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β-二亚胺金属化合物的反应与催化

作　者: 王前义
导　师: 魏学红
学　校: 山西大学
专　业: 应用化学
关键词: β-二亚胺 Tishchenko反应碱金属催化
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 21次
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内容摘要

大量重要的功能性的金属有机化合物的成功合成和应用,极大地推动了催化、有机合成等化学领域的发展,使得金属有机化学进一步复兴并获得了新生。β-二亚胺配体由于其空间结构,电负性等特性,能够与多种金属配位并且有多种不同的成键模式,生成的金属化合物可用于催化特定的反应,大大地提高了反应的速度和产率因此对β-二亚胺金属化合物的研究在理论和实际应用上都具有很大的价值,是金属有机化学研究的一大热点。本论文以上述研究背景为前提,进行了一系列的研究工作,合成了一些配体和金属化合物。论文主要分为以下四章内容：第一章为导论,介绍了本论文工作的研究背景,共分为三个部分：(1)Tishchenko反应的研究概况；(2)p-二亚胺金属化合物与有机小分子的反应；(3)有机锂化合物在有机合成中的应用。第二章描述了无溶剂型Tishchenko反应。以HC(C(Me)N-2,6-iPr2C6H3)2为配体的碱金属化合物作为催化剂,高产率地实现了芳香醛的二聚生成相应的酯。最后通过NMR、IR手段对所得化合物的结构进行了表征。第三章介绍了β-二亚胺碱金属化合物与O2、S、Se、CO2、CS2、R-N=C=N-R及R-N=C=O等有机小分子的反应。第四章以p-二亚胺锂化合物作为催化剂,高产率地实现了酮胺缩合、异氰酸酯的聚合及胺与二硫化碳或碳化二亚胺的加成。

全文目录

摘要  8-9
ABSTRACT  9-11
第一章导论  11-29
  1.1 Tishchenko反应的研究概况  11-22
    1.1.1 均相催化机理  11-13
    1.1.2 非均相催化机理  13-15
    1.1.3 均相催化实例  15-19
    1.1.4 非均相催化实例  19-21
    1.1.5 Tishchenko反应在工业中的应用  21-22
  1.2 β-二亚胺金属化合物与有机小分子的反应  22
  1.3 有机锂化合物在有机合成中的应用  22
  参考文献  22-29
第二章 β-二亚胺金属化合物催化Tishchenko反应的研究  29-41
  2.1 引言  29-30
    2.1.1 研究背景  29
    2.1.2 本章设计思路  29-30
  2.2 结果与讨论  30-34
    2.2.1 β-二亚胺配体的选择  30
    2.2.2 溶剂对Tishchenko反应的影响  30-31
    2.2.3 不同金属催化剂活性的比较  31-32
    2.2.4 催化剂对底物适应性的考察  32-33
    2.2.5 催化机理的探讨  33
    2.2.6 催化剂的循环使用  33-34
  2.3 实验部分  34-38
    2.3.1 催化剂的制备  34-35
    2.3.2 各种醛的Tishchenko反应  35-38
  2.4 本章小结  38
  参考文献  38-41
第三章 β-二亚胺碱金属有机化合物与有机小分子的反应  41-49
  3.1 引言  41-42
    3.1.1 研究背景  41
    3.1.2 本章设计思路  41-42
  3.2 结果与讨论  42-44
  3.3 实验部分  44-46
  3.4 本章小结  46
  参考文献  46-49
第四章 β-二亚胺锂金属化合物在有机反应中的应用初探  49-57
  4.1 引言  49
    4.1.1 研究背景  49
    4.1.2 本章设计思路  49
  4.2 结果与讨论  49-53
    4.2.1 酮胺缩合  49-50
    4.2.2 异氰酸酯三聚  50-51
    4.2.3 胺与二硫化碳的加成  51
    4.2.4 胺与碳化二亚胺的加成  51-52
    4.2.5 有机铜配合物的合成  52
    4.2.6 有机铜配合物催化醇氧化反应  52-53
    4.2.7 苯乙醇的氧化条件研究  53
  4.3 实验部分  53-54
  4.4 本章小结  54-55
  参考文献  55-57
总结与展望  57-59
附录Ⅰ 部分化合物的NMR图谱  59-74
附录Ⅱ 硕士期间发表的论文  74-75
致谢  75-76
个人简况及联系方式  76-78

β-二亚胺金属化合物的反应与催化

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