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气体再燃化学动力学分析及机理简化研究

作　者: 徐莹
导　师: 孙锐
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 热能工程
关键词: NOx 再燃直接关系图法化学反应机理耦合计算
分类号: TK16
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

燃煤污染物NO_x的排放将严重危害人类的身体健康，污染环境。随着我国对NO_x排放控制要求的提高，有效地控制燃煤过程中NO_x排放已是一项十分紧迫的任务。在众多的NO_x排放控制技术中，再燃被认为是最经济和最有应用前景的技术之一。本文对气体燃料再燃技术的影响因素和反应动力学机理做了分析和研究。为了实现反应和流动的耦合计算，对规模较大的详细反应动力学机理进行了简化，得到符合要求的骨架简化机理。本文基于典型的气体再燃实验工况，借助化学动力学软件Chemkin4.1，对主要的还原性气体CH₄、CO、H₂及其混合的生物质热解气再燃还原NO特性进行了模拟研究，分析了不同再燃燃料、再燃反应温度、再燃燃料量和入口氧气浓度对NO脱除效率的影响。结果表明，CH₄具有NO最佳的还原效率，1350¹400K是相应的脱硝率较高的反应温度。在混合热解气中CH₄对NO的还原起到了关键作用，主要是因为CH₄分解产生CHi和NO反应成为消减NO的主要途径。运用敏感性分析方法得出各气体燃料再燃还原NO情形下的主要基元反应。通过和实验结果的对照，证实了SKG03详细化学反应动力学模型对气体再燃还原NO的模拟具有较好的适用性。因此本文在SKG03详细化学反应动力学机理的基础上，运用直接关系图法（DRG）对详细反应机理进行了骨架机理的简化，得到了一个由37种组分，218个反应组成的骨架反应机理。通过和实验结果的对照分析证实了骨架机理模型对模拟三种主要还原性气体再燃还原NO良好的适用性。并在此基础上分析了骨架机理中物质之间的耦合作用关系和碳氢基团之间的转化关系。然后把简化的骨架反应动力学机理作为反应动力学部分带入Fluent软件中进行耦合计算。对CH₄再燃过程进行计算，结果表明对NO还原的预测趋势和实验结果一致，随着温度的升高，NO的出口浓度减少，脱硝率增加。燃料和氧化剂在反应过程中混合充分，CH₄和O₂迅速反应被消耗。对于气相反应，在Fluent中带入详细的化学反应动力学机理计算，时间上可行，计算准确度有待于进一步地提高。为预测实际工程应用中加入异相反应的再燃脱硝性能奠定了基础。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
第1章绪论  10-22
  1.1 课题研究背景  10-11
  1.2 低NOx 排放控制手段及再燃技术  11-14
    1.2.1 燃烧过程处理技术  11-12
    1.2.2 烟气净化技术  12-13
    1.2.3 再燃技术  13-14
  1.3 再燃化学反应动力学机理及简化研究现状  14-18
    1.3.1 国外研究现状  14-17
    1.3.2 国内研究现状  17-18
  1.4 机理分析及简化技术的研究  18-20
    1.4.1 详细反应机理简化的意义  18
    1.4.2 敏感性分析简化法  18-19
    1.4.3 准稳态分析简化法  19-20
  1.5 本文研究的目的及内容  20
  1.6 本章小结  20-22
第2章气体再燃还原NO 化学动力学特性研究  22-43
  2.1 Chemkin 介绍  22-23
  2.2 化学反应器模型  23-25
  2.3 气体再燃还原NO_x 的化学反应机理  25-27
    2.3.1 均相反应动力学原理  25-26
    2.3.2 详细反应机理  26-27
  2.4 Chemkin 中反应动力学机理分析方法  27-29
    2.4.1 敏感性分析原理  27-29
    2.4.2 生成速率分析  29
  2.5 CH_4、CO 和H_2 单独再燃还原NO 特性研究  29-36
    2.5.1 单一燃料组分再燃的对比实验  29-31
    2.5.2 CH_4 再燃还原NO 的特性研究  31-33
    2.5.3 CO 再燃还原NO 的特性研究  33-35
    2.5.4 H_2 再燃还原NO 的特性研究  35-36
  2.6 生物质热解气再燃还原NO 特性研究  36-42
    2.6.1 研究生物质再燃意义  36-37
    2.6.2 生物质再燃还原NO 的实验研究  37-38
    2.6.3 生物质再燃还原NO 的特性研究  38-42
  2.7 本章小结  42-43
第3章利用直接关系图法（DRG）对反应过程的简化机理研究  43-63
  3.1 骨架机理简化概述  43-44
  3.2 DRG 原理  44-46
  3.3 DRG 原理的运用步骤  46-47
  3.4 运用DRG 原理简化SKG03 详细化学反应  47-58
    3.4.1 简化工况  47-48
    3.4.2 计算方法  48-50
    3.4.3 阈值选取与甲烷再燃还原对比  50-52
    3.4.4 与CO 再燃还原对比  52-53
    3.4.5 与H_2 再燃还原对比  53
    3.4.6 阈值的进一步确定  53-58
  3.5 物质联系关系分析  58-62
    3.5.1 NO 的主要联系物质分析  58-61
    3.5.2 CH_4、H_2、H_2O 和CH_2 主要联系物质分析  61-62
  3.6 本章小结  62-63
第4章简化机理的耦合计算初步研究  63-73
  4.1 物理模型及网格划分  63-64
  4.2 湍流流动中的CH_4 再燃过程计算  64-72
    4.2.1 湍流模型  64-65
    4.2.2 湍流中化学反应的计算模型  65-66
    4.2.3 反应动力学模型  66-67
    4.2.4 计算结果及分析  67-72
  4.3 本章小结  72-73
结论  73-75
参考文献  75-81
附录  81-89
攻读学位期间发表的学术论文  89-92
致谢  92

气体再燃化学动力学分析及机理简化研究

内容摘要

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