明显优于单一BAC、单一TiO2以及二者的混合物（按照复合催化剂中二者的比例进行混合）。对制备得到的光催化剂进行结构表征,N2吸附结果表明TiO2的负载使得活性炭的比表面积、孔容都有一定的减少;SEM分析表明TiO2在活性炭表面的负载是杂乱无章状的;XRD分析表明制备所得催化剂晶型为锐钛矿型,并且活性炭的添加使TiO2晶粒粒径有所减小;FT-IR分析显示TiO2在活性炭表面负载是通过化学键（Ti-O-C）的形式结合。2、光催化剂TiO2/BAC的催化活性研究。研究了活性炭性质、光源、预吸附时间、催化剂添加量、甲醛溶液初始浓度及pH值等对光催化剂催化活性的影响,并考察了催化剂的重复使用性以及分离性能。实验表明:比表面积较大,孔径分布适合（平均孔径位于2 - 3nm之间）的竹活性炭为载体,制备得到的复合光催化剂活性较高;TiO2光催化降解反应在紫外光下响应,并且降解效率随紫外光强增大而增加;适当的预吸附时间可以促进光催化反应进行,更好地发挥吸附与光催化的协同作用;对pH值的考察表明,溶液中H+、OH-离子的增加均有利于甲醛降解率的提高;催化剂的添加量为1.0 g,甲醛初始浓度为5 mg·L-1,TiO2负载两次时,光催化反应持续480 min后,甲醛降解率最高可以达到95 %以上;实验制备得到的负载型光催化剂TiO2/BAC具有良好的重复使用性,重复使用4次后降解率仍大于90 %,并且易于分离;动力学研究表明TiO2/BAC紫外光催化去除水溶液中甲醛的反应符合朗格缪尔-欣伍动力学方程,为一级反应。3、Pt/N/TiO2/BAC的制备与表征。SEM分析显示Pt、N共掺杂有利于TiO2在活性炭表面分散。XRD分析表明,N、Pt的掺杂不会改变TiO2的晶型类型,N掺杂可以抑制TiO2由锐钛矿相向金红石晶相的转变,同时有助于减少TiO2的团聚,Pt的掺杂对催化剂晶粒粒径影响不明显。FT-IR分析结果表明催化剂表面生成了Ti-O-N化学键。XPS分析表明,N、Pt通过化学键与TiO2相结合,部分N原子可能在热处理过程中进入了TiO2晶格,Pt掺杂在催化剂表面形成了聚集电子中心Pt0,Pt0也是表面活性位;O1s的XPS谱图拟合峰说明有氧空位存在。UV-Vis分析结果表明:N的掺杂可拓宽TiO2的光吸收范围;Pt的掺杂使TiO2光催化活性增强。4、Pt/N/TiO2/BAC的可见光催化活性考察。考察了掺杂对活性炭吸附性能的影响以及热处理温度、Pt掺杂量等对其光催化活性的影响。实验结果表明:Pt、N的掺杂使活性炭吸附能力下降;Pt、N共掺杂有利于将TiO2/BAC光催化的响应范围扩展到可见光区域,并具有较高的光催化活性。热处理温度为500℃,Pt掺杂量为1.0 %时,降解效果最好,反应进行315 min后最高降解率达到64.01 %,为同等条件下TiO2/BAC对应甲醛除解率的2.6倍,且分离性好,有利于催化剂的回收利用。

全文目录


摘要  5-7
ABSTRACT  7-12
第一章 绪论  12-25
  1.1 引言  12
  1.2 研究背景  12-13
    1.2.1 甲醛的毒性  12-13
    1.2.2 甲醛废水的治理方法  13
  1.3 国内外研究现状与评述  13-20
    1.3.1 TiO_2 的光催化氧化性  13-16
    1.3.2 活性炭吸附作用  16-18
    1.3.3 活性炭和TiO_2 的协同作用  18-20
  1.4 研究目标、主要研究内容和技术路线  20-24
    1.4.1 研究目标  20
    1.4.2 主要研究内容  20-21
    1.4.3 技术路线  21-24
  1.5 论文创新点  24-25
第二章BAC 与TiO_2/BAC 的制备及表征  25-35
  2.1 引言  25
  2.2 实验部分  25-27
    2.2.1 实验原料、试剂与仪器  25-26
    2.2.2 BAC 的制备  26
    2.2.3 TiO_2/BAC 的制备  26
    2.2.4 甲醛去除效果的评价  26-27
  2.3 结果与讨论  27-32
    2.3.1 原料竹子与BAC 的元素分析  27-28
    2.3.2 BAC 与TiO_2/BAC 的N_2 吸附结果  28-30
    2.3.3 BAC 与TiO_2/BAC 的SEM 分析  30
    2.3.4 BAC 与TiO_2/BAC 的XRD 分析  30-31
    2.3.5 BAC 与TiO_2/BAC 的FT-IR 分析  31-32
  2.4 BAC 和TiO_2/BAC 对水溶液中甲醛的去除效果  32-34
    2.4.1 甲醛标准曲线的绘制  32-33
    2.4.2 BAC 和TiO_2/BAC 对水溶液中甲醛的去除效果  33-34
  2.5 小结  34-35
第三章 TiO_2/BAC 光催化降解甲醛的影响因素研究  35-55
  3.1 引言  35
  3.2 实验部分  35-36
    3.2.1 实验原料、试剂与仪器  35
    3.2.2 BAC 的制备  35-36
    3.2.3 TiO_2/BAC 的制备  36
    3.2.4 甲醛去除效果的评价  36
  3.3 结果与讨论  36-48
    3.3.1 BAC 对光催化活性的影响  36-42
    3.3.2 光源条件对光催化活性的影响  42-43
    3.3.3 预吸附时间对光催化活性的影响  43-44
    3.3.4 材料投加量对光催化活性的影响  44-45
    3.3.5 甲醛初始浓度对光催化活性的影响  45-46
    3.3.6 光源强度对光催化活性的影响  46
    3.3.7 负载次数对光催化活性的影响  46-47
    3.3.8 溶液pH 对光催化活性的影响  47-48
  3.4 重复使用性及分离性实验  48-49
  3.5 复合材料去除甲醛的动力学分析  49-53
  3.6 小结  53-55
第四章 共掺杂型PT/N/TiO_2 /BAC 的制备及可见光催化活性研究  55-75
  4.1 引言  55
  4.2 实验部分  55-57
    4.2.1 仪器与试剂  55-56
    4.2.2 BAC 的制备  56
    4.2.3 TiO_2/BAC 的制备  56
    4.2.4 Pt/N/TiO_2/BAC 的制备  56
    4.2.5 甲醛去除效果的评价  56-57
  4.3 结果与讨论  57-73
    4.3.1 Pt/N/TiO_2/BAC 的表征  57-68
    4.3.2 掺杂对吸附效果的影响  68-69
    4.3.3 掺杂对光催化效果的影响  69-71
    4.3.4 热处理温度对去除效果的影响  71-72
    4.3.5 Pt 含量对去除效果的影响  72-73
    4.3.6 Pt/N/TiO_2 /BAC 的分离性能  73
  4.4 小结  73-75
第五章 结论与展望  75-78
  5.1 结论  75-76
  5.2 讨论  76-77
  5.3 展望  77-78
参考文献  78-88
在读期间学术研究  88-90
致谢  90-91
详细摘要  91-92

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治
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